【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、フラーレン類（Ｃ６０、Ｃ７０、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４を含む）の製造用バーナー及びこれを用いたフラーレン類の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
フラーレンは、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の総称であり、Ｃ６０、Ｃ７０等に代表されるような５員環と６員環のネットワークで閉じた中空殻状の炭素分子である。フラーレンの存在が最終的に確認されたのは比較的最近の１９９０年のことであり、比較的新しい炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえ特異的な物理的性質を示すことが認められ、例えば以下のような広範囲な分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開されつつある。
（１）超硬材料への応用
フラーレンを前駆体とすることで微細結晶粒子をもつ人工ダイヤモンド等の精製が可能となるため、付加価値のある耐摩耗材料への利用が期待されている。
（２）医薬品への応用
フラーレン薄膜に金属カリウムをドープすると１８Ｋという高い転移温度を持つ超伝導材料を作り出すことができることが発見され、多方面から注目を集めている。
（３）半導体装置への応用
レジストにＣ６０を混ぜることでレジスト構造がより一層強化されることを利用し、次世代半導体製造への応用が期待されている。
各種炭素数のフラーレンの中でも、Ｃ６０及びＣ７０は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の需要も爆発的に高まることが予想されている。
現在知られているフラーレンの製造方法としては、レーザー蒸着法、抵抗加熱法、アーク放電法、高周波誘導加熱法、燃焼法、ナフタリン熱分解法等があるが、燃焼炉中でヘリウム等の不活性ガスと酸素との酸素含有ガスと、ベンゼン、トルエン等の炭化水素原料とを不完全燃焼させる燃焼法が比較的製造コストが安価である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
この燃焼法においては、燃焼炉（反応炉）内にそれぞれガス化した炭化水素原料と酸素含有ガスとを導入して減圧下で不完全燃焼させているが、燃焼炉内にそれぞれ別々に炭化水素原料ガスと酸素含有ガスを導入する燃料供給口と酸素含有ガス供給口を設けてこれらを燃焼させると、燃焼炉内の両ガスの混合が不完全であるので燃焼反応が部分的にばらつきフラーレン類の収率が低い。そこで、バーナー内で炭化水素原料ガスと酸素含有ガスをプリミックスしてからノズル（小孔）から燃焼炉内に噴き出すと、両ガスが混ざった状態で燃焼炉内に多数のノズルから吹き込まれることが行われ、燃焼炉内の両ガスの混合性が確保され、これによってフラーレン類の収率を向上することが期待できる。
ところが、このようなプリミックスタイプのバーナーを使用すると、逆火が起こり易く、工業装置として用いる場合、安全上の問題がある。
本発明はかかる事情に鑑みてなされたもので、炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの噴き出し速度を下げても逆火が起こらず、燃焼炉において安定してフラーレン類を製造可能なフラーレン類の製造用バーナー及びこれを用いたフラーレン類の製造方法を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、反応炉内で、酸素含有ガスと炭素含有燃料ガスとを反応させてフラーレン類を製造するのに使用するフラーレン類の製造用バーナーであって、酸素含有ガスの噴出部Ａを備えた酸素含有ガスノズル体と、炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂを備えた燃料ガスノズル体とが別々にあって、しかも前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガスと、前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスとが、前記反応炉内で実質的に交叉している。これによって、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスの供給源を分けることができ、逆火を防止できる。そして、反応炉内では、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとの混合が行われる。
