JP2009091181A - 改質装置及び燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】構成の簡素化及び小型化を図るとともに、流通する原燃料を均等且つ円滑に供給することができ、しかも空間速度を均一にして改質効率及び耐久性の向上を図ることを可能にする。
【解決手段】改質装置４０は、筒状体７０内を仕切り板７２ａ、７２ｂ及び７２ｃによって第１室７４ａ、第２室７４ｂ及び第３室７４ｃに分割する。第１室７４ａ、第２室７４ｂ及び第３室７４ｃには、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃが設けられるとともに、前記第１ハニカム触媒部８０ａ、前記第２ハニカム触媒部８０ｂ及び前記第３ハニカム触媒部８０ｃを構成する複数の原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃは、流路断面積の総和が一定に設定される。
【選択図】図４

Description

本発明は、炭化水素を主体とする原燃料を改質して改質ガスを生成する改質装置、及び前記改質装置を備える燃料電池システムに関する。

通常、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、固体電解質に酸化物イオン導電体、例えば、安定化ジルコニアを用いており、この固体電解質の両側にアノード電極及びカソード電極を配設した電解質・電極接合体（ＭＥＡ）を、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持している。この燃料電池は、通常、電解質・電極接合体とセパレータとが所定数だけ積層された燃料電池スタックとして使用されている。

上記の燃料電池に供給される燃料ガスは、通常、改質装置によって炭化水素系の原燃料から生成される水素ガス、ＣＯ、メタンが使用されている。改質装置では、一般的に、メタンやＬＮＧ等の化石燃料等の炭化水素系の原燃料から改質原料ガスを得た後、この改質原料ガスに水蒸気改質や部分酸化改質、又はオートサーマル改質等を施すことにより、改質ガス（燃料ガス）が生成されている。

例えば、特許文献１に開示されているオートサーマルリフォーミング（ＡＴＲ）改質器では、図１９に示すように、ＡＴＲ改質器１ａは、ハニカム型触媒層２ａを備え、この触媒層２ａの入口側から改質原料、水蒸気及び酸素を含むガスを供給して改質ガスを製造するとともに、前記触媒層２ａの前段には、粒状又はフォーム状の触媒を充填した前段触媒層３ａが設けられている。これにより、ハニカム内のセルによるホットスポットとコールドスポットとの発生を防止し、原料スリップや副生成物発生を低減する、としている。

また、特許文献２に開示されているハニカム触媒装置は、図２０に示すように、略円筒状を有するケーシング１ｂと、このケーシング１ｂ内に収容されるハニカム触媒２ｂとを備えている。ハニカム触媒２ｂは、外側隔壁３ｂと内側隔壁４ｂとにより分割された外側触媒５ｂと内側触媒６ｂとを有している。

ケーシング１ｂを構成する内筒の上段には、入口管７ｂが設けられる一方、前記ケーシング１ｂを構成する外筒の上部一端側には、出口管８ｂが設けられている。ケーシング１ｂ内には、空間９ｂが形成されており、入口管７ｂから導入されるガスは、内側触媒６ｂを通り、前記空間９ｂで折り返された後、外側触媒５ｂを通って出口管８ｂから導出されている。

さらにまた、特許文献３に開示されている燃料改質装置では、図２１に示すように、円柱状の反応管１ｃを備え、この反応管１ｃ内には、一定間隔毎にハニカム状触媒２ｃが充填されるとともに、前記ハニカム状触媒２ｃ間には、伝熱体３ｃが充填されている。反応管１ｃの外面全体を包むようにして、加熱器４ｃが密接している。伝熱体３ｃは、ニッケルの金属ハニカムで構成されている。

原料ガスは、吸入管５ｃから反応管１ｃに導入されており、この原料ガスは、ハニカム状触媒２ｃを通過するときに、化学反応を起こして水素を発生している。次の伝熱体３ｃで加熱混合された原料ガスは、さらに次のハニカム状触媒２ｃに流入し、以下、順次、同様の動作が行われることにより、原料ガスの改質が行われている。

特開２００３−３０６３１０号公報特開２００６−２６３６３４号公報特開平６−２８７００３号公報

しかしながら、上記の特許文献１では、ＡＴＲ改質器１ａ内に、触媒層２ａ及び前段触媒層３ａが１段ずつ充填されており、このハニカム型触媒層のいずれかの流体通路で改質不足が惹起されると、前記ＡＴＲ改質器１ａから送り出される改質ガス中には、未改質ガスが混在するという問題がある。

また、上記の特許文献２では、出口管８ｂがケーシング１ｂの上部側一端側に設けられている。このため、ケーシング１ｂ内に導入されたガスには、偏流が惹起し易く、このガスが供給され難い領域Ｓが存在してしまう。

しかも、内側触媒６ｂと外側触媒５ｂとは、それぞれの通路断面積の総和が異なるため、ガスの空間速度が異なっている。これにより、内側触媒６ｂ及び外側触媒５ｂの各流体通路では、流量分布、温度分布及び劣化に差が発生し易く、改質効率及び耐久性が低下するという問題がある。

