DE19935965A1 - Biodegradable composite films - Google Patents

Abstract

The invention relates to composite films which are biodegradable, compostable and sealable. Said films are comprised of a non-thermoplastic, biodegradable carrier film and a biodegradable, extrudable sealing layer. The sealing layer has a lower melting temperature than the carrier film. The invention also relates to the production of said composite films by means of extrusion coating or lamination and to the use thereof.

Description

Translated fromGerman

Die Erfindung betrifft biologisch abbaubare Verbundfolien aus einer biologisch ab­baubaren, nicht thermoplastischen Trägerfolie und einer biologisch abbaubaren, extrudierbaren Siegelschicht.The invention relates to biodegradable composite films from a biodegradablebuildable, non-thermoplastic carrier film and a biodegradable,extrudable sealing layer.

Es ist bekannt, daß bestimmte Polymere wie auch andere Werkstoffe einem biolo­gischen Abbau unterliegen können. Hauptsächlich sind hier Materialien zu nennen, die aus natürlich vorkommenden Polymeren direkt oder nach Modifizierung erhalten werden, beispielsweise Polyhydroxyalkanolate wie Polyhydroxybutyrat, plastische Cellulosen, Celluloseetherester, Celluloseester, plastische Stärken, Chitosan und Pullulan. Eine gezielte Variation der Polymerzusammensetzung oder der Strukturen, wie sie von seiten der Polymeranwendung wünschenswert ist, ist bei derartigen Poly­meren aufgrund des natürlichen Synthesevorgangs nur schwer und oftmals nur sehr eingeschränkt möglich. Unter den Begriffen "biologisch abbaubare und kompostier­bare Polymere bzw. Formkörper" werden im Sinne dieser Erfindung Güter ver­standen, die die Anforderungen der Bioabbaubarkeit im Sinne einschlägiger Normen, z. B. DIN V 54 900 oder ASTM D 5338 erfüllen.It is known that certain polymers, like other materials, contain a biolobe subject to degradation. Mainly materials are to be mentioned here,obtained from naturally occurring polymers directly or after modificationare, for example polyhydroxyalkanolates such as polyhydroxybutyrate, plasticCelluloses, cellulose ether esters, cellulose esters, plastic starches, chitosan andPullulan. A targeted variation of the polymer composition or the structures,As is desirable on the part of polymer application, such polyDue to the natural synthesis process, it is difficult and often only very difficultlimited possible. Under the terms "biodegradable and compostedbare polymers or moldings "goods are ver in the sense of this inventionthat meet the requirements of biodegradability in terms of relevant standards,e.g. B. DIN V 54 900 or ASTM D 5338.

Viele der synthetischen Polymere hingegen werden durch Mikroorganismen nicht oder nur äußerst langsam angegriffen. Hauptsächlich synthetische Polymere, die He­teroatome in der Hauptkette enthalten, werden als potentiell biologisch abbaubar an­gesehen. Eine wichtige Masse innerhalb dieser Materialien stellen die Polyester dar. Synthetische Polyester, die nur aliphatische Monomere enthalten, weisen zwar eine relativ gute biologische Abbaubarkeit auf, sind aufgrund ihrer Materialeigenschaften nur äußerst eingeschränkt anwendbar; vergl. Witt et al. in Macrom. Chem. Phys., 195 (1994) S. 793-802. Aromatische Polyester zeigen dagegen bei guten Materialeigen­schaften deutlich verschlechterte biologische Abbaubarkeit.However, many of the synthetic polymers are not affected by microorganismsor attacked very slowly. Mainly synthetic polymers, the HeTeroatoms contained in the main chain are said to be potentially biodegradableseen. An important mass within these materials is the polyester.Synthetic polyesters containing only aliphatic monomers have onerelatively good biodegradability due to their material propertiescan only be used to a very limited extent; see Witt et al. in Macrom. Chem. Phys., 195(1994) pp. 793-802. Aromatic polyesters, on the other hand, show good material propertiessignificantly deteriorated biodegradability. 

Aus der DE-A-44 32 161 und der EP-A-641 817 sind in neuerer Zeit verschiedene biologisch abbaubare, synthetische Polymere auf Polyester- bzw. Polyesteramid-Basis bekannt geworden. Diese besitzen die Eigenschaft, daß sie gut thermoplastisch verarbeitbar und auf der anderen Seite biologisch abbaubar sind, d. h. deren gesamte Polymerkette von Mikroorganismen (Bakterien und Pilzen) mittels Enzymen gespal­ten und vollständig zu Kohlendioxid, Wasser und Biomasse abgebaut wird, so daß sie in einem entsprechenden Test in natürlicher Umgebung unter Einwirkung von Mikroorganismen die Bedingungen für Bioabbaubarkeit gemäß DIN V 54 900 er­füllen. Diese biologisch abbaubaren Materialien können aufgrund des thermo­plastischen Verhaltens zu Halbzeugen wie Gieß- oder Blasfilmen verarbeitet werden. Dennoch ist der Einsatz dieser Halbzeuge stark begrenzt. Beispielsweise sind die Barriereeigenschaften gegenüber Wasserdampf und Gasen und die mechanischen Eigenschaften einschließlich der Siegelfähigkeit für viele Anwendungen nicht aus­reichend.From DE-A-44 32 161 and EP-A-641 817 there have been several recentlybiodegradable, synthetic polymers on polyester or polyester amideBase became known. These have the property that they are well thermoplasticare processable and, on the other hand, biodegradable, d. H. all of themPolymer chain of microorganisms (bacteria and fungi) split by enzymesten and is completely broken down to carbon dioxide, water and biomass, so thatin a corresponding test in a natural environment under the influence ofMicroorganisms the conditions for biodegradability according to DIN V 54 900 erto fill. These biodegradable materials can due to the thermoplastic behavior can be processed into semi-finished products such as cast or blown films.However, the use of these semi-finished products is very limited. For example, theBarrier properties against water vapor and gases and the mechanicalProperties including sealability do not rule out for many applicationsreaching.