第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第１の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部Ｂが実質的に垂直方向を向いて、前記酸素含有ガスを噴出する噴出部Ａが実質的に水平方向を向いている。これによって、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとが確実に交叉し、反応炉内でのこれらのガスの混合が確実に行える。なお、ここで垂直及び水平の定義は、地球の重力方向に対して垂直及び水平の関係をいうのではなく、噴出部Ａが噴出部Ｂに対して実質的に直交していることをいう。
【０００５】
第３の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている複数の環状ノズル体からなっている。これによって、燃料ガスノズル体と、酸素含有ガスノズル体とが別々になっているので、これらの製造及び組み立てが容易となる。
第４の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第３の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記環状ノズル体の少なくとも一つは前記平面状ノルズ体を囲んで配置され、しかもその噴出部Ａは水平方向内側を向いている。これによって、炭素含有燃料ガスを酸素含有ガスによって実質的に囲むことになる。
【０００６】
第５の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第２の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記燃料ガスノズル体は、前記反応炉内に配置される平面状ノズル体からなって、前記酸素含有ガスノズル体は、前記平面状ノズル体の上に突出して設けられている櫛歯状ノズル体からなっている。これによって、平面状ノズル体から噴出する炭素含有燃料ガスに酸素含有ガスが当たり、反応炉でミキシングされる。
第６の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーは、第１〜第５の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーにおいて、前記噴出部Ａから噴出される酸素含有ガス及び前記噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスのいずれか一方又は双方は乱流状態で噴出され、前記反応炉内の燃焼域では、混合された酸素含有ガス、炭素含有燃料ガス及びこれらの燃焼ガスの流れが層流になるようにしている。これによって、噴出部Ａからの酸素含有ガスと噴出部Ｂから噴出される炭素含有燃料ガスとの混合性が向上する。一方、反応炉はその断面積が大きいので、混合したガス及びこれらの燃焼ガスを含むガスを層流にすることができ、これによってフラーレン類の製造が効率的に行われる。
そして、第７の発明に係るフラーレン類の製造方法は、第１〜第６の発明に係るフラーレン類の製造用バーナーを用いて、前記反応炉内で炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを反応させてフラーレン類を製造しているので、バーナーを含む設備の設計及び製造が容易となる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発明の理解に供する。
図１は本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの平面図、図２は同フラーレン類の製造用バーナーの断面図、図３は図２における矢視Ａ−Ａ断面図、図４は図２における矢視Ｂ−Ｂ断面図、図５は本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの説明図である。
【０００８】
図１〜図３に示すように、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナー（以下、単に「製造用バーナー」という）１０は、全体が銅、銅合金又はステンレスからなって、炭素含有燃料ガスの噴出部（噴出部Ｂの一例）１１を備えた燃料ガスノズル体１２と、酸素含有ガスの噴出部（噴出部Ａの一例）１３、１４をそれぞれ備えた酸素含有ガスノズル体１５、１６とを有している。以下、これらについて詳しく説明する。
この実施の形態では、この製造用バーナー１０は反応炉の底部に１個、場合によって分散して３個以上設けられ、製造用バーナー１０から炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを減圧状態の反応炉内に噴出して不完全燃焼をさせる。これによって、前記したフラーレン類が発生するので、反応炉の上部で回収して、バグフィルターで固形分を回収し、フラーレン類が、溶媒に溶ける性質を利用してその他の煤等の異物と分離して回収する。
【０００９】
平面状ノズル体からなる燃料ガスノズル体１２は、上部に多数の小孔からなる噴出部１１を有するノズル板１８、１９を備え、その下部は炭素含有燃料ガスの均圧室２０となっている。均圧室２０の下部には酸素含有ガスの均圧室２１が設けられ、均圧室２１から、図２、図３に示すように、複数の通気孔２２、２３を介して上部の酸素含有ガスノズル体１５、１６に酸素含有ガスを送るようになっている。
