Ubrzo mu je poraslo zanimanje zameteorologiju te je1893. počeo proučavatioblake i njihova svojstva. Neko je vrijeme radio uopservatoriju naBen Nevisu, gdje je proučavao formiranje oblaka. Kasnije je i sam pokušao proizvesti isti učinak, ali na manjoj površini. To je radio tako što je raspršivao vlažni zrak unutar zatvorene posude. Kasnije je eksperimentirao sa stvaranjem tragova oblaka u svojoj posudi pomoćuiona iradijacije. Tada je i nastalaWilsonova komora, za koju je i dobio Nobelovu nagradu.
Wilson se1908. oženio Jessie Fraser, kćeri jednog ministra izGlasgowa, s kojom je imao četvoro djece. Umro je uEdinburghu15. studenog1959. okružen svojom obitelji.