Zwar lassen sich die Barriereeigenschaften einer an sich gut siegelfähigen Schicht aus einem der oben angegebenen biologisch abbaubaren Polymeren auf Polyester- oder Polyesteramidbasis durch Coextrusion mit weiteren Polymeren auf gleicher oder ähnlicher chemischer Basis, aber mit anderer Monomerzusammensetzung und anderem Schmelzpunkt zu einer Mehrschichtfolie weiter verbessern, aber auch die dadurch erzielbaren Verbesserungen sind häufig nicht ausreichend. Insbesondere sind auch die mechanischen Eigenschaften bei höheren Temperaturen, wie sie beispiels­weise auf schnellaufenden Verpackungsmaschinen auftreten, nicht ausreichend.The barrier properties of an inherently sealable layer can befrom one of the biodegradable polymers specified above on polyesteror polyester amide base by coextrusion with other polymers on the same orSimilar chemical basis, but with a different monomer composition andfurther improve the other melting point to a multilayer film, but also theimprovements that can be achieved in this way are often not sufficient. In particular arealso the mechanical properties at higher temperatures, such aswise occur on high-speed packaging machines, not sufficient.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es daher, eine biologisch abbaubare Verbundfolie mit verbesserten mechanischen und Barriereeigenschaften bereit­zustellen.The object of the present invention was therefore to provide a biodegradableComposite film with improved mechanical and barrier properties readyto deliver.

Diese Aufgabe wurde gelöst durch eine biologisch abbaubare und kompostierbare, siegelbare Verbundfolie aus einer nicht thermoplastischen, biologisch abbaubaren Trägerfolie mit niedriger Elastizität und einer biologisch abbaubaren, elastischen und extrudierbaren Siegelschicht, deren Schmelzpunkt mindestens 50°C niedriger als der Trägerfolie ist. Vorzugsweise beträgt die Differenz zwischen dem Schmelz- bzw. Zersetzungspunkt der Siegelschicht und dem Schmelz- bzw. Zersetzungspunkt der Trägerfolie mindestens 70°C.This task was solved by a biodegradable and compostable,sealable composite film made from a non-thermoplastic, biodegradableCarrier film with low elasticity and a biodegradable, elastic and extrudable sealing layer whose melting point is at least 50 ° C lower than thatCarrier film is. The difference between the melting orDecomposition point of the sealing layer and the melting or decomposition point of theCarrier film at least 70 ° C.

Die biologisch abbaubare, nicht thermoplastische Trägerfolie bewirkt eine hohe Steifigkeit und mechanische Festigkeit der Verbundfolie.The biodegradable, non-thermoplastic carrier film results in a highRigidity and mechanical strength of the composite film.

Als biologisch abbaubare, nicht thermoplastische Folien mit geringer Elastizität sind vorzugsweise geeignet Zellglas und Zellglasmodifikationen nicht, ein- oder beidseitig oberflächenbehandelt, z. B. mit Nitrocellulose ("NC"), Polyvinylidenchlorid ("PVDC") oder Vinylcopolymeren lackiertes (oder mit Polyethern ("PE") extrasionsbeschichtetes Zellglas).Are biodegradable, non-thermoplastic films with low elasticitypreferably suitable cellulose and cellulose modifications not, one orsurface-treated on both sides, e.g. B. with nitrocellulose ("NC"),Polyvinylidene chloride ("PVDC") or vinyl copolymers coated (or withPolyethers ("PE") extrusion-coated cell glass).

In dieser bevorzugten Ausführungsform weist die erfindungsgemäße Verbundfolie eine sehr gute Transparenz und sehr geringe Trübung auf.In this preferred embodiment, the composite film according to the invention hasvery good transparency and very little cloudiness.

Besonders bevorzugt ist einseitig mit einem Nitrocellulose-Lack lackiertes Zellglas. Die Lackierung mit dem Nitrocellulose-Lack verbessert die Wasserdampfbarriere-Eigenschaften und ermöglicht, wenn auf der Außenseite der Trägerfolie aufgebracht, eine Siegelbarkeit der Folie gegen sich selbst.Cell glass coated with a nitrocellulose lacquer on one side is particularly preferred.Painting with the nitrocellulose paint improves the water vapor barrier.Properties and, when applied to the outside of the backing sheet,a sealability of the film against itself.

Aus Zellglas oder Zellglasmodifikationen gebildete Trägerfolien können zusätzlich Materialien gemäß der Zellglas-Bedarfsgegenstück-Verordnung vom 20. Mai 1987 in den dort angegebenen Mengen enthalten.Carrier foils formed from cellophane or cellophane modifications can additionallyMaterials in accordance with the Cellular Glass Counterpart Ordinance of May 20, 1987 incontain the amounts specified there.

Alternativ kann die biologisch abbaubare Trägerfolie vorteilhaft mit einer Corona- oder Flamm- oder Plasmavorbehandlung oder einem oxidativ wirkenden Stoff oder Stoffgemisch, z. B. Gase mit radikalischen Komponenten wie Ozon oder einem plas­maangeregten Gasgemisch aus beispielsweise Hexamethyldisiloxan mit Stickstoff (N₂) und/oder Sauerstoff (O₂) oder einem polymeren Haftvermittler, auf der Ober­fläche behandelt sein.Alternatively, the biodegradable carrier film can advantageously with a corona or flame or plasma pretreatment or an oxidative substance or mixture, e.g. B. gases with radical components such as ozone or a plasma-excited gas mixture of, for example, hexamethyldisiloxane with nitrogen (N₂ ) and / or oxygen (O₂ ) or a polymeric adhesion promoter, be treated on the upper surface.