垂直方向を向いた噴出部１１の直径は０．５〜２ｍｍ程度となって、これらの噴出部１１がノズル板１８、１９に１〜３ｍｍ程度の隙間を有して貫通配置されている。なお、噴出部１１の直径を徐々に細くして小孔から噴出するガス速度を上げることもできるし、場合によっては徐々にその直径を太くし、噴出するガス速度を下げてより層流に近づけることもできる。
平面視して円形となっているこの燃料ガスノズル体１２には、燃料ガスノズル体１２の上に突出して酸素含有ガスノズル体１５、１６が同心状に設けられている。酸素含有ガスノズル体１５は燃料ガスノズル体１２を完全に囲み、酸素含有ガスノズル体１６は酸素含有ガスノズル体１５の半径の約半分位置の所に設けられている。
【００１０】
酸素含有ガスノズル体１５は環状（環状ノズル体）に形成され、その中央部には環状の通気室２４が設けられ、通気室２４と均圧室２１は前記したように、１２本（更に多い方が好ましい）の通気孔２２によって連結されている（図４参照）。酸素含有ガスノズル体１５の噴出部１３は半径方向（水平方向）内側を向いて配置され、スリット状となっている。このスリット状の噴出部１３は環状となっていてもよいが、この実施の形態では途中に堰部２５が設けられて３つに分解されている。
なお、通気室２４の外側には冷却ジャケット２６が設けられて、例えば、水等の冷媒を循環させてこの製造用バーナー１０の温度上昇を防止している。図１において、２７、２８は冷媒の入口及び出口を示す。
酸素含有ガスノズル体１５の内側に同心状に配置されている酸素含有ガスノズル体１６は環状（環状ノズル体）となって、中央に環状の通気室２９が設けられ、その両側であって半径方向外側と内側にスリット状の噴出部１４がそれぞれ設けられている。なお、スリット状の噴出部１４の上下方向の高さは、スリット状の噴出部１３と同じく０．３〜２ｍｍ程度である。この噴出部１３、１４の向き、即ち酸素含有ガスの噴出方向は水平となって、垂直方向に炭素含有燃料ガスを噴出する噴出部１１とは直交している。通気室２９と下部の均圧室２１は前述のように８本（更に多い方が好ましい）の通気孔２３によって連結されている。また、各通気孔２３の一部はパイプ３０によって構成されている。
【００１１】
炭素含有燃料ガスの均圧室２０の底板３０ａで、平面視して酸素含有ガスノズル体１５、１６の中間部位置に対応する部分及び酸素含有ガスノズル体１６の半径方向中間位置には、図３、図４に示すように、それぞれ３個の炭素含有燃料ガスの供給口３１、３２が設けられ、これらには、炭素含有燃料ガスの供給管３３、３４及びその元側配管３５が連結されている。
また、酸素含有ガスの均圧室２１の底板３６には、酸素含有ガスの供給口３７が設けられ、それぞれは酸素含有ガスの元側配管３８が連結されている。
これによって、元側配管３５、３８からそれぞれ炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスを供給すると、噴出部１１及び噴出部１３、１４からそれぞれ炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとが直交状態で噴出される。噴出した炭素含有燃料ガスと炭素含有燃料ガスはいずれか一方又は双方を乱流状態で噴出すると、炭素含有燃料ガス及び酸素含有ガスの混合状態がよくなり、そのまま上昇して反応を起こす。反応を起こす領域（反応炉内の燃焼域）ではガス（混合された酸素含有ガス、炭素含有燃料ガス及びこれらの燃焼ガス）の流れが層流となるように、噴出部１１、１３、１４のサイズを決めておく。
【００１２】
続いて、図５に示す本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナー４０について説明する。
製造用バーナー４０は反応炉４０ａの底部に配置され、平面状の炭素含有燃料ガスの噴出部（噴出部Ｂの一例）４１を備えた燃料ガスノズル体４２と、その上位置に突出して配置されて酸素含有ガスの噴出部（噴出部Ａの一例）４３、４３ａを備えた酸素含有ガスノズル体４４とを有している。
燃料ガスノズル体４２は垂直方向を向いた多数の小孔からなる噴出部４１を供える平面状ノズル体となって、全体としてこの実施の形態では四角形状となって、下部の均圧室（実質的に均圧室２０と同じ構造）から炭素含有燃料ガスの供給を受けている。一方、酸素含有ガスノズル体４４は周囲の四角形の枠部（即ち、枠形ノズル体）４５とその内側の櫛歯部（即ち、櫛歯状ノズル体）４６とを有し、枠部４５においては噴出部４３が内側を向いており、櫛歯部４６においては、その両側に噴出部４３ａが設けられている。これによって、この噴出部４３、４３ａはそれぞれスリット状となって、水平方向に酸素含有ガスを噴出するようになっている。
【００１３】
そして、炭素含有燃料ガスの均圧室には炭素含有燃料ガス（燃焼ガス）が供給され、酸素含有ガスノズル体４４には２箇所から酸素含有ガスが供給されている。なお、噴出部４１、４３、４３ａは第１の実施の形態に係る製造用バーナー１０と同じである。