さらにまた、上記の特許文献３では、伝熱体３ｃには、図示していないが、孔部が形成されているものの、伝熱機能を有するためには、比較的大きな表面積が必要である。従って、原料ガスがハニカム状触媒２ｃから伝熱体３ｃを通過して下流側のハニカム状触媒２ｃに移動する際、前記伝熱体３ｃの表面に阻止されて前記下流側のハニカム状触媒２ｃに円滑に流動することができないおそれがある。

しかも、反応管１ｃの外面全体を包むように加熱器４ｃを備えるとともに、各ハニカム状触媒２ｃ間に伝熱体３ｃを配設しており、燃料改質装置全体の構造が複雑化するという問題がある。

本発明はこの種の問題を解決するものであり、構成の簡素化及び小型化を図るとともに、流通する原燃料を均等且つ円滑に供給することができ、しかも空間速度を均一にして改質効率及び耐久性の向上を図ることが可能な改質装置及び燃料電池システムを提供することを目的とする。

本発明は、炭化水素を主体とする原燃料を改質して改質ガスを生成する改質装置に関するものである。

改質装置は、原燃料を流通させる多数の原燃料通路を有するハニカム構造に、改質触媒を担持させた複数のハニカム触媒部と、前記各ハニカム触媒部の上流側及び下流側に設けられ、前記原燃料を前記ハニカム触媒部の多数の前記原燃料通路に均等に供給するための調圧部とを備え、前記各ハニカム触媒部を構成する多数の前記原燃料通路は、通路断面積の総和が一定に設定されている。

また、改質装置は、各ハニカム触媒部の少なくとも上流側又は下流側に設けられ、調圧部から前記ハニカム触媒部の各原燃料通路に供給される原燃料を絞るための絞り部を備えることが好ましい。このため、各原燃料通路における原燃料の流量分布が均一化され、未改質ガスを抑制して改質効率を向上させることができる。

さらに、改質装置は、各ハニカム触媒部の少なくとも上流側又は下流側に設けられ、調圧部から前記ハニカム触媒部の各原燃料通路に供給される原燃料をろ過するためのろ過部を備えることが好ましい。従って、各ハニカム触媒部及び改質装置の下流側に塵埃等の異物が進入したり、該異物が詰まったりすることを有効に阻止することが可能になる。これにより、圧力損失の増加を抑制することができる。

さらにまた、調圧部は、上流側のハニカム触媒部から供給される原燃料の流れ方向を反転させて下流側のハニカム触媒部に供給するように構成されることが好ましい。従って、改質装置内の原燃料通路が長尺化され、Ｌ（通路長）／Ｄ（通路直径）比を大きくすることができる。これにより、改質効率が向上し、改質装置全体の小型化及びコンパクト化が容易に図られる。

また、改質装置の中央部には、前記改質装置を加熱するための熱媒体を流通させる熱媒体通路が設けられるとともに、複数のハニカム触媒部は、前記熱媒体通路を中心に同心円上に配列されることが好ましい。このため、熱媒体通路を流通する熱媒体の熱は、前記熱媒体通路を中心に同心円上に配列される各ハニカム触媒部に均一に伝熱される。従って、各ハニカム触媒部における改質反応の均一化が促進される。改質反応は、吸熱反応であるため、各ハニカム触媒部に均一に伝熱されることにより、改質反応の均一化が図られるからである。

さらに、調圧部には、改質触媒が充填されることが好ましい。このため、原燃料を各ハニカム触媒部に供給する前にも、前記原燃料を改質することが可能になり、改質効率がさらに向上する。

さらにまた、熱媒体は、固体酸化物形燃料電池からの排ガスであることが好ましい。熱媒体として、高温型燃料電池である固体酸化物形燃料電池からの排ガスを流通させることにより、前記排ガスの熱をハニカム触媒部に良好に伝えることができ、熱効率の向上と熱自立の促進とが確実に図られる。

また、本発明は、電解質をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体とセパレータとが積層される燃料電池を設け、複数の前記燃料電池が積層される燃料電池スタックと、炭化水素を主体とする原燃料を改質して改質ガスを生成する改質装置とを備える燃料電池システムに関するものである。

改質装置は、原燃料を流通させる多数の原燃料通路を有するハニカム構造に、改質触媒を担持させた複数のハニカム触媒部と、前記各ハニカム触媒部の上流側及び下流側に設けられ、前記原燃料を前記ハニカム触媒部の多数の前記原燃料通路に均等に供給するための調圧部とを備え、前記各ハニカム触媒部を構成する多数の前記原燃料通路は、通路断面積の総和が一定に設定されている。

本発明によれば、改質装置が、多数の原燃料通路を有するハニカム構造に、改質触媒を坦持させた複数のハニカム触媒部を備えており、この種のハニカム触媒部を用いない改質装置に比べ、流通する原燃料の圧力損失を有効に低減することができる。

さらに、改質装置は、各ハニカム触媒部の上流側及び下流側に調圧部を備えており、各原燃料通路を流通する原燃料の流量分布を均一化することができ、未改質ガスの発生を抑制して改質効率の向上を図ることが可能になる。しかも、改質効率が向上することにより、改質装置全体の小型化及びコンパクト化が遂行される。

さらにまた、改質装置が、複数のハニカム触媒部を備えているため、いずれかのハニカム触媒部の原燃料通路で改質不足が惹起しても、下流側のハニカム触媒部により改質が行われる。このため、未改質ガスの発生を抑制することができ、改質効率の向上を図ることが可能になる。