Als Material für die elastische und extrudierbare, biologisch abbaubare Siegelschicht sind geeignet:As a material for the elastic and extrudable, biodegradable sealing layerare suitable:

biologisch abbaubare aliphatische oder teilaromatische Polyester, bei denen die aro­matischen Säuren einen Anteil von nicht mehr als 60 Gew.-%, bezogen auf alle Säu­ren, ausmachen, vorzugsweise gebildet aus
Biodegradable aliphatic or partially aromatic polyesters, in which the aromatic acids make up a proportion of not more than 60% by weight, based on all acids, preferably formed from

• a) aliphatischen bifunktionellen Alkoholen, bevorzugt linearen C₂ bis C₁₀-Dial­koholen wie insbesondere Ethandiol, Hexandiol oder ganz besonders bevor­zugt Butandiol und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen Alkoholen, be­vorzugt mit 5 oder 6 C-Atomen im cycloaliphatischen Ring, wie insbesondere Cyclohexandimethanol, und/oder teilweise oder vollständig statt der Diole monomere oder oligomere Polyole auf Basis Ethylenglykol, Propylenglykol, Tetrahydrofuran oder Copolymere daraus mit Molekulargewichten bis 4000, bevorzugt bis 1000, und gegebenenfalls geringen Mengen von verzweigten bi­funktionellen Alkoholen, bevorzugt C₃-C₁₂-Alkyldiolen, insbesondere Neopentyglykol, und zusätzlich gegebenenfalls geringen Mengen von höher­funktionellen Alkoholen wie vorzugsweise 1,2,3-Propantriol oder Trime­thylolpropan als alkoholfunktionalisiertem Baustein sowie aus aliphatischen bifunktionellen Säuren, vorzugsweise C₂-C₁₂-Alkyldicarbonsäuren, besonders bevorzugt Bernsteinsäure oder Adipinsäure und gegebenenfalls aromatischen bifunktionellen Säuren wie vorzugsweise Terephthalsäure, Isophthalsäure, Naphthalindicarbonsäure und zusätzlich gegebenenfalls geringen Mengen höherfunktionellen Säuren, vorzugsweise Trimellitsäure als säurefunktionali­siertem Baustein odera) aliphatic bifunctional alcohols, preferably linear C₂ to C₁₀ dialcohols such as, in particular, ethanediol, hexanediol or very particularly preferably butanediol and / or cycloaliphatic bifunctional alcohols, preferably with 5 or 6 carbon atoms in the cycloaliphatic ring, such as in particular cyclohexanedimethanol , and / or partially or completely instead of the diols monomeric or oligomeric polyols based on ethylene glycol, propylene glycol, tetrahydrofuran or copolymers thereof with molecular weights up to 4000, preferably up to 1000, and optionally small amounts of branched bifunctional alcohols, preferably C₃ -C₁₂ - Alkyldiols, especially neopentyglycol, and in addition, if appropriate, small amounts of higher-functional alcohols, such as preferably 1,2,3-propanetriol or trimethylpropane as an alcohol-functionalized building block, and from aliphatic bifunctional acids, preferably C₂ -C₁₂ -alkyldicarboxylic acids, particularly preferably succinic acid or Adipic acid and optionally aromatic bifunctional acids such as preferably terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid and additionally optionally small amounts of higher functional acids, preferably trimellitic acid as acid-functionalized building block or
• b) aus säure- und alkoholfunktionalisierten Bausteinen, vorzugsweise mit 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette vorzugsweise Hydroxybuttersäure, Hydroxy­ valeriansäure, Milchsäure, oder deren Derivaten, beispielsweise ε-Caprolac­ton oder Dilactid,b) from acid and alcohol functionalized building blocks, preferably with 2 to12 carbon atoms in the alkyl chain, preferably hydroxybutyric acid, hydroxy valeric acid, lactic acid, or their derivatives, for example ε-caprolacclay or dilactide,

oder einer Mischung aus mehreren der genannten Polyester und/oder einem oder mehreren Copolymeren aus den Bausteinen a) und b).or a mixture of several of the polyesters mentioned and / or one orseveral copolymers from building blocks a) and b).

Weiterhin sind als Materialien für die Siegelschicht geeignet von den vorstehenden biologisch abbaubaren aliphatischen oder teilaromatischen Polyestern abgeleitete biologisch abbaubare, aliphatische oder teilaromatische Polyesterurethane, die zusätzlich zu den vorzugsweise aus den Bausteinen a) und/oder b) gebildeten Estergruppen Urethangruppen enthalten, die vorzugsweise gebildet wurden aus
Also suitable as materials for the sealing layer are biodegradable, aliphatic or partially aromatic polyester urethanes derived from the above biodegradable aliphatic or partially aromatic polyesters, which contain urethane groups in addition to the ester groups preferably formed from building blocks a) and / or b), which were preferably formed out

• a) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen und zusätzlich ge­gebenenfalls höherfunktionellen Isocyanaten, mit vorzugsweise 1 bis 12 C-Atomen bzw. 5 bis 8 C-Atomen im Falle von cycloaliphatischen Isocyanaten, vorzugsweise Tetramethylendiisocyanat, Hexamethylendiisocyanat, Iso­phorondiisocyanat, gegebenenfalls zusätzlich mit linearen und/oder ver­zweigten und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen und/oder höherfunktio­nellen Alkoholen, vorzugsweise C₃-C₁₂-Alkyldi- oder -polyole oder cycloali­phatischen Alkoholen mit 5 bis 8 C-Atomen, vorzugsweise Ethandiol, Hexandiol, Butandiol, Cyclohexandimethanol, und/oder gegebenenfalls zu­sätzlich mit linearen und/oder verzweigten und/oder cycloaliphatischen bi­funktionellen und/oder höherfunktionellen Aminen und/oder Aminoalkoholen mit vorzugsweise 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette, vorzugsweise Ethy­lendiamin oder Aminoethanol, und/oder gegebenenfalls weitere modifizierte Amine oder Alkohole insbesondere Ethylendiaminoethansulfonsäure als freie Säure oder als Salz,a) aliphatic and / or cycloaliphatic bifunctional and additionally optionally higher functional isocyanates, preferably having 1 to 12 carbon atoms or 5 to 8 carbon atoms in the case of cycloaliphatic isocyanates, preferably tetramethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, optionally additionally with linear and / or branched and / or cycloaliphatic bifunctional and / or higher functional alcohols, preferably C₃ -C₁₂ alkyldi- or polyols or cycloaliphatic alcohols having 5 to 8 carbon atoms, preferably ethanediol, hexanediol, butanediol, cyclohexanedimethanol, and / or optionally additionally with linear and / or branched and / or cycloaliphatic bifunctional and / or higher functional amines and / or amino alcohols with preferably 2 to 12 carbon atoms in the alkyl chain, preferably ethylenediamine or aminoethanol, and / or optionally further modified Amines or alcohols, especially ethylenedia minoethanesulfonic acid as free acid or as salt,

