Dentre outras coisas, tais como a constituição dos primeirosfosfoalquenos (compostos com dupla ligação decarbono efósforo), seu trabalho de doutorado incluiu algumas pesquisas inéditas sobre sub-óxidos de carbono, do tipo O=C=C=C=O, e isto resultou num interesse em geral pormoléculas contendo cadeias deátomos de carbono com ligações múltiplas. Seu interesse inicial era aquímica orgânica, porém quando ele conheceu aespectroscopia, passou a voltar-se para aquímica quântica.
Nos anos 1970 ele lançou um programa de pesquisa em Sussex para buscarcadeias de carbono noespaço cósmico. Seus estudos iniciais detectaram a moléculacianoacetileno, H-C≡C-C≡N. O grupo de Kroto buscava evidências espectrais de moléculas ainda mais longas, tais como o cianobutadieno, H-C≡C-C≡C-C≡N e o cianohexatrieno, H-C≡C-C≡C-C≡C-C≡N, e as encontrou entre 1975 e 1978.
A busca de explicar a existência das mesmas levou à descoberta da molécula C60. Ele tomou conhecimento do trabalho de espectroscopia comlaser feito porRichard Smalley eRobert Curl na Universidade Rice, no Texas. Ele sugeriu que eles usassem os equipamentos existentes na Universidade para simular a química do carbono existente naatmosfera de umaestrela de carbono.
O experimento conduzido em setembro de 1985 não apenas provou que as estrelas de carbono podiam produzir as cadeias de carbono, mas também revelou um resultado surpreendente - a existência de moléculas do tipo C60. Os três cientistas conduziram o trabalho com os então estudantes Jim Heath (atualmente professor pleno na Cal. Tech.), Sean O'Brien (atualmente naTexas Instruments), e Yuan Liu (atualmente em Oak Ridge). ONobel de Química foi dividido entre Curl, Kroto e Smalley em 1996.
Em 1963, casou-se com Margaret Henrietta Hunter, também uma estudante daUniversidade de Sheffield. O casal teve dois filhos: Stephen e David. Ao longo de toda a sua vida, Kroto era um amante docinema,teatro,arte,música e publicou seu próprio trabalho artístico.[4]
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