さらに、各原燃料通路を流通する原燃料の流量分布が均一化されるため、改質装置内の温度分布の均一化も容易に図られる。

さらにまた、各ハニカム触媒部を構成する複数の原燃料通路は、通路断面積の総和が一定に設定されるため、各ハニカム触媒部を流れる原燃料の空間速度を均一にすることができる。これにより、ハニカム触媒部の流量分布、温度分布、改質効率及び劣化の差を抑制することができ、改質装置の改質効率及び耐久性を確実に向上させることが可能になる。

ここで、空間速度（ＳＶ）とは、被処理流体の流量Ｑ（ｍ³／ｈ）と、処理器の処理材体積Ｖ（ｍ³）との関係を表すものであり、ＳＶ＝Ｑ／Ｖとの関係を有している。本発明では、原燃料の単位時間当たりの流量とハニカム触媒部の単位体積（又は単位重量）とにより定義される。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る改質装置を組み込む燃料電池システム１０の機械系回路を示す概略構成説明図である。

燃料電池システム１０は、定置用の他、車載用等の種々の用途に用いられている。燃料電池システム１０は、燃料ガス（水素ガス）と酸化剤ガス（空気）との電気化学反応により発電する燃料電池モジュール（ＳＯＦＣモジュール）１２と、前記燃料電池モジュール１２に原燃料（例えば、都市ガス）を供給する原燃料供給装置１６と、前記燃料電池モジュール１２に前記酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給装置１８と、前記燃料電池モジュール１２に水を供給する水供給装置２０とを備える。

図２に示すように、燃料電池モジュール１２は、図示しないが、例えば、安定化ジルコニア等の酸化物イオン導電体で構成される固体電解質（固体酸化物）をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体２８とセパレータ３０とが積層される固体酸化物形の燃料電池３２を設け、複数の前記燃料電池３２が鉛直方向に積層される固体酸化物形の燃料電池スタック３４を備える。

燃料電池スタック３４の積層方向上端側（又は積層方向下端側）には、酸化剤ガスを前記燃料電池スタック３４に供給する前に加熱する熱交換器３６と、原燃料と水蒸気との混合燃料を生成するために、水を蒸発させる蒸発器３８と、前記混合燃料を改質して改質ガスを生成する第１の実施形態に係る改質装置４０とが配設される。

熱交換器３６は、図２に示すように、燃料電池スタック３４から排出される使用済み反応ガス（以下、排ガス又は燃焼排ガスともいう）を流すための第１排ガス通路４４と、被加熱流体である空気を排ガスと対向流に流すための空気通路４６とを有する。第１排ガス通路４４は、蒸発器３８に水を蒸発させるための熱源として排ガスを供給するための第２排ガス通路４８に連通する。第１排ガス通路４４は、改質装置４０を加熱するための加熱通路４９を介して排気管５０に連通する。空気通路４６の上流側は、空気供給管５２に連通するとともに、前記空気通路４６の下流側は、燃料電池スタック３４の酸化剤ガス供給連通孔５３に連通する。

蒸発器３８は、互いに同軸上に配設される外管部材５４ａと内管部材５４ｂとを備える２重管構造を採用し、この２重管は、第２排ガス通路４８内に配置される。外管部材５４ａと内管部材５４ｂとの間には、原燃料通路５６が形成されるとともに、前記内管部材５４ｂ内には、水通路５８が形成される。蒸発器３８の第２排ガス通路４８は、主排気管６０に連通する。図１に示すように、空気供給管５２は、酸化剤ガス供給装置１８に接続され、原燃料通路５６は、原燃料供給装置１６に接続され、水通路５８は、水供給装置２０に接続される。

図２に示すように、外管部材５４ａには、改質装置４０を構成するケーシング４０ａの入口部に連結される混合燃料供給管６２が接続される。ケーシング４０ａの出口側には、改質ガス供給路６４の一端が連結されるとともに、前記改質ガス供給路６４の他端は、燃料電池スタック３４の燃料ガス供給連通孔６６に連通する。なお、蒸発器３８は、上記の二重管構成に代えて、加熱部と混合部（例えば、エジェクタ型混合部）とを備える構成を採用してもよい。

図３及び図４に示すように、改質装置４０は、ケーシング４０ａ内に配置される円筒形状の筒状体７０を備える。筒状体７０の内周面には、仕切り板７２ａ、７２ｂ及び７２ｃが等角度間隔ずつ離間して設けられることにより、前記筒状体７０内には、第１室７４ａ、第２室７４ｂ及び第３室７４ｃが形成される。

仕切り板７２ａの上端部には、凹部７６ａが形成されるとともに、仕切り板７２ｂの下端部には、凹部７６ｂが形成される。凹部７６ａを介して第１室７４ａの上部と第２室７４ｂの上部とが連通する一方、凹部７６ｂを介して第２室７４ｂの下部と第３室７４ｃの下部とが連通する。