wobei der vorzugsweise aus a) und/oder b) gebildete Esteranteil mindestens 75 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht, beträgt.wherein the ester portion preferably formed from a) and / or b) is at least 75% By weight, based on the total weight. 

Weiterhin sind als Materialien für die Siegelschicht geeignet von den vorstehenden aliphatischen oder teilaromatischen Polyestern abgeleitete aliphatische oder teil­aromatische Polyestercarbonate, die zusätzlich zu den Bausteinen a) und/oder b) Carbonatgruppen enthalten, die vorzugsweise gebildet werden aus:
Also suitable as materials for the sealing layer are aliphatic or partially aromatic polyester carbonates derived from the above aliphatic or partially aromatic polyesters, which contain carbonate groups in addition to building blocks a) and / or b), which are preferably formed from:

• a) einem Carbonatanteil, der aus aromatischen bifunktionellen Phenolen, bevor­zugt Bisphenol-A, und Carbonatspendern, insbesondere Phosgen, hergestellt wird, oder einem Carbonatanteil, der aus aliphatischen Kohlensäureestern oder deren Derivaten wie vorzugsweise Chlorkohlensäureestern oder aliphatischen Carbonsäuren oder deren Derivaten wie beispielsweise Salzen und Carbonatspendern, insbesondere Phosgen, hergestellt wird, wobeia) a carbonate portion, the aromatic bifunctional phenols beforeadds bisphenol-A, and carbonate donors, especially phosgeneis, or a carbonate portion, which from aliphatic carbonic acid estersor their derivatives such as preferably chlorocarbonic acid esters oraliphatic carboxylic acids or their derivatives such as saltsand carbonate donors, in particular phosgene, is produced, wherein

der vorzugsweise aus a) und/oder b) gebildete Esteranteil mindestens 70 Gew.-%, be­zogen auf das Gesamtgewicht beträgt.the ester fraction preferably formed from a) and / or b) is at least 70% by weight, bepulled to the total weight.

Besonders geeignet als Materialien für die Siegelschicht sind von den vorstehenden aliphatischen oder teilaromatischen Polyestern abgeleitete aliphatische oder teil­aromatische Polyesteramide, die zusätzlich zu den Bausteinen a) und/oder b) Amid­gruppen enthalten, die vorzugsweise gebildet wurden aus
Particularly suitable as materials for the sealing layer are aliphatic or partially aromatic polyester amides derived from the above aliphatic or partially aromatic polyesters, which contain amide groups in addition to the building blocks a) and / or b), which were preferably formed from

• a) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen Aminen, bevorzugt linearen aliphatischen C₂ bis C₁₀-Diaminen, insbesondere Isophorondiamin und ganz besonders bevorzugt Hexamethylendiamin, wobei diese Amine ge­gebenenfalls geringe Mengen an verzweigten bifunktionellen Aminen und/oder höherfunktionellen Aminen enthalten können sowie aus linearen und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen Säuren, vorzugsweise mit 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette bzw. C₅- oder C₆ Ring im Falle von cycloali­phatischen Säuren, bevorzugt Adipinsäure, und gegebenenfalls geringen Mengen an verzweigten bifunktionellen und/oder gegebenenfalls aroma­tischen bifunktionellen Säuren wie beispielsweise Terephthalsäure, Isophthal­ säure, Naphthalindicarbonsäure und zusätzlich gegebenenfalls geringen Men­gen höherfunktionellen Säuren, vorzugsweise mit 2 bis 10 C-Atomen, odera) aliphatic and / or cycloaliphatic bifunctional amines, preferably linear aliphatic C₂ to C₁₀ diamines, in particular isophoronediamine and very particularly preferably hexamethylenediamine, where these amines may contain small amounts of branched bifunctional amines and / or higher functional amines and from linear ones and / or cycloaliphatic bifunctional acids, preferably with 2 to 12 carbon atoms in the alkyl chain or C₅ - or C₆ ring in the case of cycloaliphatic acids, preferably adipic acid, and optionally small amounts of branched bifunctional and / or optionally aromatic tables bifunctional acids such as, for example, terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid and, if appropriate, small amounts of higher-functional acids, preferably having 2 to 10 carbon atoms, or
• b) säure- und aminfunktionalisierten Bausteinen, vorzugsweise mit 4 bis 20 C-Atomen in der cycloaliphatischen Kette, bevorzugt ω-Laurinlactam, beson­ders bevorzugt ε-Caprolactam,b) acid- and amine-functionalized building blocks, preferably with 4 to 20 C-Atoms in the cycloaliphatic chain, preferably ω-laurolactam, esppreferably ε-caprolactam,

oder einer Mischung aus e) und f), wobei der vorzugsweise aus a) und/oder b) ge­bildete Esteranteil mindestens 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht beträgt, vorzugsweise der Esteranteil 20 bis 80 Gew.-%, und der Anteil der Amidstrukturen 80 bis 20 Gew.-% beträgt.or a mixture of e) and f), the preferably from a) and / or b) geformed ester content is at least 20 wt .-%, based on the total weight,preferably the ester fraction 20 to 80 wt .-%, and the proportion of the amide structuresIs 80 to 20 wt .-%.

