Małgorzata Teresa zmarła w połogu, w wieku 22 lat w 1673 roku. W tym samym roku 15 października cesarz ożenił się zKlaudią Felicytą Habsburg, córką Ferynanda Karola Habsburga księcia Tyrolu i Anny Medycejskiej. Leopold i Klaudia mieli dwie córki:
Ingerując w sprawy Siedmiogrodu w 1662 r. cesarz sprowokował najazdTurków osmańskich, których wojska dotarły aż naMorawy. W sierpniu 1664 r. na mocy paktu wVasvár odstąpił Turkom część ziem na Węgrzech i uznał ich zwierzchnictwo nad Siedmiogrodem. W 1683 r. wojska osmańskie pod wodzą wielkiego wezyraKara Mustafy zaatakowały habsburską częśćWęgier. Rozmach tureckiego najazdu zmobilizował państwa niemieckie do współdziałania z cesarzem, podWiedeń przybyli ze swoimi wojskami elektor bawarskiMaksymilian II Emanuel, elektor saskiJan Jerzy III,książę LotaryngiiKarol V Leopold imargrabia BadeniiLudwik Wilhelm. Leopold I zwrócił się do króla PolskiJana III Sobieskiego z błaganiem o pomoc w walce z najazdem tureckim, z którym siły Habsburgów i Rzeszy Niemieckiej nie mogły same sobie poradzić. Poodsieczy wiedeńskiej siły sojuszników przeszły do ofensywy. W marcu 1684 r. wLinz ogłoszono powstanie Ligi Świętej z udziałem Austrii, Rzeczypospolitej polsko-litewskiej,Republiki Weneckiej iPaństwa Kościelnego, a papieżInnocenty XI ogłosił czternastą krucjatę przeciw Turkom. W 1686 r. do Ligi przystąpiła także RosjaPiotra I. W 1687 r., po zwycięstwie koalicji pod Mohaczem, Sejm węgierski wBratysławie przyznał Habsburgom dziedziczne prawa do tronu i zniósł tradycyjne prawo szlachty węgierskiej dorokoszu (ius resistendi). W 1690 roku armia cesarska opanowałaSiedmiogród, a Leopold przyjął tytuł księcia tej krainy. O ostatecznej klęsce Turków zadecydowałabitwa pod Zentą w 1697 r., kiedy armia cesarska pod dowództwem księciaEugeniusza Sabaudzkiego zwyciężyła siły osmańskie i wyparła je z Węgier. Zmagania zakończył w 1699 r. zawarty przy mediacji Anglików i Holendrówpokój karłowicki. Był to jeden z największych sukcesów politycznych w dziejach dynastii Habsburgów. Turcy zrzekli się na rzecz cesarza całych Węgier z wyjątkiem Banatu Temeszwarskiego. Terytorium i siła państwa Habsburgów znacznie się powiększyły. Cesarz dążył teraz do wzmocnienia władzy królewskiej na Węgrzech, w czym wspierał go wpływowy arcybiskup Ostrzyhomia i prymas Węgier, kard. Leopold Kollonich.
W lipcu 1686 powstałaLiga Augsburska. Państwa Rzeszy i potęgi europejskie: (Hiszpania,Holandia iSzwecja) zjednoczyły się z cesarzem w walce z FrancjąLudwika XIV. W czerwcu 1687 do Ligi przystąpiły wWiedniu Holandia i niektóre państwa włoskie. Ze względu na działania na Węgrzech cesarz nie był w stanie odpowiednio zaangażować się militarnie w konflikt z Francją. Wpokoju w Rijswick, w 1687Ludwik XIV zrezygnował ze zdobyczy politykireunionów poza Strasburgiem. Ostateczny rozrachunek zmagań niemiecko-francuskich w tym czasie był jednak taki, że Francja opanowała wszystkie ziemie należące doRzeszy za górnymRenem pozaLotaryngią.
W 1700 Leopold I włączył się do walki o dziedzictwo Habsburgów hiszpańskich (wojna o sukcesję hiszpańską). Usiłował osadzić na hiszpańskim tronie swojego młodszego syna, arcyksięciaKarola.