図３及び図５に示すように、第１室７４ａには、後述する混合燃料（原燃料）を流通させる多数の原燃料通路７８ａを有するハニカム構造に、改質触媒（例えば、Ｎｉ（ニッケル）系触媒、Ｒｕ（ルテニウム）系触媒、Ｒｈ（ロジウム）系触媒、Ｐｔ（白金）系触媒）を坦持させた第１ハニカム触媒部８０ａと、前記第１ハニカム触媒部８０ａの上流側及び下流側に設けられ、前記混合燃料を前記第１ハニカム触媒部８０ａの前記原燃料通路７８ａに均等に供給するための入口調圧部８２ａ及び出口調圧部８４ａとが設けられる。

第２室７４ｂには、同様に、多数の原燃料通路７８ｂを有するハニカム構造に、改質触媒を坦持させた第２ハニカム触媒部８０ｂと、前記第２ハニカム触媒部８０ｂの上流側及び下流側に設けられる入口調圧部８２ｂ及び出口調圧部８４ｂとが設けられる。

図６に示すように、第３室７４ｃには、多数の原燃料通路７８ｃを有するハニカム構造に、改質触媒を坦持させた第３ハニカム触媒部８０ｃと、前記第３ハニカム触媒部８０ｃの上流側及び下流側に設けられる入口調圧部８２ｃ及び出口調圧部８４ｃとが設けられる。

出口調圧部８４ａと入口調圧部８２ｂとは、凹部７６ａを介して連通するとともに、出口調圧部８４ｂと入口調圧部８２ｃとは、凹部７６ｂを介して連通する。第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃを構成するそれぞれ複数の原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃは、通路断面積の総和が一定に設定される。

改質装置４０は、都市ガス（原燃料）中に含まれるエタン（Ｃ₂Ｈ₆）、プロパン（Ｃ₃Ｈ₆）及びブタン（Ｃ₄Ｈ₁₀）等の高級炭化水素（Ｃ₂₊）を、主としてメタン（ＣＨ₄）、水素、ＣＯを含む燃料ガスに水蒸気改質するための予備改質器であり、数百℃の作動温度に設定される。ここで、原燃料は、都市ガスに限定されるものではなく、ＬＮＧ、ＬＰＧ、エタノール、メタノール、ガソリン、灯油、バイオ燃料等も使用できる。

燃料電池３２は、作動温度が数百℃と高温であり、電解質・電極接合体２８では、燃料ガス中のメタンが改質されて水素、ＣＯが得られ、この水素、ＣＯがアノード電極に供給される。

なお、改質装置４０は、上記の予備改質器としての機能の他、燃料ガス中のメタンを改質して水素、ＣＯを得る機能を有していてもよい。

このように構成される燃料電池システム１０の動作について、以下に説明する。

図１に示すように、原燃料供給装置１６の駆動作用下に、原燃料通路５６には、例えば、都市ガス（ＣＨ₄、Ｃ₂Ｈ₆、Ｃ₃Ｈ₈、Ｃ₄Ｈ₁₀を含む）等の原燃料が供給される。一方、水供給装置２０の駆動作用下に、水通路５８には、水が供給されるとともに、空気供給管５２には、酸化剤ガス供給装置１８を介して酸化剤ガスである、例えば、空気が供給される。

図２に示すように、蒸発器３８では、原燃料通路５６を流れる原燃料に水蒸気が混在されて混合燃料が得られ、この混合燃料は、混合燃料供給管６２を介して改質装置４０内の入口調圧部８２ａに供給される。

図３及び図５に示すように、入口調圧部８２ａに導入された混合燃料は、第１ハニカム触媒部８０ａの複数の原燃料通路７８ａに均等に供給され、改質触媒によって改質処理が行われた後、出口調圧部８４ａに排出される。出口調圧部８４ａは、凹部７６ａを介して入口調圧部８２ｂに連通しており、この出口調圧部８４ａに排出された混合燃料（少なくとも一部が改質されたガスを含む）は、前記入口調圧部８２ｂから第２ハニカム触媒部８０ｂの複数の原燃料通路７８ｂに供給される。

原燃料通路７８ｂを通って改質処理された混合燃料は、出口調圧部８４ｂに排出された後、図６に示すように、凹部７６ｂから入口調圧部８２ｃに送られる。さらに、混合燃料は、第３ハニカム触媒部８０ｃの複数の原燃料通路７８ｃを通って改質された後、出口調圧部８４ｃに排出される。

従って、混合燃料は、改質装置４０内で水蒸気改質され、Ｃ₂₊の炭化水素が除去（改質）されてメタンを主成分とする改質ガスが得られる。この改質ガスは、改質装置４０の出口調圧部８４ｃに連通する改質ガス供給路６４を通って燃料電池スタック３４の燃料ガス供給連通孔６６に供給される。このため、改質ガス中のメタンが改質されて水素ガス、ＣＯが得られ、この水素ガス、ＣＯを主成分とする燃料ガスは、アノード電極（図示せず）に供給される。

一方、図２に示すように、空気供給管５２から熱交換器３６に供給される空気は、この熱交換器３６の空気通路４６に沿って移動する際、第１排ガス通路４４に沿って移動する後述する排ガスとの間で熱交換が行われ、所望の温度に予め加温されている。熱交換器３６で加温された空気は、燃料電池スタック３４の酸化剤ガス供給連通孔５３に供給され、図示しないカソード電極に供給される。

従って、電解質・電極接合体２８では、燃料ガスと空気との電気化学反応により発電が行われる。各電解質・電極接合体２８の外周部に排出される高温（数百℃）の排ガスは、熱交換器３６の第１排ガス通路４４を通って空気と熱交換を行い、この空気を所望の温度に加温して温度低下が惹起される。