従って、この製造用バーナー４０においても、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスが分離された状態で反応炉４０ａに供給され、反応炉４０ａの内部で混合している。更には、燃料ガスノズル体４２と酸素含有ガスノズル体４４とは分離しているので、製造が容易となる。
【００１４】
本発明は個々の実施の形態に限定されるものではなく、実施の形態を組み合わせてフラーレン類の製造用バーナーを構成する場合にも本発明は適用される。
また、実施の形態においては、炭素含有燃料ガスとしては任意のものを使用でき、例えば、メタン、エタン、プロパン、エチレン、プロピレン等の直鎖又は分岐鎖を有する脂肪族飽和若しくは不飽和炭化水素、ベンゼン、トルエンの他、オルト、メタ、パラのキシレン、ナフタリン、アントラセン等の芳香族炭化水素やこれらの混合物等がある。この炭素含有燃料ガス内に自然燃焼以下の酸素を供給することもできる。
炭素含有燃料ガスに混合する酸素含有ガスは、純酸素含有ガスの他、アルゴンやヘリウム等の不活性ガスを用いる。また、この酸素含有ガスに燃焼範囲以下の炭素含有燃料ガスを混入することもできる。炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスの供給量は、炭素含有燃料ガスが不完全燃焼してフラーレン類を発生する範囲に、それぞれのガス量を設定する。この際の燃焼温度は、炭素含有燃料ガスの種類にもよるが、通常３００〜２１００℃、なかでも３００〜１７００℃、更に好ましくは５００〜１７００℃、特に好ましくは１０００〜１７００℃程度である。また、反応炉内の圧力は、フラーレンが製造可能な圧力であれば任意であるが、一般的には、１０〜６００ｔｏｒｒ、より好ましくは４０〜４００ｔｏｒｒであるのがよい。
【００１５】
【発明の効果】
請求項１〜６記載のフラーレン類の製造用バーナー及び請求項７記載のこれを用いたフラーレン類の製造方法は、以上の説明からも明らかなように、炭素含有燃料ガスと酸素含有ガスとを別々に反応炉に供給するようにしているので、反応炉内で逆火等を起こすことがなく、安全に操業することが可能である。
更には、炭素含有燃料ガスの噴出部と酸素含有ガスとの噴出部とが別れて配置されているので、フラーレン類の製造用バーナーの製造が容易となり、設備全体の価格が下がる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの平面図である。
【図２】同フラーレン類の製造用バーナーの断面図である。
【図３】図２における矢視Ａ−Ａ断面図である。
【図４】図２における矢視Ｂ−Ｂ断面図である。
【図５】本発明の第２の実施の形態に係るフラーレン類の製造用バーナーの説明図である。
【符号の説明】
１０：フラーレン類の製造用バーナー、１１：炭素含有燃料ガスの噴出部、１２：燃料ガスノズル体、１３、１４：酸素含有ガスの噴出部、１５、１６：酸素含有ガスノズル体、１８、１９：ノズル板、２０、２１：均圧室、２２、２３：通気孔、２４：通気室、２５：堰部、２６：冷却ジャケット、２７：入口、２８：出口、２９：通気室、３０：パイプ、３０ａ：底板、３１、３２：供給口、３３、３４：供給管、３５：元側配管、３６：底板、３７：供給口、３８：元側配管、４０：フラーレン類の製造用バーナー、４０ａ：反応炉、４１：噴出部、４２：燃料ガスノズル体、４３：４３ａ：噴出部、４４：酸素含有ガスノズル体、４５：枠部、４６：櫛歯部[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a burner for producing fullerenes (including C60 , C70 , C76 , C78 , and C84 ) and a method for producing fullerenes using the same.
[0002]
[Prior art]
Fullerene is a general term for the third carbon allotrope next to diamond and graphite, and is a hollow shell-like carbon molecule closed by a network of five-membered and six-membered rings as represented by C60 , C70 and the like. . The existence of fullerene was finally confirmed in the relatively recent 1990, a relatively new carbon material, which was found to exhibit specific physical properties due to its special molecular structure. For example, innovative applications are being rapidly developed over a wide range of fields such as the following.