Bei der in erfindungsgemäßen Verbundfolien verwendeten Siegelschicht kann es sich sowohl um reine Polymere als auch um Mischungen aus verschiedenen der ge­nannten Polymere handeln, wobei im Falle von Mischungen vorzugsweise Polymere aus nur einer der vorgenannten Verbindungsklassen (Polyester, Polyesterurethane, Polyestercarbonate, Polyesteramide) verwendet werden. Besonders bevorzugt werden Polyesteramide oder Mischungen aus verschiedenen Polyesteramiden verwendet. Die erfindungsgemäßen Polyesteramide haben ein mittleres Molekulargewicht wie in der WO 99/28384 angegeben (incorporated by reference).The sealing layer used in composite films according to the invention can beboth pure polymers and mixtures of different gementioned polymers act, in the case of mixtures preferably polymersfrom only one of the aforementioned classes of compounds (polyester, polyester urethane,Polyester carbonates, polyester amides) can be used. Be particularly preferredPolyester amides or mixtures of different polyester amides are used. ThePolyester amides according to the invention have an average molecular weight as in theWO 99/28384 specified (incorporated by reference).

Die erfindungsgemäße Siegelschicht kann zusätzlich übliche Additive und Hilfs­mittel enthalten. Bevorzugt kommen dabei folgende Additive und Hilfsmittel zum Einsatz:The sealing layer according to the invention can additionally contain conventional additives and auxiliariesmedium included. The following additives and auxiliaries are preferably usedCommitment:

Maximal 5 Gew.-% für Polyester typisch eingesetzte Nukleierungsmittel (beispiels­weise 1,5-Naphthalindinatriumsulfonat oder Schichtsilikate, beispielsweise Talkum, oder Keimbildner der Nanoteilchengröße, d. h. mittlerer Teilchendurchmesser <1 µm, aus beispielsweise Titannitrid, Aluminiumhydroxylhydrat, Bariumsulfat oder Zirkon­verbindungen) und/oder maximal 5 Gew.-% der üblichen Stabilisatoren und Neutrali­sationsmittel und/oder maximal 5 Gew.-% der üblichen Gleit- und Trennmittel und/oder maximal 5 Gew.-% der üblichen Antiblockmittel sowie gegebenenfalls Pigmente zur Einfärbung.A maximum of 5% by weight of nucleating agents typically used for polyester (e.g.1,5-naphthalene disodium sulfonate or layered silicates, for example talc,or nanoparticle size nucleating agents, d. H. average particle diameter <1 µm,from, for example, titanium nitride, aluminum hydroxyl hydrate, barium sulfate or zirconcompounds) and / or a maximum of 5 wt .-% of the usual stabilizers and neutralizerssationsmittel and / or a maximum of 5 wt .-% of the usual lubricants and release agents and / or a maximum of 5% by weight of the customary antiblocking agents and, if appropriatePigments for coloring.

Als Stabilisatoren und Neutralisationsmittel können die üblichen stabilisierend wir­kenden Verbindungen für Polyesterverbindungen eingesetzt werden. Deren Zusatz­menge liegt maximal bei 5 Gew.-%.The usual stabilizers can be used as stabilizers and neutralizing agentsKenden compounds for polyester compounds are used. Their additionThe maximum amount is 5% by weight.

Besonders geeignet als Stabilisatoren sind phenolische Stabilisatoren, Alkali-/Erd­alkalistearate und/oder Alkali-/Erdalkalicarbonate. Phenolische Stabilisatoren werden in einer Menge von 0 bis 3 Gew.-%, insbesondere 0,15 bis 0,3 Gew.-% und mit einer Molmasse von mehr als 500 g/mol bevorzugt. Pentaerythrityl-Tetrakis-3(3,5-di-Ter­tiärbutyl-4-Hydroxyphenyl)-Propionat oder 1,3,5-Trimethyl-2,4,6-tris(3,5-di-Tertiär­butyl-4-Hydroxybenzyl)-benzol sind besonders vorteilhaft.Phenolic stabilizers, alkali / earth, are particularly suitable as stabilizersalkali stearates and / or alkali / alkaline earth carbonates. Phenolic stabilizersin an amount of 0 to 3 wt .-%, in particular 0.15 to 0.3 wt .-% and with aMolar mass of more than 500 g / mol preferred. Pentaerythrityl-Tetrakis-3 (3,5-di-Tertiärbutyl-4-hydroxyphenyl) propionate or 1,3,5-trimethyl-2,4,6-tris (3,5-di-tertiarybutyl-4-hydroxybenzyl) benzene are particularly advantageous.

Neutralisationsmittel sind vorzugsweise Dihydrotalcit, Calciumstearat, Calciumcar­bonat und/oder Calciummontanat einer mittleren Teilchengröße von höchstens 0,7 µm, einer absoluten Teilchengröße von kleiner 10 µm und einer spezifischen Oberfläche von mindestens 40 m²/g.Neutralizing agents are preferably dihydrotalcite, calcium stearate, calcium carbonate and / or calcium montanate with an average particle size of at most 0.7 µm, an absolute particle size of less than 10 µm and a specific surface area of at least 40 m² / g.

In einer besonders bevorzugten Ausführungsform der Folie besitzt diese einen Nukleierungsmittelanteil von 0,0001 bis 2 Gew.-% und einen Stabilisatoren- und Neutralisationsmittelanteil von 0,0001 bis 2 Gew.-%.In a particularly preferred embodiment, the film has oneNucleating agent content of 0.0001 to 2 wt .-% and a stabilizer andNeutralizing agent content from 0.0001 to 2 wt .-%.

