PodczasFrench Open była rozstawiona z numerem dziewiątym. W pierwszej rundzie pokonałaCharlotte Rodier, następnieKaren Barbat, w trzeciej rundzie zwyciężyła z piątą rozstawioną Jessicą Moore wynikiem 6:0, 6:1. W ćwierćfinale Simona wygrała zKseniją Łykiną, a w półfinale z Arantxą Rus. W rumuńskim finale zwyciężyła zEleną Bogdan wynikiem 6:4, 6:7(3), 6:2.
Halep startowała też w seniorskich rozgrywkach rangi ITF. Na przełomie kwietnia i maja wygrała dwa turnieje wBukareszcie z pulą nagród 10 000 dolarów amerykańskich. Był to jej trzeci i czwarty triumf w zawodach tej rangi.W czerwcu zwyciężyła w szwedzkimKristinehamn w turnieju z pulą nagród 25 000 dolarów amerykańskim, w finale pokonującAnne Schäfer.
Kontynuowała grę w rozgrywkach ITF przez cały 2009 rok dochodząc m.in. do ćwierćfinału w Bukareszcie, półfinałów wMińsku iOpolu i finału wMakarskiej. W sierpniu triumfowała wMariborze, w finale pokonującKatalin Marosi. W 2009 roku zagrała również w kwalifikacjach do turniejuWTA Tour wParyżu oraz doFrench Open, w obu przypadkach przegrywając w drugiej rundzie.
W wieku 18 lat poddała się operacji zmniejszenia biustu[1].
W styczniu 2010 wystartowała wAustralian Open, gdzie przegrała zeStéphanie Foretz w pierwszej rundzie kwalifikacji. Przełomowy był dla niej turniej WTA Tour wMarbelli. Jako kwalifikantka dotarła tam do ćwierćfinału, po drodze pokonując 70. w rankinguIvetę Benešovą oraz 36. na świecieSoranę Cîrsteę. Przegrała z drugą rozstawionąFlavią Pennettą, wynikiem 4:6, 6:7(4). Następnie Halep przeszła kwalifikacje do turnieju wBarcelonie, przegrywając jednak w pierwszej rundzie 4:6, 6:3, 3:6 zCarlą Suárez Navarro.
Na przełomie kwietnia i maja osiągnęła pierwszy w karierze finał imprezy cyklu WTA Tour. Miało to miejsce wFezie. Po zakwalifikowaniu się do turnieju głównego pokonałaLucie Hradecką 7:5, 6:1 iOlhę Sawczuk 6:3, 6:1. W ćwierćfinale zwyciężyła drugą rozstawionąPatty Schnyder z wynikiem 6:2, 7:6(3). W półfinale wygrała zRenatą Voráčovą. W finale musiała uznać wyższość Ivety Benešovej, przegrywając wynikiem 4:6, 2:6.
W maju przeszła kwalifikacje doFrench Open, w ostatniej rundzie pokonującBethanie Mattek-Sands. W pierwszej rundzie turnieju głównego przegrała zSamanthą Stosur 5:7, 1:6. PodczasUS Open miała szansę pokonaćJelenę Janković – serwowała w trzecim secie przy stanie 5:4. Halep ostatecznie przegrała z wynikiem 4:6, 6:4, 5:7.
W kwietniu powtórzyła wynik z ubiegłego sezonu, docierając do finału wFezie. Tym razem przegrała zAlbertą Brianti 3:6, 4:6. WEstoril, przegrała w pierwszej rundzie z późniejszą triumfatorką tej imprezy –Anabel Mediną Garrigues. W wielkoszlemowymFrench Open przegrała z Samanthą Stosur, z kolei naWimbledonie – zSereną Williams – w obu przypadkach w drugiej rundzie.
Halep zakwalifikowała się do turnieju głównego podczasRogers Cup 2011. W pierwszej rundzie spotkała się zeSwietłaną Kuzniecową. Mecz trwał 2 godziny i 14 minut i zakończył się zwycięstwem Rumunki – 4:6, 6:4, 6:3. Było to jej pierwsze zwycięstwo nad zawodniczką z czołowej 20. rankingu. Przegrała w drugiej rundzie zLucie Šafářovą z wynikiem 2:6, 4:6.
Podczas wielkoszlemowegoUS Open 2011 pokonała w pierwszej rundzie rozstawioną z numerem szóstymLi Na wynikiem 6:2, 7:5. Było to jej pierwsze zwycięstwo nad zawodniczką z czołowej dziesiątki rankingu WTA Tour. Odpadła w drugiej rundzie z Carlą Suárez Navarro, przegrywając 6:3, 2:6, 2:6.