(1) Application to Carbide Materials Since fullerene is used as a precursor, it is possible to purify artificial diamonds having fine crystal grains and the like, so that it is expected to be used as a value-added wear-resistant material.
(2) Application to Pharmaceuticals It has been discovered that doping a fullerene thin film with metallic potassium can produce a superconducting material having a high transition temperature of 18 K, and has attracted attention from various fields.
(3) resist structure by mixing C60 applications resist to the semiconductor device by utilizing the fact that is much enhanced, applied to a next-generation semiconductor fabrication is expected.
Among fullerenes having various carbon numbers, C60 and C70 are relatively easy to synthesize, and it is expected that the demand in the future will explode.
Currently known methods for producing fullerene include laser deposition, resistance heating, arc discharge, high-frequency induction heating, combustion, and naphthalene pyrolysis. The combustion method of incompletely burning an oxygen-containing gas of a gas and oxygen and a hydrocarbon material such as benzene and toluene has a relatively low production cost.
[0003]
[Problems to be solved by the invention]
In this combustion method, a gasified hydrocarbon material and an oxygen-containing gas are introduced into a combustion furnace (reactor), and incomplete combustion is performed under reduced pressure. When a fuel supply port for introducing a raw material gas and an oxygen-containing gas and an oxygen-containing gas supply port are provided and burned, the combustion reaction partially fluctuates due to incomplete mixing of both gases in the combustion furnace. Is low. Therefore, if the hydrocarbon raw material gas and the oxygen-containing gas are premixed in the burner and then injected into the combustion furnace from the nozzles (small holes), the gases are blown into the combustion furnace from a number of nozzles in a mixed state. Is performed, and the mixing property of both gases in the combustion furnace is ensured, whereby it can be expected that the yield of fullerenes is improved.
However, when such a premix type burner is used, flashback easily occurs, and there is a safety problem when used as an industrial device.
The present invention has been made in view of the above circumstances, and does not cause flashback even if the blowing speed of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas is reduced, thereby producing fullerenes capable of stably producing fullerenes in a combustion furnace. An object of the present invention is to provide a burner for use and a method for producing fullerenes using the burner.
[0004]
[Means for Solving the Problems]
A burner for producing fullerenes according to a first aspect of the present invention for producing fullerenes used in producing a fullerene by reacting an oxygen-containing gas and a carbon-containing fuel gas in a reaction furnace. A burner, in which an oxygen-containing gas nozzle body having an oxygen-containing gas ejection part A and a fuel gas nozzle body having an ejection part B for ejecting a carbon-containing fuel gas are separately provided; The ejected oxygen-containing gas and the carbon-containing fuel gas ejected from the ejection section B substantially cross each other in the reaction furnace. Thus, the supply sources of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas can be separated, and flashback can be prevented. Then, in the reactor, mixing of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas is performed.
The burner for producing fullerenes according to the second invention is the burner for producing fullerenes according to the first invention, wherein the jetting portion B for jetting the carbon-containing fuel gas is directed substantially vertically. The ejection portion A for ejecting the oxygen-containing gas is substantially in the horizontal direction. As a result, the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas cross reliably, and the mixing of these gases in the reactor can be performed reliably. Here, the definition of vertical and horizontal does not refer to the vertical and horizontal relationship with respect to the direction of gravity of the earth, but refers to the fact that the ejection part A is substantially orthogonal to the ejection part B.
[0005]
The burner for producing fullerenes according to the third invention is the burner for producing fullerenes according to the second invention, wherein the fuel gas nozzle body comprises a planar nozzle body disposed in the reaction furnace. The oxygen-containing gas nozzle comprises a plurality of annular nozzles protruding above the planar nozzle. Since the fuel gas nozzle body and the oxygen-containing gas nozzle body are separated from each other, their manufacture and assembly are facilitated.
The burner for producing fullerenes according to the fourth invention is the burner for producing fullerenes according to the third invention, wherein at least one of the annular nozzle bodies is arranged so as to surround the planar nose body. The ejection part A faces inward in the horizontal direction. This will substantially surround the carbon-containing fuel gas with the oxygen-containing gas.