Gleit- und Trennmittel sind höhere aliphatische Amide, tertiäre Amine, aliphatische Säureamide, höhere aliphatische Säureester, niedrigmolekulare polarmodifizierte Wachse, Montanwachse, cyclische Wachse, Phthalate, Metallseifen sowie Silikonöle. Besonders geeignet ist der Zusatz von höheren aliphatischen Säureamiden und Sili­konölen.Lubricants and release agents are higher aliphatic amides, tertiary amines, aliphaticAcid amides, higher aliphatic acid esters, low molecular polar modifiedWaxes, montan waxes, cyclic waxes, phthalates, metal soaps and silicone oils.The addition of higher aliphatic acid amides and sili is particularly suitableoiling.

Unter den aliphatischen Amiden sind insbesondere die homologen Verbindungen von Ethylenamid bis Stearylamid geeignet. Aliphatische Säureamide sind Amide einer wasserunlöslichen Monocarbonsäure (sogenannte Fettsäuren) mit 8 bis 24 Kohlenstoffatomen, vorzugsweise 10 bis 18 Kohlenstoffatomen. Erucasäureamid, Stearinsäureamid und Ölsäureamid sind hierunter bevorzugt.Homologous compounds in particular are among the aliphatic amidessuitable from ethylene amide to stearyl amide. Aliphatic acid amides are amides a water-insoluble monocarboxylic acid (so-called fatty acids) with 8 to 24Carbon atoms, preferably 10 to 18 carbon atoms. Erucic acid amide,Stearic acid amide and oleic acid amide are preferred among them.

Geeignet als Trenn- oder Gleitmittel sind außerdem Verbindungen, die sowohl Ester- als auch Amidgruppen enthalten, wie beispielsweise Stearamid-Ethylstearat bzw. 2 Stear-Amido-Ethyl-Stearat.Compounds which are both ester andas well as amide groups, such as stearamide ethyl stearate or 2Stear amido ethyl stearate.

Unter der Bezeichnung Montanwachse fällt eine Reihe von verschiedenen Verbindun­gen. Siehe hierzu Neumüller et al. in Römpps Chemie-Lexikon, Franckh'sche Ver­lagshandlung, Stuttgart, 1974.A number of different compounds fall under the name Montan waxesSee Neumüller et al. in Römpps Chemie-Lexikon, Franckh'sche Verlaghandlung, Stuttgart, 1974.

Als cyclische Wachse sind beispielsweise Komponenten wie cyclische Adipinsäure­tetramethylenester bzw. 1.6-Dioxa-2.7-dioxocyclododecan, oder das homologe Hexa­methylenderivat geeignet. Solche Stoffe sind als Handelsprodukte mit dem Namen Glycolube VL bekannt.Examples of cyclic waxes are components such as cyclic adipic acidtetramethylene ester or 1.6-dioxa-2.7-dioxocyclododecane, or the homologous hexasuitable methylene derivative. Such substances are known as commercial productsGlycolube VL known.

Geeignete Silikonöle sind Polydialkylsiloxane, vorzugsweise Polydimethylsiloxan, Polymethylphenylsiloxan, olefinmodifiziertes Silikon, mit Polyethern modifiziertes Silikon wie z. B. Polyethylenglykol und Polypropylenglykol sowie epoxyamino- und alkoholmodifiziertes Silikon. Die Viskosität der geeigneten Silikonöle liegt im Be­reich von 5000 bis 1 000 000 mm²/s. Polydimenthylsiloxan mit einer Viskosität von 10 000 bis 100 000 mm²/s ist bevorzugt.Suitable silicone oils are polydialkylsiloxanes, preferably polydimethylsiloxane, polymethylphenylsiloxane, olefin-modified silicone, silicone modified with polyethers such as, for. B. polyethylene glycol and polypropylene glycol and epoxyamino- and alcohol-modified silicone. The viscosity of the suitable silicone oils is in the range from 5000 to 1,000,000 mm² / s. Polydimenthylsiloxane with a viscosity of 10,000 to 100,000 mm² / s is preferred.

Die Menge des zugesetzten Gleitmittels beträgt maximal 5 Gew.-%. In einer beson­ders bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen ein- oder mehrschich­tigen Folie besitzt diese einen Gleitmittelanteil von 0,005 bis 4 Gew.-%. In einer ganz besonders bevorzugten Ausführungsform der Folie besitzt diese einen Gleit­mittelanteil von 0,05 bis 1 Gew.-%. Bei einer mehrschichtigen Folie können eine, mehrere oder alle Schichten Gleitmittel enthalten.The amount of lubricant added is at most 5% by weight. In a particularthe preferred embodiment of the monolayer or multilayer according to the inventionterm film has a lubricant content of 0.005 to 4 wt .-%. In avery particularly preferred embodiment of the film has a slideaverage proportion of 0.05 to 1 wt .-%. In the case of a multilayer film,contain several or all layers of lubricant. 

Geeignete Antiblockmittel sind sowohl anorganische als auch organische Zusatz­stoffe, die aufgrund ihrer Teilchengröße und/oder Form als Erhebung aus der Folien­oberfläche herausragen und somit einen Abstandshaltereffekt hervorrufen.Suitable antiblocking agents are both inorganic and organic additivessubstances that, due to their particle size and / or shape, are raised from the foilsprotrude surface and thus create a spacer effect.