この排ガスは、第２排ガス通路４８に沿って移動することにより、水通路５８を通過する水を蒸発させる。蒸発器３８を通過した排ガスは、主排気管６０を介して外部に排出される。また、排ガスの一部は、加熱通路４９を通って改質装置４０を加熱した後、排気管５０を介して外部に排出される。

この場合、第１の実施形態では、改質装置４０は、多数の原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃを有するハニカム構造に、改質触媒を坦持させた第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃを備えている。このため、ハニカム触媒部を設けていない改質装置に比べ、流通する混合燃料の圧力損失を低減することができる。従って、特に、原燃料供給装置１６及び水供給装置２０の低出力化、小型化及びコンパクト化が容易に図られる。

さらに、改質装置４０では、例えば、第１ハニカム触媒部８０ａの上流側及び下流側に、入口調圧部８２ａ及び出口調圧部８４ａが設けられている。これにより、第１ハニカム触媒部８０ａの複数の原燃料通路７８ａに対して混合燃料を均等に供給することができる。このため、原燃料通路７８ａにおける混合燃料の流量分布が均一化され、未改質ガスを抑制して改質効率が有効に向上するという効果がある。しかも、改質効率が向上することにより、改質装置４０全体の小型化及びコンパクト化を図ることが可能になる。

さらにまた、第１ハニカム触媒部８０ａの下流側には、入口調圧部８２ｂ及び出口調圧部８４ｂを介して第２ハニカム触媒部８０ｂが設けられるとともに、この第２ハニカム触媒部８０ｂの下流側には、入口調圧部８２ｃ及び出口調圧部８４ｃを介して第３ハニカム触媒部８０ｃが設けられている。従って、例えば、第１ハニカム触媒部８０ａの原燃料通路７８ａのいずれかに改質不足が惹起しても、下流側、例えば、第２ハニカム触媒部８０ｂの複数の原燃料通路７８ｂを介して補完することができ、未改質ガスの発生を抑制して改質効率が向上するという利点がある。

また、第１の実施形態では、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃの各原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃの通路断面積の総和は、一定に設定されている。このため、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃを流れる混合燃料の空間速度を均一にすることができ、前記第１ハニカム触媒部８０ａ、前記第２ハニカム触媒部８０ｂ及び前記第３ハニカム触媒部８０ｃの流量分布、温度分布、改質効率及び劣化の差を抑制することが可能になる。これにより、改質装置４０の改質効率及び耐久性の向上が容易に図られる。

さらに、改質装置４０では、混合燃料は、第１室７４ａ内を下方から上方に流動した後、流れ方向を反転させて第２室７４ｂ内を上方から下方に向かって移動し、次いで、流れ方向を反転させて第３室７４ｃを下方から上方に向かって流動している。従って、改質装置４０内の混合燃料用流路長が長尺化され、Ｌ（流量長）／Ｄ（流量直径）比を大きくすることができる。従って、改質装置４０による改質効率が有効に向上するとともに、前記改質装置４０全体の小型化及びコンパクト化が図られるという利点がある。

図７は、本発明の第２の実施形態に係る改質装置９０の内部を示す概略斜視説明図である。なお、第１の実施形態に係る改質装置４０と同一の構成要素には同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。また、以下に説明する第３〜第５の実施形態においても同様に、その詳細な説明は省略する。

改質装置９０は、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃの少なくとも上流側又は下流側に絞り部９２が設けられる。各絞り部９２には、各原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃを流れる混合燃料を絞るために多数の絞り用孔部９４が形成される。

このように構成される第２の実施形態では、多数の絞り用孔部９４が形成された絞り部９２が設けられるため、各原燃料通路７８ａ、７８ｂ及び７８ｃにおける混合燃料の流量分布が均一化され、未改質ガスを抑制して改質効率を向上させることができる。

なお、第２の実施形態では、絞り部９２を用いているが、これに代えて、又は、この絞り部９２に重合してろ過部９６を用いてもよい。このろ過部９６には、複数のろ過用孔部９８が設けられている。

従って、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ、第３ハニカム触媒部８０ｃ及び改質装置９０の下流側に、塵埃等の異物が侵入したり、該異物が詰まったりすることを、有効に阻止することが可能になる。これにより、圧力損失の増加を抑制するとともに、改質効率の低下を抑制することができる。

また、改質装置４０及び９０では、入口調圧部８２ａ〜８２ｃ及び出口調圧部８４ａ〜８４ｃに改質触媒（図示せず）を充填してもよい。このため、混合燃料が第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ及び第３ハニカム触媒部８０ｃに供給される前に、前記混合燃料を改質することが可能になり、改質効率がさらに向上するという利点がある。なお、第２の実施形態において説明した各種構造は、第３の実施形態以降においても同様に適用可能である。

図８は、本発明の第３の実施形態に係る改質装置１００の一部切り欠き斜視説明図であり、図９は、前記改質装置１００の他の一部切り欠き斜視説明図である。

改質装置１００を構成する筒状体１０２の内部中央には、熱媒体通路１０４が設けられるとともに（図８〜図１１参照）、仕切り板１０６ａ〜１０６ｆを介して第１室１０８ａ〜第６室１０８ｆが形成される。仕切り板１０６ａ、１０６ｃ及び１０６ｅの下端側には、凹部１１０ａが形成されるとともに（図１１参照）、仕切り板１０６ｂ及び１０６ｄの上部には、凹部１１０ｂが形成される（図８及び図９参照）。