Na kortach ceglanych wBarcelonie osiągnęła ćwierćfinał, a wFezie dotarła do półfinału. WMadrycie iRzymie przegrywała w pierwszej rundzie – w obu przypadkach zVenus Williams.
W maju podczas turnieju wBrukseli pokonała m.in. Jelenę Janković iDominikę Cibulkovą, dochodząc do finału. W meczu o mistrzostwo przegrała z Agnieszką Radwańską 5:7, 0:6.
Halep rozpoczęła sezon jako 47. rakieta świata. Jej dwa pierwsze turnieje zakończyły się porażkami w pierwszych rundach. Pierwszy sukces nastąpił podczas zawodów wRzymie w maju. Halep pokonała wtedySwietłanę Kuzniecową i czwartą zawodniczkę świata – Agnieszkę Radwańską. W ćwierćfinale obroniła dwie piłki meczowe i wygrała mecz przeciw Jelenie Janković. W półfinale uległa późniejszej mistrzyni – Serenie Williams. NaFrench Open przegrała w trzech setach z Carlą Suárez Navarro.
Następnie wystartowała w turnieju wNorymberdze. Dotarła tam do finału, po drodze pokonując m.in. Lucie Šafářovą. W meczu finałowym pokonałaAndreę Petković 6:3, 6:3, po raz pierwszy zwyciężając w turnieju rangi WTA Tour. Później udała się do’s-Hertogenbosch. Na trawiastych kortach wygrała m.in. zRobertą Vinci, dochodząc ponownie do finału. Triumfowała w całych zawodach, pokonując w finaleKirsten Flipkens wynikiem 6:4, 6:2. PodczasWimbledonu 2013 odpadła w drugiej rundzie po trzysetowym meczu z Li Na.
Osiągnęła drugi ćwierćfinał turniejuWTA Premier 5 podczas zawodów wCincinnati, gdzie po raz kolejny przegrała z Sereną Williams.
W następnym starcie, wNew Haven sięgnęła po czwarty tytuł w roku, a pierwszy rangiWTA Premier. W meczu o mistrzostwo pokonałaPetrę Kvitovą 6:2, 6:2. NaUS Open osiągnęła po raz pierwszy czwartą rundę turnieju wielkoszlemowego. Przegrała tam zFlavią Pennettą w dwóch setach.
WMoskwie po raz piąty w sezonie triumfowała w turnieju cyklu WTA Tour, w finale pokonując Samanthę Stosur. Dzięki temu zwycięstwu została jedyną zawodniczką w roku, której udało się wygrać turnieje na trzech różnych nawierzchniach – ceglanej, trawiastej, twardej i w zawodach w hali. Została również drugą zawodniczką (po Serenie Williams), pod względem ilości wygranych turniejów w ciągu roku.
Na koniec sezonu, w listopadzie wystartowała w turniejuWTA Tournament of Champions wSofii, gdzie osiągnęła dziewiąty finał w karierze, a szósty w sezonie. W ostatnim meczu pokonała, tak jak w turnieju poprzednim, Samanthę Stosur. Zakończyła rok na 11. miejscu w rankingu WTA.
21 listopada 2013 zdobyłanagrodę WTA w kategorii „Most Improved Player” za największe postępy w roku.
Rok 2014 rozpoczął się od porażki Halep w pierwszej rundzie turnieju wSydney. PodczasAustralian Open była rozstawiona z numerem 11. W pierwszej rundzie pokonałaKatarzynę Piter, w drugiejVarvarę Lepchenko, późniejZarinę Dijas. Następnie wygrała z byłą liderką rankingu WTA Jeleną Janković w trzech setach, osiągając pierwszy wielkoszlemowy ćwierćfinał w karierze. Przegrała z późniejszą finalistką –Dominiką Cibulkovą wynikiem 3:6, 0:6. Dzięki punktom zdobytym w Melbourne awansowała na 10. miejsce w światowym rankingu. Została jedną z czterech Rumunek w historii notowanych w pierwszej dziesiątce tego rankingu.
Po nieudanym występie wParyżu, zwyciężyła w turnieju rangi WTA Premier 5 wDosze. W finale pokonałaAngelique Kerber wynikiem 6:2, 6:3. W zawodach wIndian Wells Rumunka osiągnęła półfinał, w którym uległa Agnieszce Radwańskiej 3:6, 4:6.
