Павло VI був останнім папою, коронованим при обраннітіарою —Іван Павло І скасував цю традицію. Свою тіару Павло VI подарував Базиліці Непорочного зачаття уВашингтоні. Після обрання папою Павло VI довів до логічного кінця розпочатий його попередником Ватиканський собор і до своєї смерті стежив за підготовкою соборних документів. У 1965 році він заснувавСинод єпископів. У 1973 році призначив архієпископівАльбано Луціані, 26 червня 1967Кароля Войтилу і 1977 рокуЙозефа Ратцінґера —кардиналами, які стануть пізніше його наступниками.
Видав дві свої найвідомішіенцикліки — процелібат («Sacerdotalis caelibatus») — 24 червня 1967 року і про контроль над народжуваністю «Humanae vitae» — 24 липня 1968 року. В «Humanae vitae» Павло VI, не відкидаючи людську сексуальність, засудив штучний контроль над народжуваністю іконтрацепцію, що викликало резонанс у деяких прошарках суспільства. Павло VI був звинувачений в ретроградстві та консерватизмі прихильниками технологічного прогресу інеомальтузіанцями, які стверджували, що контрацепція може позбавити країни третього світу від голоду і продовольчих проблем. Але енцикліка, щоправда з деякими застереженнями, була пізніше підтриманаІваном Павлом II.
Під часпонтифікату Павла VI були внесені істотні зміни вримський місал (богослужіння). Ці зміни містили дозвіл використання національних мов, дозвіл священника здійснювати богослужіння обличчям до народу, деякі текстові зміни та ін. (див.Novus Ordo Missae). Були також внесені зміни до загального римського календаря святих — замість колишньої складної системи введена триступінчата організація: пам'ять, свято, торжество (пам'ятка при цьому може бути обов'язковою і факультативною), пам'ять про деяких святих додана, пам'ять про деяких виключена (що автоматично перевело цих святих у ранг місцевошанованих). Новий місал був введений апостольської конституцією Павла VIMissale Romanum[10], Випущеної 3 квітня 1969 року.
Павло VI вперше відвідав всі п'ять континентів і до Івана Павла II вів найширшу зовнішню політику Ватикану, отримавши прізвисько «папа-пілігрим». Проте 1970 року вміжнародному аеропорту Маніли на нього було здійснено замах: художник-сюрреаліст Бенхамін Мендоса-і-Амор Флорес кинувся на папу з кинджалом. Серед найважливіших візитів Павла VI були зустрічі з константинопольським патріархомАфінагором у 1964 році (перший з 1054 року, в ході якого була підписана спільна декларація про зняття взаємниханафем) і зархієпископом Кентерберійським Майклом Рамзаєм. Окреме місце у своїх промовах Павло VI приділив духовній боротьбі церкви з дияволом. Під час свого понтифікату Павло VI часто піддавався різним нападкам, у тому числі за ревізіюТридентської меси з боку консерваторів, і був предметом безлічі чуток і пліток. За кілька місяців до своєї смерті Павло VI відправив урочисту месу по смертіАльдо Моро, убитого «Червоними бригадами» (поки Моро був у заручниках, понтифік пропонував себе в обмін на нього), і після тривалої хвороби помер у своїй літній резиденції від серцевого нападу.