第１室１０８ａ〜第６室１０８ｆには、それぞれ第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆが設けられる。第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆは、それぞれ複数の原燃料通路７８ａ〜７８ｆを有する。第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆの上流側及び下流側には、入口調圧部１１２ａ〜１１２ｆ及び出口調圧部１１４ａ〜１１４ｆが設けられる。

このように構成される第３の実施形態では、改質装置１００の中央部に前記改質装置１００を加熱するための熱媒体を流通させる熱媒体通路１０４が設けられるとともに、第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆは、前記熱媒体通路１０４を中心に同心円状に配列されている。このため、熱媒体通路１０４を流通する熱媒体の熱は、第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆに均一に伝熱され、前記第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆにおける改質反応の均一化が促進される。

熱媒体は、図２に示すように、燃料電池スタック３４から排出される排ガスであり、この排ガスが加熱通路４９を介して改質装置１００の熱媒体通路１０４に供給されている。従って、排ガスの熱を改質装置１００に良好に伝えることができ、熱効率の向上と熱自立の促進とが確実に図られる。

しかも、第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆを構成する複数の原燃料通路７８ａ〜７８ｆは、通路断面積の総和が一定に設定されている。このため、上記の第１及び第２の実施形態と同様の効果が得られる。

図１２は、本発明の第４の実施形態に係る改質装置１２０の一部切り欠き斜視説明図であり、図１３は、前記改質装置１２０の他の一部切り欠き斜視説明図である。

改質装置１２０を構成する筒状体１２２の内部には、熱媒体通路１０４が設けられるとともに、仕切り板１２４ａ〜１２４ｆを介して第１室１２６ａ、第２室１２６ｂ１、１２６ｂ２、第３室１２６ｃ１、１２６ｃ２及び第４室１２６ｄが形成される。第２室１２６ｂ１、１２６ｂ２の総開口断面積と、第３室１２６ｃ１、１２６ｃ２の総開口断面積とは、第１室１２６ａ及び第４室１２６ｄのそれぞれの開口断面積と同一に設定される。

仕切り板１２４ｂ、１２４ｅの上端部に、凹部１２８ａが形成される一方（図１２及び図１３参照）、仕切り板１２４ａ、１２４ｃ、１２４ｄ及び１２４ｆの下端部に、凹部１２８ｂが形成される（図１５参照）。第１室１２６ａ、第２室１２６ｂ１、１２６ｂ２、第３室１２６ｃ１、１２６ｃ２及び第４室１２６ｄには、それぞれ複数の原燃料通路７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄを有する第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ１、８０ｂ２、第３ハニカム触媒部８０ｃ１、８０ｃ２及び第４ハニカム触媒部８０ｄが配置される（図１４参照）。

第１ハニカム触媒部８０ａの上流側及び下流側には、入口調圧部１３０ａ及び出口調圧部１３２ａが設けられる。第２ハニカム触媒部８０ｂ１、８０ｂ２の上流側及び下流側には、入口調圧部１３０ｂ１、１３０ｂ２及び出口調圧部１３２ｂ１、１３２ｂ２が設けられ、前記入口調圧部１３０ｂ１、１３０ｂ２は、凹部１２８ｂを介して出口調圧部１３２ａに連通する。

第３ハニカム触媒部８０ｃ１、８０ｃ２の上流側及び下流側には、出口調圧部１３２ｂ１、１３２ｂ２に凹部１２８ａを介して連通する入口調圧部１３０ｃ１、１３０ｃ２及び出口調圧部１３２ｃ１、１３２ｃ２が設けられる。第４ハニカム触媒部８０ｄの上流側及び下流側には、出口調圧部１３２ｃ１、１３２ｃ２に凹部１２８ｂを介して連通する入口調圧部１３０ｄ及び出口調圧部１３２ｄが設けられる。

このように構成される第４の実施形態では、第１室１２６ａに導入された混合燃料は、入口調圧部１３０ａで調圧されて第１ハニカム触媒部８０ａの複数の原燃料通路７８ａを通って改質された後、出口調圧部１３２ａに排出される。出口調圧部１３２ａは、各凹部１２８ｂを介して入口調圧部１３０ｂ１、１３０ｂ２に連通しており、この出口調圧部１３２ａから前記入口調圧部１３０ｂ１、１３０ｂ２に混合燃料が分配供給される。

そして、第２ハニカム触媒部８０ｂ１、８０ｂ２により改質処理された混合燃料は、出口調圧部１３２ｂ１、１３２ｂ２から入口調圧部１３０ｃ１、１３０ｃ２に移動し、第３ハニカム触媒部８０ｃ１、８０ｃ２を通って出口調圧部１３２ｃ１、１３２ｃ２に排出される。出口調圧部１３２ｃ１、１３２ｃ２には、それぞれ凹部１２８ｂを介して入口調圧部１３０ｄが連通しており、この入口調圧部１３０ｄに合流した混合燃料は、第４ハニカム触媒部８０ｄを通って改質された後、出口調圧部１３２ｄに排出される。