W turnieju rozgrywanym na kortach ceglanych wMadrycie Halep zanotowała finał, w którym nie sprostałaMarii Szarapowej, przegrywając 6:1, 2:6, 3:6. PodczasFrench Open dotarła do pierwszego finału Wielkiego Szlema, w którym ponownie uległa Szarapowej, tym razem 4:6, 7:6(5), 4:6. Po tym turnieju awansowała na trzecie miejsce w rankingu singlowym WTA Tour.
PodczasWimbledonu rozstawiona z numerem trzecim Simona Halep awansowała do półfinału. Walkę o finał przegrała zEugenie Bouchard 6:7(5), 2:6. W turnieju wBukareszcie najwyżej notowana zawodniczka przegrała jednego seta – w meczu półfinałowym zMonicą Niculescu. W finale Rumunka pokonałaRobertę Vinci 6:1, 6:3.
Okres gry w Azji rozpoczęła od porażki w drugiej rundzie wWuhanie zGarbiñe Muguruzą 6:2, 2:6, 3:6. WPekinie mecz ćwierćfinałowy przeciwAnie Ivanović oddała walkowerem. PodczasTurnieju Mistrzyń, w fazie grupowej pokonała Bouchard iWilliams, a uległa Ivanović. W półfinale wygrała z Radwańską 6:2, 6:2, natomiast w meczu mistrzowskim nie sprostała Serenie Williams, przegrywając 3:6, 0:6.
W sezonie 2014 trenowana była przez Wima Fissette, byłego szkoleniowca m.in.Kim Clijsters czySabine Lisicki. Halep zakończyła z nim współpracę pod koniec roku. Jej nowym szkoleniowcem został Victor Ioniță. Jej menadżerką zostałaVirginia Ruzici.
Grę na kortach trawiastych rozpoczęła wBirmingham, gdzie doszła do ćwierćfinału. PodczasWimbledonu uległa w pierwszym spotkaniuJaiea Čepelovej.
WToronto Halep dotarła do finału, w którym skreczowała w meczu zBelindą Bencic. WCincinnati pokonała m.in. Jelenę Janković, by w finale przegrać z Sereną Williams. WNowym Jorku doszła do półfinału, w którym przegrała z późniejszą mistrzyniąFlavią Pennettą.
Po ćwierćfinale wKantonie doszła do trzeciej rundy wWuhanie, zaś wPekinie skreczowała w meczu otwarcia. Podczas turnieju WTA Finals wSingapurze nie udało jej się wyjść z grupy, ale i tak zakończyła sezon na pozycjiwiceliderki rankingu WTA.
W barażach o Grupę Światową Fed Cupu z Niemcami ponownie zanotowała bilans 1-1. WStuttgarcie już w pierwszym meczu została pokonana przez późniejszą finalistkęLaurę Siegemund. WMadrycie sięgnęła po trofeum, pokonując w finaleDominikę Cibulkovą 6:2, 6:4. WRzymie nie wygrała ani jednego meczu. WeFrench Open osiągnęła rundę czwartą, a naWimbledonie zaszła krok dalej, ulegając finalistce tego turnieju,Angelique Kerber.
Następnie zdobyła tytuł wBukareszcie iMontrealu, gdzie zrewanżowała się Kerber. Pominąwszy igrzyska olimpijskie, pokonała Radwańską w ćwierćfinale wCincinnati, a następnie znowu przegrała z Kerber. W ćwierćfinaleUS Open nie sprostała Serenie Williams.
WWuhanie doszła do półfinału, ale wPekinie wygrała tylko jeden mecz. PodczasWTA Finals pokonałaMadison Keys, ale nie sprostała liderce rankingu Kerber i zwyciężczyni turnieju Cibulkovej, kończąc rok na czwartym miejscu w rankingu.
Na kortach ziemnych wStuttgarcie doszła do półfinału, gdzie, tak jak rok wcześniej, uległaLaurze Siegemund. WMadrycie w drugiej rundzie w meczu zRobertą Vinci broniła piłek meczowych przy stanie 6:3, 2:6, 1:5, lecz ostatecznie zwyciężyła 6:3, 2:6, 7:6(2). W finale w trzysetowym pojedynku zrewanżowała się Kristinie Mladenovic. WRzymie doszła do finału, w którym przegrała zEliną Switoliną 6:4, 5:7, 1:6. PodczasFrench Open w ćwierćfinale ze Switoliną przegrywała już 3:6, 0:5, jednak zdołała odwrócić losy meczu na 3:6, 7:6(7), 6:2. W półfinale pokonałaKarolínę Plíškovą 6:4, 3:6, 6:3. W finale przegrała 6:4, 4:6, 3:6 zJeļeną Ostapenko.
