Jest córkąJane Birkin, brytyjskiej aktorki i piosenkarki, iSerge’a Gainsbourga, francuskiego piosenkarza, aktora i reżysera[4]. Jej babką ze strony matki była aktorka Judy Campbell, a wujem jest scenarzystaAndrew Birkin. Dzieciństwo spędziła wParyżu, gdzie ukończyła École Active Bilingue Jeannine Manuel[5]. Studiowała w Collège Alpin International Beau Soleil w Szwajcarii[5].
Nad rozwojem jej kariery od samego początku czuwali jej rodzice. W wieku 13 lat zadebiutowała w roli Charlotte Marker, córki Margaux (Catherine Deneuve) w dramacie kanadyjskimSłowa i muzyka (Paroles et musique, 1984) u bokuChristophera Lamberta iRicharda Anconiny.Jacques Doillon zaangażował ją do roli dziecka w melodramacieLa Tentation d’Isabelle (1985) zJacques’em Bonnaffé iXavierem Deluc. W 1986, mając 15 lat, zdobyłaCezara w kategorii „Najbardziej obiecująca aktorka” za rolę Charlotte Castang w adaptacji powieściCarson McCullersZłośnica (L’effrontée, 1985)[6]. Zagrała także w filmie wyreżyserowanym przez swojego ojcaCharlotte for Ever (1986), a na planie dramatuAgnès VardyKung – fu master (1988) jako Lucy partnerowała swojej matce. Za postać 16-letniej Janine Castang w dramacieMała złodziejka (La Petite Voleuse, 1988) zSimonem de La Brosse iNathalie Cardone była nominowana do Cezara[6].
W 1984 debiutowała kontrowersyjną piosenką „Lemon Incest” (Cytrynowe kazirodztwo) w duecie ze swoim ojcem[8]. W 1986 ukazała się jej debiutncki albumCharlotte for Ever, gdzie wszystkie piosenki zostały napisane przez jej ojca[3]. W 2000 pojawił się na płycieMadonnyMusic w utworze „What It Feels Like for a Girl”. Długie przemówienie Gainsbourga pochodzi z filmuCementowy ogród, który zainspirował tytuł piosenki. Utwór został ponownie zremiksowany dla pojedynczej wersji w 2001, podczas gdy w trakcie utworu powtórzył się głos Gainsbourga z filmu. Jej piosenki pojawiły się na wielu ścieżkach muzycznych filmów i płytach innych zespołów. 28 sierpnia 2006 ukazał się album5:55, a przy jego powstawaniu pracowała m.in. z francuskim duetem Air, angielskim muzykiemJarvisem Cockerem i producentem zespołuRadiohead – Nigelem Godrichem. 7 grudnia 2009 wydała krążekIRM, nagrany wspólnie zBeckiem.
W 1991 związała się z izraelsko-francuskim aktorem i reżyseremYvanem Attalem[9], z którym ma trójkę dzieci: Bena (ur. 12 czerwca 1997), Alice (ur. 8 listopada 2002)[10] i Joe (ur. 16 lipca 2011).
5 września 2007 została przewieziona do szpitala w Paryżu, gdzie przeprowadzono operację w związku z wykrytym u niejkrwotokiem śródczaszkowym. Jej agent, Dominique Segall, za przyczynę krwotoku podał wypadek, którego doświadczyła podczas jazdy na nartach wodnych kilka tygodni wcześniej[11].