In einer bevorzugten Form werden als anorganische Antiblockmittel die folgenden Stoffe eingesetzt:
Aluminiumhydroxid
Aluminiumsilikate, beispielsweise Kaolin oder Kaolinton,
Aluminiumoxide, beispielsweise Θ-Aluminiumoxid
Aluminiumsulfat
Keramiken aus Silica-Aluminiumoxiden
Bariumsulfat
natürliche und synthetische Kieselsäuren
Schichtsilikate, beispielsweise Asbest,
Siliciumdioxid
Calciumcarbonat vom Calcit-Typ
Calciumphosphat
Magnesiumsilikate
Magnesiumcarbonat
Magnesiumoxid
Titandioxid
Zinkoxid
Microglaskugeln
und als organische Antiblockmittel die folgenden Stoffe eingesetzt:
mit dem biologisch abbaubaren Polymer unverträgliche organische Polymerisate wie Stärke
Polystyrole
vernetztes und unvernetztes Polymethylmethacrylat
vernetztes Polysiloxan (z. B. Tospearl)
polarmodifiziertes Polyethylen (z. B. Maleinsäureanhydrid-gepfropftes Polyethylen)
polarmodifiziertes Polypropylen (z. B. Maleinsäureanhydrid-gepfropftes Polypropy­len)
statistische Copolymer auf Ethylen- oder Propylenbasis mit Vinylalcohol oder Vinyl­acetat oder Acrylsäure oder Acrylsäureester oder Methacrylsäure oder Methacrylsäu­reester oder Metallsalzen der Methacrylsäure oder Metallsalze der Methacrylsäure­ester
Benzoguanamin Formaldehyd Polymere.In a preferred form, the following substances are used as inorganic antiblocking agents:
Aluminum hydroxide
Aluminum silicates, for example kaolin or kaolin clay,
Aluminum oxides, for example Θ-aluminum oxide
Aluminum sulfate
Ceramics made of silica aluminum oxides
Barium sulfate
natural and synthetic silicas
Layered silicates, for example asbestos,
Silicon dioxide
Calcium carbonate of the calcite type
Calcium phosphate
Magnesium silicates
Magnesium carbonate
Magnesium oxide
Titanium dioxide
zinc oxide
Micro glass balls
and used the following substances as organic antiblocking agents:
organic polymers such as starch which are incompatible with the biodegradable polymer
Polystyrene
cross-linked and uncross-linked polymethyl methacrylate
cross-linked polysiloxane (e.g. Tospearl)
polar modified polyethylene (e.g. maleic anhydride grafted polyethylene)
polar modified polypropylene (e.g. maleic anhydride grafted polypropylene)
statistical copolymer based on ethylene or propylene with vinyl alcohol or vinyl acetate or acrylic acid or acrylic acid ester or methacrylic acid or methacrylic acid reester or metal salts of methacrylic acid or metal salts of methacrylic acid ester
Benzoguanamine formaldehyde polymers.

Die wirksame Menge an Antiblockmittel liegt im Bereich bis maximal 5 Gew.-%. In einer besonders bevorzugten Ausführung enthält die Folie 0,005 bis 4 Gew.-% Anti­blockmittel. In einer ganz besonders bevorzugten Ausführung enthält die Folie 0,05 bis 1 Gew.-% Antiblockmittel. Die mittlere Teilchengröße liegt zwischen 1 und 6 µm, insbesondere 2 und 5 µm, wobei Teilchen mit einer kugelförmigen Gestalt, wie in der EP-A-0 236 945 und der DE-A-38 01 535 beschrieben, besonders geeignet sind. Besonders geeignet sind auch Kombinationen verschiedener Abstandshalter­systeme.The effective amount of antiblocking agent is up to a maximum of 5% by weight. InIn a particularly preferred embodiment, the film contains 0.005 to 4% by weight of antiblocking agent. In a very particularly preferred embodiment, the film contains 0.05up to 1% by weight of antiblocking agent. The average particle size is between 1 and6 µm, in particular 2 and 5 µm, particles with a spherical shape,as described in EP-A-0 236 945 and DE-A-38 01 535, are particularly suitableare. Combinations of different spacers are also particularly suitablesystems.

Da die Trägerfolie der erfindungsgemäßen Verbundfolie nicht extrudierbar ist, läßt sich die erfindungsgemäße Folie nicht durch Coextrusion herstellen. Eine in vielen Fällen ausreichende Verbundhaftung läßt sich aber bereits durch Extrusionsbe­schichtung erzielen.Since the carrier film of the composite film according to the invention cannot be extruded, canthe film according to the invention is not produced by coextrusion. One in manySufficient bond adhesion can already be achieved by extrusionachieve stratification.

Die Verbundfolie wird dabei erhalten, indem die Siegelschicht, die in einem üblichen Extrusionsprozeß aufgeschmolzen wurde, durch ein Werkzeug ausgetragen und auf die Trägerfolie aufgebracht wird und der entstandene Verbund anschließend durch Kühlwalzen bis zur Verfestigung der Siegelschicht abgekühlt wird.The composite film is obtained by the sealing layer, which is used in a conventionalExtrusion process was melted, carried out by a tool and onthe carrier film is applied and then the resulting compositeCooling rolls is cooled until the sealing layer solidifies.