[0006]
The burner for producing fullerenes according to the fifth invention is the burner for producing fullerenes according to the second invention, wherein the fuel gas nozzle body comprises a flat nozzle body disposed in the reaction furnace. The oxygen-containing gas nozzle body includes a comb-shaped nozzle body protruding from the flat nozzle body. Thus, the oxygen-containing gas hits the carbon-containing fuel gas ejected from the flat nozzle body, and is mixed in the reaction furnace.
The burner for producing fullerenes according to the sixth invention is the burner for producing fullerenes according to the first to fifth inventions, wherein the oxygen-containing gas ejected from the ejection section A and the oxygen-containing gas ejected from the ejection section B are used. Either or both of the carbon-containing fuel gas is ejected in a turbulent state, and in the combustion zone in the reactor, the mixed oxygen-containing gas, carbon-containing fuel gas, and the flow of these combustion gases become laminar. I am trying to become. Thereby, the mixing property between the oxygen-containing gas from the ejection section A and the carbon-containing fuel gas ejected from the ejection section B is improved. On the other hand, since the reactor has a large cross-sectional area, the mixed gas and the gas containing these combustion gases can be made to have a laminar flow, thereby efficiently producing fullerenes.
The method for producing fullerenes according to the seventh invention comprises the step of reacting the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas in the reactor using the burner for producing fullerenes according to the first to sixth inventions. Since fullerenes are manufactured in this way, the design and manufacture of equipment including a burner becomes easy.
[0007]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings to provide an understanding of the present invention.
1 is a plan view of a burner for producing fullerenes according to the first embodiment of the present invention, FIG. 2 is a cross-sectional view of the burner for producing fullerenes, and FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line AA in FIG. FIG. 4 is a sectional view taken along the line BB in FIG. 2, and FIG. 5 is an explanatory view of a burner for producing fullerenes according to a second embodiment of the present invention.
[0008]
As shown in FIGS. 1 to 3, aburner 10 for producing fullerenes (hereinafter, simply referred to as “burner for production”) 10 according to the first embodiment of the present invention is entirely made of copper, a copper alloy, or stainless steel. Thus, a fuelgas nozzle body 12 provided with a carbon-containing fuel gas ejection portion (an example of ejection portion B) 11 and an oxygen-containing gas nozzle provided with an oxygen-containing gas ejection portion (an example of ejection portion A) 13 and 14 respectively Andbodies 15 and 16. Hereinafter, these will be described in detail.
In this embodiment, theproduction burner 10 is provided at the bottom of the reaction furnace in one piece, and in some cases three or more pieces are dispersed, and the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are reacted from theproduction burner 10 under reduced pressure. Injects into the furnace to cause incomplete combustion. As a result, the above-described fullerenes are generated. The fullerenes are collected at the upper part of the reactor, the solid content is collected by a bag filter, and the fullerenes are separated from other foreign substances such as soot by utilizing the property of being soluble in the solvent. And collect.
[0009]
The fuelgas nozzle body 12 composed of a planar nozzle body includesnozzle plates 18 and 19 having anejection part 11 composed of a large number of small holes at an upper part, and a lower part thereof is apressure equalizing chamber 20 for a carbon-containing fuel gas. An equalizingchamber 21 for an oxygen-containing gas is provided at a lower portion of the equalizingchamber 20. As shown in FIGS. The oxygen-containing gas is sent to thegas nozzle bodies 15 and 16.
The diameter of theejection part 11 facing in the vertical direction is about 0.5 to 2 mm, and theseejection parts 11 are arranged through thenozzle plates 18 and 19 with a gap of about 1 to 3 mm. Note that the diameter of theejection part 11 can be gradually reduced to increase the velocity of the gas ejected from the small holes. In some cases, the diameter of theejection part 11 can be gradually increased, and the velocity of the ejected gas can be decreased to bring the gas closer to laminar flow. You can also.
The fuelgas nozzle body 12, which is circular in plan view, is provided with oxygen-containinggas nozzle bodies 15, 16 concentrically protruding above the fuelgas nozzle body 12. The oxygen-containinggas nozzle body 15 completely surrounds the fuelgas nozzle body 12, and the oxygen-containinggas nozzle body 16 is provided at a position approximately half the radius of the oxygen-containinggas nozzle body 15.