このように、第４の実施形態では、それぞれ２つの第２ハニカム触媒部８０ｂ１、８０ｂ２及び第３ハニカム触媒部８０ｃ１、８０ｃ２を用いるとともに、第１ハニカム触媒部８０ａ、第２ハニカム触媒部８０ｂ１、８０ｂ２、第３ハニカム触媒部８０ｃ１、８０ｃ２及び第４ハニカム触媒部８０ｄの各原燃料通路７８ａ、７８ｂ、７８ｃ及び７８ｄは、通路断面積の総和が一定に設定されており、上記の第１〜第３の実施形態と同様の効果が得られる。

図１６は、本発明の第５の実施形態に係る改質装置１４０の概略斜視説明図であり、図１７は、前記改質装置１４０の分解斜視説明図である。

改質装置１４０は、それぞれ独立に構成される第１筐体部１４２ａ〜第６筐体部１４２ｆを備える。第１筐体部１４２ａ〜第６筐体部１４２ｆは、断面略台形状を有し、それぞれの傾斜面同士が互いに重なり合うことにより、全体として熱媒体通路１４２を中心に同心円状に配列される。第１筐体部１４２ａには、混合燃料を導入するための導入管１４４ａが設けられる一方、第６筐体部１４２ｆには、改質ガスを排出するための導出管１４４ｂが設けられる。

図１７及び図１８に示すように、第１筐体部１４２ａ〜第６筐体部１４２ｆ内には、それぞれ複数の原燃料通路７８ａ〜７８ｆを有する第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆが配置される。第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆの各上流側及び各下流側には、入口調圧部１４６ａ〜１４６ｆ及び出口調圧部１４８ａ〜１４８ｆが設けられる。

第１筐体部１４２ａ及び第２筐体部１４２ｂの下部側には、出口調圧部１４８ａと入口調圧部１４６ｂとを連通する孔部１５０ａ、１５０ｂが形成される。第２筐体部１４２ｂ及び第３筐体部１４２ｃの上部側には、出口調圧部１４８ｂと入口調圧部１４６ｃとを連通する孔部１５０ｃ、１５０ｄが形成される。

同様に、第３筐体部１４２ｃ及び第４筐体部１４２ｄの下部側には、出口調圧部１４８ｃと入口調圧部１４６ｄとを連通する孔部１５０ｅ、１５０ｆが形成され、前記第４筐体部１４２ｄ及び第５筐体部１４２ｅの上部側には、出口調圧部１４８ｄと入口調圧部１４６ｅとを連通する孔部１５０ｇ、１５０ｈが設けられる。第５筐体部１４２ｅ及び第６筐体部１４２ｆの下部側には、出口調圧部１４８ｅと入口調圧部１４６ｆとを連通する孔部１５０ｉ、１５０ｊが設けられる。

このように構成される第５の実施形態では、図１７に示すように、導入管１４４ａを介して第１筐体部１４２ａ内に導入された混合燃料は、第１ハニカム触媒部８０ａを通って出口調圧部１４８ａに導出された後、孔部１５０ａ、１５０ｂを通って第２筐体部１４２ｂの入口調圧部１４６ｂに供給される。この第２筐体部１４２ｂ内で第２ハニカム触媒部８０ｂを上方に向かって移動した混合燃料は、孔部１５０ｃ、１５０ｄを介して第３筐体部１４２ｃの入口調圧部１４６ｃに導入される。

以下、同様に、第３筐体部１４２ｃ、第４筐体部１４２ｄ、第５筐体部１４２ｅ及び第６筐体部１４２ｆ内を移動して改質された混合燃料は、改質ガスとして導出管１４４ｂから排出される。

この改質装置１４０では、第１ハニカム触媒部８０ａ〜第６ハニカム触媒部８０ｆの各原燃料通路７８ａ〜７８ｆが、流路断面積の総和を一定に設定されており、上記の第１〜第４の実施形態と同様の効果が得られる。

しかも、改質装置１４０は、第１筐体部１４２ａ〜第６筐体部１４２ｆに分割構成されており、部分的な交換等が容易に行われる等、前記改質装置１４０の取り扱い性が有効に向上するという利点がある。

本発明の第１の実施形態に係る改質装置を組み込む燃料電池システムの機械系回路を示す概略構成説明図である。前記燃料電池システムを構成する燃料電池モジュールの要部断面説明図である。前記改質装置の一部切り欠き斜視説明図である。前記改質装置の平面説明図である。前記改質装置の、図３中、Ｖ−Ｖ線断面図である。前記改質装置の、図３中、ＶＩ−ＶＩ線断面図である。本発明の第２の実施形態に係る改質装置の内部概略説明図である。本発明の第３の実施形態に係る改質装置の一部切り欠き斜視説明図である。前記改質装置の他の一部切り欠き斜視説明図である。前記改質装置の、図８中、Ｘ−Ｘ線断面図である。前記改質装置の、図８中、ＸＩ−ＸＩ線断面図である。本発明の第４の実施形態に係る改質装置の一部切り欠き斜視説明図である。前記改質装置の他の一部切り欠き斜視説明図である。前記改質装置の、図１２中、ＸＩＶ−ＸＩＶ線断面図である。前記改質装置の、図１２中、ＸＶ−ＸＶ線断面図である。本発明の第５の実施形態に係る改質装置の概略斜視説明図である。前記改質装置の分解斜視説明図である。前記改質装置の、図１６中、ＸＶＩＩＩ−ＸＶＩＩＩ線断面図である。特許文献１のオートサーマルリフォーミング改質器の説明図である。特許文献２のハニカム触媒装置の説明図である。特許文献３の燃料改質装置の説明図である。

