西蒙絲後來在1944年返回倫敦，原本打算入讀阿依達·福斯特舞蹈學校（Aida Foster School of Dance），立志成為舞蹈員，但卻被電影導演伏爾·凱斯特（Val Guest）發掘，年僅14歲的她獲安排在瑪格麗特·洛克伍德（Margaret Lockwood）主演的《給我們月亮》（Give us the Moon）中演出。[3]在1946年，她參與由大衛·連執導，改編自查理斯·狄更斯同名小說的電影《孤星血淚》（Great Expectations），飾演艾絲泰娜（Estella）一角；後在1948年，她又與羅蘭士·奧利花合作，在他自導自演的《王子復仇記》（Hamlet）當中飾演歐菲莉亞（Ophelia），並首次獲提名奧斯卡最佳女配角。此外，西蒙絲早期在英國參演的電影還有1947年的《孤鳳緣》（Uncle Silas）和《黑水仙》（Black Narcissus）等等。
西蒙絲在《孤星血淚》與大衛·連的合作，令她立志在演藝事業有更進一步的成就。[4]而在《王子復仇記》的演出剛好給予她新的機會。在拍攝《王子復仇記》後，羅蘭士·奧利花原有意邀請她到布里斯托爾古域劇團（Bristol Old Vic）參與各類演出，但被其經理人公司蘭克機構（Rank Organization）拒絕。[5]在1950年，西蒙絲的經理人公司復將其合約售予美國荷里活RKO製片商侯活·曉治，令她獲機會往美國發展。
在1950年，西蒙絲嫁給曾多次合作的英國演員史超域·格蘭加（Stewart Granger），在得到丈夫協助下，她得以順利過渡到荷里活影壇，且為侯活·曉治在四部電影中演出，其中包括由導演奧圖·柏林明嘉（Otto Preminger）執導的《玉面蛇心》（Angel Face）。在1953年，她又與史賓沙·德利西（Spencer Tracy）合作，主演她自認相當喜歡的《紅伶淚》（The Actress）。至於西蒙絲在1955年與馬龍·白蘭度和法蘭·仙納杜拉主演的歌舞劇《紅男綠女》（Guys and Dolls），更為她在翌年奪得金球獎音樂劇及喜劇類最佳女主角獎。西蒙絲在1950年代主演的荷里活電影還包括與李察·波頓（Richard Burton）合作的《聖袍千秋》（The Robe，1953年）、與域陀·米曹（Victor Mature）合作的《埃及人》（The Egyptian，1954年）、與格力哥利·柏合演的《山河血淚美人恩》（The Big Country，1958年）、與畢·蘭加士打合演的《靈與慾》（Elmer Gantry，1960年）、以及與卻·德格拉斯（Kirk Douglas）合作的《風雲群英會》（Spartacus，1960年）等等，是1950年代最受歡迎的荷里活女星之一。在1969年，西蒙絲再憑電影《大團圓》（The Happy Ending）獲提名奧斯卡最佳女主角獎。[6]
踏入1970年代後，西蒙絲專注於舞台劇和電視演出，但成就比1950年代和1960年代的高峰期遜色。[6]她曾參與的作品包括史蒂芬·桑坦制作的音樂劇《小夜曲》（A Little Night Music），並先後在美國各地和倫敦西區巡迴演出三年。後來她在美國參演迷你電視劇《荊鳥》（The Thorn Birds），並憑此在1983年獲得艾美獎劇集及特別類別最佳女配角獎。在1985年及1986年，她又在另一齣美國電視劇《南與北》演出。[6]
西蒙絲後期受酗酒困擾，1986年正式接受戒酒治療後，1988年與安東尼·鶴健士和曉·格蘭特合作，在英國電影《天倫夢醒》（The Dawning）中演出。[6]在1989年，她繼1946年後第二度參演《孤星血淚》一劇，但這次則是迷你電視劇版本，而飾演的角色則是艾絲泰娜的養母郝薇香小姐（Miss Havisham）。在1991年，西蒙絲曾客串參演美國科幻電視劇集《星空奇遇記：銀河飛龍》（Star Trek: The Next Generation）。[6]
