Armstrong gifte sig 28 januari 1956 med Janet Elizabeth Shearon. De fick tre barn: Eric, Karen och Mark. Karen dog 28 januari 1962 i lunginflammation efter att ha drabbats av en svårartad tumör i hjärnstammen. Armstrong skilde sig 1994 från sin hustru, varefter han gifte om sig med Carol Knight.
Armstrong inkallades för sin tjänstgöring i flottan den 26 januari 1949 vidNaval Air Station Pensacola för att först genomföra 18 månaders flygutbildning. Utbildningen innefattade bland annat hangarfartygslandningar påUSS Cabot ochUSS Wright, den 16 augusti 1950 godkändes han som marinflygare. Efter en kortare postering vidFleet Aircraft Service Squadron 7 påNaval Air Station San Diego, överfördes han till divisionenVF-51 som var utrustade med jetplan. Den 5 januari 1951 gjorde han sin första flygning i ett jetplan, av typenF9F-2B Panther som han skulle fortsätta att flyga under resten av sin tjänstgöring. I juni gjorde han sin första hangarfartygslandning med jetplan påUSS Essex och befordrades i samband med det frånMidshipman tillEnsign. I slutet av månaden så avsegladeEssex med VF-51 mot Korea. Den 29 augusti 1951 flög Armstrong sitt första stridsuppdrag underKoreakriget, totalt kom han att flyga 78 flyguppdrag över Korea med en total flygtid på 121 timmar. Han lämnade aktiv tjänst i flottan den 23 augusti 1952 och övergick tillUnited States Navy Reserve där han kvarstod till 21 oktober 1960.
Efter sin examen vid Purdue sökte Amstrong en anställning som testpilot hosNACA:s försökstationDryden Flight Research Center påEdwards Air Force Base. Då de inte hade någon ledig tjänst så vidarebefordrades hans ansökan tillLewis Flight Propulsion Laboratory iOhio där han fick anställning i mars 1955. Efter en kort tid i Ohio fick han förflyttning till sin önskade tjänst på Edwards Air Force Base i juli 1955. Efter att NACA hade omvandlats tillNASA 1958 fortsatte han sitt arbete som testpilot hos NASA, där han bland annat testade raketplanetX-15 i hastigheter upp mot 6 400 km/h. Mellan 1960 och 1962 deltog han i det senare nedlagda glidflygplansprojektetDyna-Soar.
Den25 juni1958 blev Armstrong, tillsammans med åtta andra piloter, utvald att delta i amerikanska flottans projektMan in space Soonest som var ett program för att så snabbt som möjligt skicka upp en människa i rymden. Projektet lades ner 1 oktober 1958 när Nasa bildades och skulle administrera alla USA:s bemannade rymdflygningar.
Den 17 september 1962 blev Armstrong som en av nio nya astronauter uttagen i Nasa:s astronautkår, specifikt tillastronautgrupp 2.
Armstrong undgick döden med liten marginal när LLRV, en träningsmaskin som skulle simuleramånlandaren, kraschade 6 maj 1968.
Armstrong lämnade Nasa 1 augusti 1970. 1971–1979 undervisade han i teknik vidUniversity of Cincinnati. Han tjänstgjorde 1986 i den kommission som undersökteChallengerolyckan.
År1966 var Armstrong befälhavare för uppdragetGemini 8, som lyckades med den första dockningen mellan tvårymdfarkoster. Han blev dock tvungen att avbryta strax efter dockningen på grund av ett fel på en styrraket, som satte farkosten i en farlig rotation.
År 1969 hade Armstrong befälet överApollo 11, det första bemannade uppdraget att landa och gå på månen. Den förprogrammerade landningsplatsen visade sig vara en krater med en diameter motsvarande en fotbollsplan som var full med stora klippblock varför Armstrong kopplade ur autopiloten och styrde farkosten manuellt[a], till en bättre landningsplats utanför kratern och satte därefter ned månlandarenEagle ("Örnen"). När Örnen tog mark hade man genom den oplanerade förlängda landningsfasen, ytterst lite raketbränsle kvar. IHouston var det helt tyst under denna kritiska fas då man trodde att Örnen skulle kraschlanda. I kommunikationen mellan Houston och Örnen är det enda som sägs från Houston,"60 seconds", vilket avsåg återstående tiden innan bränslet skulle vara slut vilket skulle ha lett till en total katastrof för den första månlandningen. När Armstrong meddelade att"The Eagle has landed.." utbröt ett stort jubel i kontrollrummet i Houston. Den vånda man genomgått i kontrollrummet i Houston under den manuella landningen uttrycktes som"you got a bunch of guys about to turn blue. We're breathing again!"- Översatt:"Ni har ett gäng killar här som höll på att bli blåa i ansiktet (av att hålla andan). Vi andas igen!".
Efter att ha landat på månen klockan 20:17:39UTC den 20 juli 1969, steg Neil Armstrong den 21 juli 1969 klockan 02:56UTC som första människa ner på månens yta med orden: "That's one small step for man, one giant leap for mankind"[2] ("Det var ett litet steg för en man, ett jättekliv för mänskligheten"). Nitton minuter senare stod även kolleganEdwin "Buzz" Aldrin på månen.
Armstrong genomgick 7 augusti 2012 en hjärtoperation och avled 25 augusti samma år av komplikationer från operationen. Han blev 82 år gammal. Den 14 september spreds hans aska ut överAtlanten från robotkryssarenUSS Philippine Sea (CG-58).[3]
^Astronauterna på Apollo 11 hade tränat åtskilliga gånger att landa med månlandaren på jorden under samma förhållanden som på månen vad gäller vikt och dragkraft på raketmotorn.