W 1658 r. w swojej kapitulacji wyborczej zakazał stanom państw niemieckich zwoływania posiedzeń sejmów stanowych bez zgody książąt. W ten sposób przyczynił się do rozwoju absolutyzmu książęcego w Niemczech. W 1664 r. jako ostatni cesarz rzymski w dziejach I Rzeszy pojawił się osobiście na obradachSejmu Cesarstwa wRatyzbonie. W 1692 r. nadał księciuHanoweru –Ernestowi Augustowi z dynastiiWelfów, tytułelektoraRzeszy, powiększając tym samym liczbę elektorów do 9.
W 1676 r. Sejm Cesarstwa uchwalił prawo zakazujące państwom niemieckim prowadzenia handlu z Francją, coraz bardziej agresywną wobec Rzeszy.
W 1681 r. Leopold I wziął chłopów ze swej monarchii w obronę przed nieuzasadnionymi oskarżeniami ich panów.
W 1691 r. cesarz wydał postanowienie (Explanatio Leopoldina) zezwalające protestantom na sprawowanie kultu w domach, w otoczeniu rodziny, pod warunkiem, że będą uczestniczyć w publicznych świętach katolickich. Administratorzy protestanccy mieli podlegać biskupom katolickim i być mianowani przez władze cesarskie. Zmiana wyznania na reformowane groziła sankcjami karnymi.
W 1701 r. Leopold I wydał edykt uznający unitów w Siedmiogrodzie za przedstawicieli narodu rumuńskiego. Biskupi uniccy mieli odtąd zasiadać w Sejmie Księstwa Siedmiogrodu. Za jego panowania państwo przejmuje w znacznym stopniu kontrolę nad Kościołem Katolickim w Austrii, Czechach i na Węgrzech.
W 1703 r. zawarł tajne porozumienie ze swoimi synami, w którym mowa była o niepodzielności monarchii naddunajskiej. Starszego Józefa Leopold przeznaczał do władzy w Austrii i korony cesarskiej, młodszego Karola pragnął wprowadzić na tron hiszpański.
W 1704 roku wSiedmiogrodzie wybrano na księciaFranciszka Rakoczego, odbierając tym samym władzę cesarzowi. Jako że Leopold zmarł w 1705 roku, z rebelią musiał się zmierzyć jego następca.
Za panowania Leopolda I, w toku nieustannych wojen, bardzo wzrosły wydatki państwa, zwłaszcza związane z obroną. Okazało się, że niskie wpływy do budżetu wynikają z nieudolności i słabej organizacji administracji cesarskiej oraz oporów szlachty. Natomiast chłopi byli bardziej ulegli wobec fiskusa. W związku z tym Habsburgowie rozpoczęli politykę rozbudowy i modernizacji aparatu administracyjnego i dążyli do stworzenia monarchii absolutnej.
Leopold, z Bożej łaski uświęcony i wybrany cesarz rzymski, po wieki August, Król Niemiec, Król Węgier, Czech, Dalmacji, Chorwacji, Slawonii, Ramy, Serbii, Galicji, Lodomerii, Kumanii, Bułgarii. arcyksiążę Austrii, książę Burgundii, Brabancji, Styrii, Karyntii, Karnioli, margrabia Moraw, książę Luksemburga, Górnego i Dolnego Śląska, Wirtembergii, Teck etc. książę Szwabii, hrabia Habsburga, Tyrolu, Ferreti, Kyburga, Gorycji etc. landgraf Alzacji, margrabia Świętego Cesarstwa Rzymskiego, Burgau, Górnych i Dolnych Łużyc etc. pan Marchii Wendyjskiej Salin, Port Naon etc. etc. etc.
Cesarz śpiewał, dyrygował, występował na scenie i komponował. Skomponował m.in. 2 msze, 5 requiem, 17 suit baletowych, 12 oratoriów. Za jego panowania w Wiedniu wzniesiono teatr operowy, w którym wystawiono ponad 400 oper, niektóre skomponowane przy współudziale cesarza. Od tego czasu przez wiele lat Wiedeń był głównym ośrodkiem włoskiej sztuki operowej w Europie na północ od Alp.