符号の説明

１０…燃料電池システム １２…燃料電池モジュール
１６…原燃料供給装置 １８…酸化剤ガス供給装置
２０…水供給装置 ２８…電解質・電極接合体
３０…セパレータ ３２…燃料電池
３４…燃料電池スタック ３６…熱交換器
３８…蒸発器
４０、９０、１００、１２０、１４０…改質装置
５２…空気供給管 ５６、７８ａ〜７８ｆ…原燃料通路
５８…水通路 ７０、１０２、１２２…筒状体
７２ａ〜７２ｃ、１０６ａ〜１０６ｆ、１２４ａ〜１２４ｆ…仕切り板
７４ａ〜７４ｃ、１０８ａ〜１０８ｆ、１２６ａ、１２６ｂ１、１２６ｂ２、１２６ｃ１、１２６ｃ２、１２６ｄ…室
７６ａ、７６ｂ、１１０ａ、１１０ｂ、１２８ａ、１２８ｂ…凹部
８０ａ〜８０ｆ、８０ｂ１、８０ｂ２、８０ｃ１、８０ｃ２…ハニカム触媒部
８２ａ〜８２ｃ、１１２ａ〜１１２ｆ、１３０ａ、１３０ｂ１、１３０ｂ２、１３０ｃ１、１３０ｃ２、１３０ｄ、１４６ａ〜１４６ｆ…入口調圧部
８４ａ〜８４ｃ、１１４ａ〜１１４ｆ、１３２ａ、１３２ｂ１、１３２ｂ２、１３２ｃ１、１３２ｃ２、１３２ｄ、１４８ａ〜１４８ｆ…出口調圧部
９２…絞り部 ９４…絞り用孔部
９６…ろ過部 ９８…ろ過用孔部
１０４…熱媒体通路 １４２ａ〜１４２ｆ…筐体部
１４４ａ…導入管 １４４ｂ…導出管
１５０ａ〜１５０ｊ…孔部

Claims (8)

1. 炭化水素を主体とする原燃料を改質して改質ガスを生成する改質装置であって、
   前記原燃料を流通させる多数の原燃料通路を有するハニカム構造に、改質触媒を担持させた複数のハニカム触媒部と、
   前記各ハニカム触媒部の上流側及び下流側に設けられ、前記原燃料を前記ハニカム触媒部の多数の前記原燃料通路に均等に供給するための調圧部と、
   を備え、
   前記各ハニカム触媒部を構成する多数の前記原燃料通路は、通路断面積の総和が一定に設定されることを特徴とする改質装置。
2. 請求項１記載の改質装置において、前記各ハニカム触媒部の少なくとも上流側又は下流側に設けられ、前記調圧部から前記ハニカム触媒部の前記各原燃料通路に供給される前記原燃料を絞るための絞り部を備えることを特徴とする改質装置。
3. 請求項１又は２記載の改質装置において、前記各ハニカム触媒部の少なくとも上流側又は下流側に設けられ、前記調圧部から前記ハニカム触媒部の前記各原燃料通路に供給される前記原燃料をろ過するためのろ過部を備えることを特徴とする改質装置。
4. 請求項１〜３のいずれか１項に記載の改質装置において、前記調圧部は、上流側の前記ハニカム触媒部から供給される前記原燃料の流れ方向を反転させて下流側の前記ハニカム触媒部に供給するように構成されることを特徴とする改質装置。
5. 請求項４記載の改質装置において、前記改質装置の中央部には、前記改質装置を加熱するための熱媒体を流通させる熱媒体通路が設けられるとともに、
   複数の前記ハニカム触媒部は、前記熱媒体通路を中心に同心円上に配列されることを特徴とする改質装置。
6. 請求項１〜５のいずれか１項に記載の改質装置において、前記調圧部には、前記改質触媒が充填されることを特徴とする改質装置。
7. 請求項６記載の改質装置において、前記熱媒体は、固体酸化物形燃料電池からの排ガスであることを特徴とする改質装置。
8. 電解質をアノード電極とカソード電極とで挟んで構成される電解質・電極接合体とセパレータとが積層される燃料電池を設け、複数の前記燃料電池が積層される燃料電池スタックと、炭化水素を主体とする原燃料を改質して改質ガスを生成する改質装置とを備える燃料電池システムであって、
   前記改質装置は、前記原燃料を流通させる多数の原燃料通路を有するハニカム構造に、改質触媒を担持させた複数のハニカム触媒部と、
   前記各ハニカム触媒部の上流側及び下流側に設けられ、前記原燃料を前記ハニカム触媒部の多数の前記原燃料通路に均等に供給するための調圧部と、
   を備え、
   前記各ハニカム触媒部を構成する多数の前記原燃料通路は、通路断面積の総和が一定に設定されることを特徴とする燃料電池システム。

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