[0010]
The oxygen-containinggas nozzle body 15 is formed in an annular shape (annular nozzle body), and anannular ventilation chamber 24 is provided in the center thereof. As described above, theventilation chamber 24 and thepressure equalizing chamber 21 are 12 (more Are preferable) (see FIG. 4). Theejection portion 13 of the oxygen-containinggas nozzle body 15 is arranged inward in the radial direction (horizontal direction) and has a slit shape. The slit-shapedejection portion 13 may be annular, but in this embodiment, aweir portion 25 is provided in the middle and is disassembled into three.
A coolingjacket 26 is provided outside theventilation chamber 24 to circulate a coolant such as water, for example, to prevent the temperature of themanufacturing burner 10 from rising. In FIG. 1,reference numerals 27 and 28 indicate an inlet and an outlet of the refrigerant.
The oxygen-containinggas nozzle body 16 arranged concentrically inside the oxygen-containinggas nozzle body 15 has an annular shape (annular nozzle body), anannular ventilation chamber 29 is provided at the center, and radially outward on both sides thereof. And a slit-shapedejection portion 14 is provided inside. Note that the vertical height of the slit-shapedejection part 14 is about 0.3 to 2 mm, similarly to the slit-shapedejection part 13. The direction of thejets 13 and 14, that is, the jet direction of the oxygen-containing gas, is horizontal, and is orthogonal to thejet 11 that jets the carbon-containing fuel gas in the vertical direction. Theventilation chamber 29 and the lowerpressure equalizing chamber 21 are connected by eight (preferably more) ventilation holes 23 as described above. A part of eachventilation hole 23 is constituted by apipe 30.
[0011]
In thebottom plate 30a of thepressure equalizing chamber 20 for the carbon-containing fuel gas, at a portion corresponding to the intermediate position of the oxygen-containinggas nozzle bodies 15 and 16 in a plan view and at a radially intermediate position of the oxygen-containinggas nozzle body 16, FIG. As shown in FIG. 4, three carbon-containing fuelgas supply ports 31 and 32 are provided, respectively, and these are connected to carbon-containing fuelgas supply pipes 33 and 34 and abase pipe 35 thereof. .
An oxygen-containinggas supply port 37 is provided in thebottom plate 36 of the oxygen-containing gaspressure equalizing chamber 21, and each is connected to an oxygen-containinggas source pipe 38.
Thus, when the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are supplied from thesource pipes 35 and 38, respectively, the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are ejected from theejection unit 11 and theejection units 13 and 14 in an orthogonal state. . When one or both of the ejected carbon-containing fuel gas and the carbon-containing fuel gas are ejected in a turbulent state, the mixed state of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas is improved, and the mixture rises and reacts. In the region where the reaction takes place (combustion region in the reactor), the gas (mixed oxygen-containing gas, carbon-containing fuel gas, and these combustion gases) flows out of thejets 11, 13, and 14 so that the flow becomes laminar. Determine the size.
[0012]
Next, aburner 40 for producing fullerenes according to a second embodiment of the present invention shown in FIG. 5 will be described.
Theproduction burner 40 is disposed at the bottom of thereaction furnace 40a, and is provided with a fuelgas nozzle body 42 provided with a planar carbon-containing fuel gas ejection section (an example of the ejection section B) 41, and is arranged so as to protrude above the fuelgas nozzle body 42. An oxygen-containinggas nozzle body 44 provided with an oxygen-containing gas ejection part (an example of the ejection part A) 43, 43a.
The fuelgas nozzle body 42 is a flat nozzle body provided with a large number of small-diameter ejection holes 41, and has a square shape as a whole in this embodiment, and has a lower pressure equalizing chamber (substantially, (The same structure as the pressure equalizing chamber 20). On the other hand, the oxygen-containinggas nozzle body 44 has a surrounding quadrangular frame portion (that is, a frame-shaped nozzle body) 45 and a comb tooth portion (that is, a comb-shaped nozzle body) 46 inside thereof. Theejection portion 43 faces inward, and theejection portion 43a is provided on both sides of thecomb tooth portion 46. As a result, each of theejection portions 43 and 43a has a slit shape, and ejects the oxygen-containing gas in the horizontal direction.
