Urodził się wConnemarze jako synirlandzkiegokatolika,bukmachera Patricka Josepha O’Toole[9] i protestantki Constance Jane (z domu Ferguson)[10], pochodzącej zeszkockiej rodziny arystokratycznej. Miał starszą siostrę Patricię (ur. 1930)[11].
Kiedy ukończył pierwszy rok życia, rodzina przeniosła się do północnejAnglii. Od 1937 roku dorastał wLeeds. Mając czternaście lat pracował jako posłaniec i doręczyciel, a później reporter gazetyYorkshire Evening News. Przez osiem lat był uczniem szkoły katolickiej. W wieku siedemnastu lat pojawił się po raz pierwszy na scenie Leeds Civic Theatre. Służył przez dwa lata jako radiotelegrafista w brytyjskiejFlocie Królewskiej. W latach 1952–1954 uczęszczał do Królewskiej Akademii Sztuk Dramatycznych wBloomsbury, w dzielnicy centralnegoLondynu, gdzie za otrzymane stypendium kontynuował naukę w Abbey Theatre’s Drama School wDublinie[12].
Swoją karierę ekranową zapoczątkował gościnną rolą pierwszego żołnierza w jednym z odcinków przygodowego serialu familijnegoSzkarłatny kurzyślad (The Scarlet Pimpernel, 1956). Cztery lata później, roku 1960 zadebiutował na kinowym ekranie w trzech filmach –adaptacji książkiRoberta Louisa StevensonaPorwany za młodu (Kidnapped),Dzień, w którym obrabowano Bank Anglii (The Day They Robbed the Bank of England) w roli kapitana Fitcha i przygodowym dramacie kryminalnymNiewinne dzikusy (The Savage Innocents) u bokuAnthony’ego Quinna jako pierwszy kawalerzysta.
Kolejne wielkie role, które przyniosły mu nominacje do nagrodyOscara to: angielskiKról Henryk II w dramacie historycznymBecket (1964),Henryk II w dramacie historycznymLew w zimie (The Lion in Winter, 1968), Arthur Chipping w dramacie muzycznymŻegnaj Chips (Goodbye, Mr. Chips, 1969), czternasty hrabia Jack Gurney w komedii muzycznejWyższe sfery/Klasa rządząca (The Ruling Class, 1972), reżyser Eli Cross udzielający schronienia ściganemu przez policję eks-ochotnikowi z Wietnamu w czarnej komediiKaskader z przypadku (The Stunt Man, 1980), aktor po przejściach alkoholowych w komediiMój najlepszy rok (My Favorite Year, 1982) oraz starzejący się aktor Maurice posiadający kilka drobnych sukcesów w komediodramacieWenus (Venus, 2006). Za rolębiskupa Cauchona w telewizyjnym dramacie historycznymJoanna D’Arc (Joan of Arc, 1999) odebrał nagrodęEmmy. W 2003 roku otrzymał honorowegoOscara za całokształt pracy aktorskiej. W ekranizacjiKsięgi Estery –Jedna noc z królem (One Night with the King, 2006) wystąpił jakoSamuel.
W lipcu 2012 ogłosił, że wycofuje się z aktorstwa. Zmarł 14 grudnia 2013 w londyńskim szpitalu po długiej i ciężkiej chorobie w wieku 81 lat[15]. Jego pogrzeb odbył się wLondynie 21 grudnia.