拉普拉斯是因果决定论的信徒。1799年出版了巨著《天体力学》的头两卷，主要论述行星运动、行星形状和潮汐，书中第一次提出了“天体力学”的学科名称。1802年出版第三卷，论摄动理论。1805年出版第四卷，论木星四颗卫星的运动及三体问题的特殊解。1825年出版第五卷，补充前几卷的内容。该书是经典天体力学的代表著作，由于这部巨著的出版，拉普拉斯被誉为法国的牛顿。据不可靠的傳聞和傳記作品所说，当拿破仑看到这部书时，问拉普拉斯，为何在他的书中一句也不提上帝。拉普拉斯明确地回答：「陛下，我不需要那个假设」（法語：Je n'avais pas besoin de cette hypothèse-là.）。拿破崙將這句話告訴約瑟夫·拉格朗日，拉格朗日卻說：「這是個好假設！它可以解釋許多事情」（法語：Ah! c'est une belle hypothèse; ça explique beaucoup de choses.）。然而他見拿破崙時，這位執政官還沒做皇帝。所以此說可疑。
1806年，拉普拉斯在阿尔克伊買了一間房子。在那時，有一個村莊而且尚未被巴黎聯合都市吸收。克劳德·贝托莱是那附近的鄰居 - 他们的花园没有分隔。[5]兩人形成了一個在科學界不拘形式的中間力量，近來被稱為阿尔克伊协会（英语：Society of Arcueil）。由於其貼近拿破崙，拉普拉斯和貝托萊能有效地控制了科學的建立和比較享有聲望的辦事處方面的許可。該協會建立了一個複雜的支持金字塔[6]。1806年，他還當選為瑞典皇家科學院的外籍成員。
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