Na kortach trawiastych wEastbourne w ćwierćfinale przegrała zCaroline Wozniacki 7:5, 4:6, 1:6. Na tym samym etapieWimbledonu była o dwa punkty przy własnym serwisie od pokonania Konty i objęcia prowadzenia w światowej klasyfikacji, ale ostatecznie przegrała 7:6(2), 6:7(5), 4:6.
TurniejWTA Finals rozpoczęła od rewanżu na Caroline Garcii 6:4, 6:2. W kolejnych meczach przegrała natomiast z Wozniacki 0:6, 2:6 i Switoliną 3:6, 4:6.
Halep zainaugurowała sezon 2018 występem w zawodach wShenzhen, odnosząc zwycięstwo w pierwszej rundzie nadNicole Gibbs 6:4, 6:1[2], następnie wygrała zDuan Yingying 3:6, 6:1, 6:2[3]. W ćwierćfinale pokonałaArynę Sabalenkę 6:2, 6:2[4], po czym spotkała się w półfinale zIriną-Camelią Begu, triumfując nad przeciwniczką 6:1, 6:4[5]. Zwyciężywszy w finaleKateřinę Siniakovą 6:1, 2:6, 6:0, zdobyła swój 16. tytuł w karierze sportowej. Tego samego dnia wraz z Begu sięgnęły po tytuł w grze deblowej po wygranej nad Siniakovą i Barborą Krejčíkovą 1:6, 6:1, 10–8[6]. WAustralian Open pokonałaDestanee Aiavę 7:6(5), 6:1[7] iEugenie Bouchard 6:2, 6:2[8],Lauren Davis 6:4, 4:6, 15:13[9] iNaomi Ōsakę 6:3, 6:2[10]. W ćwierćfinale wygrała zKarolíną Plíškovą 6:3, 6:2, awansując tym samym po raz pierwszy w karierze do półfinału Australian Open[11]. W przedostatniej rundzie turnieju wyeliminowałaAngelique Kerber 6:3, 4:6, 9:7[12]. W finale musiała uznać wyższośćCaroline Wozniacki, przegrywając 6:7(2), 6:3, 4:6[13].
Podczas turnieju wIndian Wells w drugiej rundzie była blisko porażki zCaroline Dolehide, ale ostatecznie wygrała 1:6, 7:6(3), 6:2. W ćwierćfinale pokonałaPetrę Martić wynikiem 6:4, 6:7(5), 6:3, zaś w półfinale uległa Naomi Ōsace 3:6, 0:6. Na kortach twardych wMiami pokonałaOcéane Dodin 3:6, 6:3, 7:5, ale już w drugim meczu uległaAgnieszce Radwańskiej 6:3, 2:6, 3:6.
Sezon na kortach ziemnych rozpoczęła wStuttgarcie. W swoim pierwszym meczu wyeliminowałaMagdalénę Rybárikovą 4:6, 6:2, 6:3, natomiast w drugim przegrała 4:6, 1:6 zCoco Vandeweghe. WMadrycie Rumunka wygrała kolejne spotkania 6:1, 6:0 z Makarową, 6:0, 6:3 zMertens i 6:1, 6:4 zKristýną Plíškovą, jednak w ćwierćfinale rewanż wzięła jej siostraKarolína Plíšková, której Halep uległa 4:6, 3:6. WRzymie po wygraniu trzech spotkań doszła do finału, w którym jednak doszło do powtórki z zeszłego roku – Rumunka ponownie przegrała zeSwitoliną 0:6, 4:6. WeFrench Open pokonała m.in.Angelique Kerber w ćwierćfinale oraz Garbiñe Muguruzę w półfinale, zaś w finale triumfowała 3:6, 6:4, 6:1 nadSloane Stephens, zdobywając tym samym pierwszy w karierze wielkoszlemowy tytuł.
21 października 2022 Międzynarodowa Agencja ds. Integralności Tenisa (ITIA) poinformowała o tymczasowym zawieszeniu Halep w związku z uzyskaniem pozytywnego wyniku testu antydopingowego podczasUS Open 2022. W próbkach pobranych od zawodniczki znalezionośrodek dopingujący o nazwieroksadustat. Zawodniczka wydała oświadczenie, w którym zaprzeczyła świadomemu przyjęciu środka[18][19].
12 września 2023 ITIA poinformowała o zawieszeniu zawodniczki na 4 lata (do 6 października 2026) pod zarzutem stosowania dopingu oraz nieprawidłowości w tzw.paszporcie biologicznym[20][21].