[0013]
Then, the carbon-containing fuel gas (combustion gas) is supplied to the pressure equalizing chamber of the carbon-containing fuel gas, and the oxygen-containinggas nozzle body 44 is supplied with the oxygen-containing gas from two places. Note that theejection portions 41, 43, and 43a are the same as those of themanufacturing burner 10 according to the first embodiment.
Therefore, also in thisproduction burner 40, the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are supplied to thereaction furnace 40a in a separated state, and are mixed inside thereaction furnace 40a. Further, since the fuelgas nozzle body 42 and the oxygen-containinggas nozzle body 44 are separated from each other, manufacture becomes easy.
[0014]
The present invention is not limited to the individual embodiments, and the present invention is also applied to a case where the embodiments are combined to form a burner for producing fullerenes.
Further, in the embodiment, any carbon-containing fuel gas can be used, for example, methane, ethane, propane, ethylene, a linear or branched aliphatic saturated or unsaturated hydrocarbon such as propylene, In addition to benzene and toluene, there are aromatic hydrocarbons such as ortho, meta and para xylene, naphthalene and anthracene, and mixtures thereof. Oxygen of natural combustion or less can be supplied into the carbon-containing fuel gas.
As the oxygen-containing gas to be mixed with the carbon-containing fuel gas, an inert gas such as argon or helium is used in addition to the pure oxygen-containing gas. Further, a carbon-containing fuel gas having a combustion range or less can be mixed with the oxygen-containing gas. The supply amounts of the carbon-containing fuel gas and the oxygen-containing gas are set in such ranges that the incomplete combustion of the carbon-containing fuel gas generates fullerenes. The combustion temperature at this time depends on the type of the carbon-containing fuel gas, but is usually about 300 to 2100 ° C, particularly preferably about 300 to 1700 ° C, more preferably about 500 to 1700 ° C, and particularly preferably about 1000 to 1700 ° C. Further, the pressure in the reaction furnace is arbitrary as long as fullerene can be produced, but generally, it is preferably 10 to 600 torr, more preferably 40 to 400 torr.
[0015]
【The invention's effect】
The burner for producing fullerenes according to claims 1 to 6 and the method for producing fullerenes using the same according to claim 7 are characterized in that a carbon-containing fuel gas and an oxygen-containing gas are used as described above. Since they are separately supplied to the reaction furnace, it is possible to operate safely without causing flashback or the like in the reaction furnace.
Further, since the ejection section for the carbon-containing fuel gas and the ejection section for the oxygen-containing gas are separately arranged, the production of a burner for producing fullerenes is facilitated, and the price of the entire equipment is reduced.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a plan view of a burner for producing fullerenes according to a first embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a sectional view of a burner for producing fullerenes.
FIG. 3 is a sectional view taken along the line AA in FIG. 2;
FIG. 4 is a sectional view taken along line BB in FIG. 2;
FIG. 5 is an explanatory view of a burner for producing fullerenes according to a second embodiment of the present invention.
[Explanation of symbols]
10: Burner for production of fullerenes, 11: Ejection part of carbon-containing fuel gas, 12: Fuel gas nozzle body, 13, 14: Ejection part of oxygen-containing gas, 15, 16: Oxygen-containing gas nozzle body, 18, 19: Nozzle Plates, 20, 21: pressure equalizing chamber, 22, 23: vent, 24: vent, 25: dam, 26: cooling jacket, 27: inlet, 28: outlet, 29: vent, 30: pipe, 30a : Bottom plate, 31, 32: supply port, 33, 34: supply pipe, 35: base pipe, 36: bottom plate, 37: supply port, 38: base pipe, 40: burner for producing fullerenes, 40a: reaction Furnace, 41: ejection part, 42: fuel gas nozzle body, 43: 43a: ejection part, 44: oxygen-containing gas nozzle body, 45: frame part, 46: comb tooth part
