Det mål som Carlos troligtvis är mest känd är den frispark han slog då Brasilien spelade för-VM motFrankrike1997. Frisparken skruvades runt muren, antogs gå utanför, men gick stolpe in bakom en förundradBarthez i Frankrikes mål.
Carlos spelade för den spanskaReal Madrid i sammanlagt elva år och är den utländske spelare som har spelat flest år för klubben någonsin. Han vann ävenspanska ligan med klubben fyra gånger (1998, 2001, 2003 och 2007). Han fick2 augusti2005spanskt medborgarskap, vilketReal Madrid kunde dra nytta av, då de kunde värva brasilianarenRobinho. Detta på grund av att man i spanska ligan får ha högst tre spelare som inte är medborgare iEU.
I en match motTenerife den 21 februari 1998 gjorde Carlos ett mål som har kommit att kallas för "det omöjliga målet".[3] Carlos befann sig på vänsterkanten 21 meter från den vänstra stolpen och 29 meter från den högra och mindre än en meter från kortlinjen, vilket alltså innebar att han i praktiken låg parallellt med mållinjen, när han hann ikapp en djupledspassning och sköt bollen i mål.
2007 vann hanspanska ligan och skrev på för den turkiska toppklubbenFenerbahçe. I och med övergången slogs det säljrekord i Fenerbahçessouvenirshop, då det såldes 60 000 tröjor med hans namn, på bara 24 timmar.[4]. Hans sista match där var den 23 december 2009 innan han skrev på ett kontrakt med den brasilianska klubbenCorinthians.
Den 15 december 2009 skrev han ett kontrakt medCorinthians. Presentationen skedde den 4 januari 2010. Carlos återförenades med sin landslagskamrat, samt gamla lagkamratRonaldo som spelade iReal Madrid förut.¨
I januari 2011 skrev Roberto Carlos på för den ryska klubbenAnzhi Makhachkala. I mars2012 meddeladeAnzhi Makhachkala att Roberto Carlos inte fanns med i truppen då han från och med det jobbade heltid som sportchef. Detta jobb hade han till 2015 då han blev spelande tränare i indiskaDelhi Dynamos.