Ông giữ kỉ lục giữ sạch lưới lâu nhất trong các trận đấu quốc tế (1142 phút) từ năm 1972 đến năm 1974. Ở đội tuyển Ý, với 112 lần khoác áo, ông chỉ đứng sauPaolo Maldini về số trận thi đấu cho đội tuyển quốc gia.
Sau khi giải nghệ cầu thủ, ông huấn luyện một vài câu lạc bộ củaSerie A và đội tuyển Ý.
Sự nghiệp của Zoff khởi đầu kém may mắn, khi 14 tuổi, ông thử việc tạiInter Milan vàJuventus, nhưng bị loại do không đủ vềchiều cao. Năm năm sau, khi đã cao thêm 33 centimet, ông thi đấu trận đầu tiên ởSerie A trong màu áoUdinese, mặc dù Zoff chỉ thi đấu 4 trận cho Udinese trước khi chuyển tớiMantova vào năm1963.
Năm1968, Zoff chuyển sang chơi choNapoli. Cùng năm đó ông khoác áo đội tuyển Ý lần đầu tiên, đấu vớiđội tuyển Bulgaria tại tứ kếtEURO 1968. Ý vô địch giải này và Zoff trở về với tấm huy chương vàng với chỉ 4 lần khoác áo đội tuyển.
Không có mặt trong đội hình chính thức của đội tuyển tạiWorld Cup 1970, Zoff tìm lại được thành công sau khi ký hợp đồng với Juventus năm 1972. 11 năm chơi tại Juventus, Zoff đã có được 6 chức vô địch Serie A, 2 chiếcCúp Quốc gia và mộtCúp UEFA. Tuy nhiên, thành tích lớn nhất của Zoff là tại World Cup 1982. Ông làm đội trưởng đội tuyển Ý tại giải này khi đã 40 tuổi, trở thành cầu thủ lớn tuổi nhất trong lịch sử khi vô địchWorld Cup. Ông tiếp bước người đồng hươngGiampiero Combi (tạiWorld Cup 1934) là thủ môn thứ hai làm đội trưởng một đội tuyển vô địch World Cup. Ông cũng được bầu chọn làThủ môn xuất sắc nhất giải.
Ông giữ kỉ lục giữ sạch lưới lâu nhất trong cáctrận đấu quốc tế (1142 phút), được thiết lập từ năm 1972 đến năm 1974. Kỉ lục này chấm dứt khi cầu thủ ngườiHaiti Manno Sanon ghi một bàn thắng đẹp vào lưới đội tuyển Ý tạiWorld Cup 1974. Ông cũng từng nắm giữ kỉ lục cầu thủ lớn tuổi nhất Serie A và cầu thủ thi đấu nhiều trận nhất ở Serie A (570 trận) trong hơn 20 năm, cho đến mùa bóng 2005/2006 khi các kỉ lục trên lần lượt bị phá vỡ bởi thủ mônS.S. LazioMarco Ballotta vàhậu vệA.C. MilanPaolo Maldini.
Sau khi kết thúc sự nghiệp cầu thủ, Zoff bắt đầu sự nghiệp huấn luyện. Ông tham gia ban kĩ thuật của Juventus và làm huấn luyện viên trưởng ở đây từ năm 1988 đến năm 1990. Năm 1990 ông bị sa thải mặc dù đã giành được Cúp UEFA. Sau đó ông đếnLazio và làm chủ tịch câu lạc bộ này năm 1994. Ông huấn luyện các cầu thủ có kĩ thuật như các vũ công balê.
Năm 1998 Zoff được bổ nhiệm làm huấn luyện viên trưởng đội tuyển Ý. Với việc áp dụng một phong cách thi đấu tấn công và cởi mở hơn các đội tuyển Ý trước đó, ông đã dẫn dắt đội tuyển Ý tới ngôi á quânEURO 2000, thất bại trong hiệp phụ trong trận chung kết trướcđội tuyển Pháp, mặc dù đã dẫn trước 1-0 đến phút 90 của trận đấu và thời gian trận đấu chỉ còn tính bằng giây khi Pháp gỡ hoà. Một vài ngày sau Zoff từ chức do những chỉ trích mạnh mẽ của chủ tịch câu lạc bộA.C. Milan và cũng là nhà chính trịSilvio Berlusconi.
Zoff trở lại huấn luyện Lazio, nhưng từ chức sau kết quả khởi đầu nghèo nàn ở mùa bóng 2001/02. Năm 2005, ông làm huấn luyện viên câu lạc bộFiorentina. Sau khi giúp đội bóng thoát khỏi việcxuống hạng, vào ngày cuối cùng của mùa bóng, Zoff từ chức.
Anh ấy là một thủ môn điềm tĩnh, có khả năng giữ bình tĩnh trong những thời điểm khó khăn nhất cũng như những khoảnh khắc vui sướng nhất. Anh ấy luôn có sự khiêm tốn và tôn trọng đối thủ. Vào cuối trận đấu gặpBrasil, anh ấy đến chỗ tôi và hôn vào má tôi mà không nói một lời nào. Đối với tôi, đó là khoảnh khắc xúc động nhất của World Cup.
Huấn luyện viên trưởng đội tuyển Ý tại World Cup 1982,Enzo Bearzot[2].