Bei höheren Anforderungen an die Verbundhaftung wird die Verbundfolie vorteilhaft durch einen Kaschierprozeß, bei dem die Siegelschicht als Zulauf durch Naß- oder Thermokaschierung mit der Trägerfolie verbunden wird, hergestellt. Bei der Naß­kaschierung wird die Trägerschicht oder die Siegelschicht oder sowohl Träger- als auch Siegelschicht mit einem Kaschierkleber benetzt, gegebenenfalls der Klebstoff getrocknet und beide Folien durch Walzenpresseure miteinander verbunden. Als Kaschierkleber kommen sowohl lösungsmittelfreie als auch lösungsmittelhaltige Kleber in Betracht. In einer besonders bevorzugten Form ist der Kaschierkleber eben­falls biologisch abbaubar und kompostierbar. Wird ein nicht biologisch abbaubarer Kaschierkleber verwendet, sollte dessen Anteil an der gesamten Verbundfolie weniger als 1 Gew.-% betragen, um die biologische Abbaubarkeit der Verbundfolie im Sinne einschlägiger Normen, z. B. DIN 54 900 oder ASTM D 5338 nicht zu überschreiben. Bei der Thermokaschierung wird die als zulaufende Folie ausgebildete Siegelschicht durch temperierte Walzenpresseure auf die Trägerfolie gepreßt und damit mit der Trägerfolie verbunden. In einer speziellen Ausführungs­form für die Thermokaschierung besteht die zulaufende Siegelschicht aus mindestens zwei Schichten, deren Schmelzpunkte verschieden sind. Durch Temperieren der zulaufenden Siegelschicht auf die Schmelztemperatur der früher schmelzenden Schicht und Anpressen auf die Trägerfolie wird die Verbindung zwischen Trägerfolie und Siegelschicht erreicht, wobei die früher schmelzende Schicht des Zulaufs der Trägerfolie zugewandt ist. Die beiden Schichten der Siegelschicht werden vorzugs­weise so ausgewählt, daß die verwendeten Polymere chemisch möglichst ähnlich sind.The composite film is advantageous for higher demands on composite adhesionby a lamination process, in which the sealing layer as a feed by wet orThermal lamination is connected to the carrier film. When wetlamination is the backing layer or the sealing layer or both backing and also seal layer with a laminating adhesive, if necessary the adhesivedried and the two foils joined together by roller pressers. AsLaminating adhesives come with both solvent-free and solvent-based onesGlue into consideration. In a particularly preferred form, the lamination adhesive is flatif biodegradable and compostable. Becomes a non-biodegradableLaminating glue used, its share in the total composite filmless than 1 wt .-% to the biodegradability of the composite filmin the sense of relevant standards, e.g. B. DIN 54 900 or ASTM D 5338 notoverwrite. With thermal lamination, it is used as a tapered filmtrained sealing layer by tempered roller pressers on the carrier filmpressed and thus connected to the carrier film. In a special versionform for thermal lamination, the incoming sealing layer consists of at leasttwo layers, the melting points of which are different. By tempering thetapered sealing layer to the melting temperature of the earlier meltingLayer and pressing on the carrier film becomes the connection between the carrier filmand sealing layer reached, the earlier melting layer of the inlet of theCarrier film is facing. The two layers of the sealing layer are preferredchosen so that the polymers used are as similar as possible chemicallyare.

Die Siegelschicht, die durch Naß- oder Thermokaschierung mit der Trägerfolie ver­bunden wird, kann in üblicher Weise sowohl im Blasfilm- als auch im Chill-roll-Verfahren hergestellt werden. Zudem kann die Siegelschicht-Folie ungereckt als auch monoaxial oder biaxial gereckt sein.The sealing layer, which ver by wet or thermal lamination with the carrier filmcan be bound in the usual way in both blown film and chill rollProcess are made. In addition, the sealing layer film can be unstretched as wellbe stretched monoaxially or biaxially.

Die erfindungsgemäßen Folien lassen sich in vielfältiger Weise in vorbehandelter oder unvorbehandelter sowie in bedruckter oder unbedruckter Form für die Her­stellung von Verpackungen, für Schutz- und Trennfunktionen im Zusammenhang mit Kosmetik- und Hygieneartikeln, bei der Abfallentsorgung oder in der Landwirtschaft verwenden.The films according to the invention can be pretreated in a variety of waysor untreated as well as in printed or unprinted form for the manufacturerProvision of packaging for protection and separation functions in connection withCosmetics and hygiene articles, in waste disposal or in agricultureuse. 

Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern, ohne sie darauf zu beschränken.The following examples are intended to explain the invention in more detail without being directed theretorestrict. 

BeispieleExamples

• 1. Zellglas 320 DM (Zersetzungspunkt < 250°C), Dicke 21 µm, wurde mit Polyesteramid aus 54 Gew.-% ε-Caprolactam, 23 Gew.-% Adipinsäure und 23 Gew.-% 1,4-Butandiol (BAK 403-004, Bayer AG, MFI 7 g/10 min bei 190°C; 2,16 kg; gemessen nach DIN 53 735; Schmelzpunkt 125°C, gemessen nach ISO 3146/C2; Gehalt an Gleitmittel 0,1 Gew.-%, Gehalt an Antiblockmittel 0,1 Gew.-%) extrusionsbeschichtet. Die maximale Extru­sionstemperatur betrug 165°C. Die Schmelze wurde über eine Flachdüse ausgestoßen und auf eine Gießwalze aufgetragen. Das Zellglas wurde als Zulauf auf den Castfilm angepreßt und der Verbund mit einer Kühlwalze abgekühlt. Die Gieß- und Kühlwalzentemperatur betrug 41°C. Es wurde eine Verbundfolie mit einer Gesamtdicke von ca. 40 µm hergestellt.1. Cellular glass 320 DM (decomposition point <250 ° C), thickness 21 microns, was withPolyester amide from 54% by weight ε-caprolactam, 23% by weight adipic acid and23% by weight 1,4-butanediol (BAK 403-004, Bayer AG, MFI 7 g / 10 min at190 ° C; 2.16 kg; measured according to DIN 53 735; Melting point 125 ° C, measuredaccording to ISO 3146 / C2; Lubricant content 0.1% by weight, content ofAntiblocking agent 0.1% by weight) extrusion-coated. The maximum extrusion temperature was 165 ° C. The melt was through a flat dieejected and applied to a casting roller. The cellophane was calledInlet pressed onto the cast film and the composite with a cooling rollercooled down. The casting and chill roll temperature was 41 ° C. there has been aLaminated film with a total thickness of approx. 40 µm.
• 2. Zellglas 320 DM (Zersetzungspunkt < 250°C), Dicke 21 µm, wurde mit Polyesteramid aus 32 Gew.-% Adipinsäure, 12,5 Gew.-% Butandiol, 15,5 Gew.-% Diethylenglykol und 40 Gew.-% AH-Salz (BAK 402-001, Bayer AG, MFI 11 g/10 min bei 190°C; 2,16 kg; gemessen nach DIN 53 735; Schmelzpunkt 175°C, gemessen nach ISO 3146/C2; Gehalt an Anti­blockmittel 0,1 Gew.-%) und einem biologisch abbaubaren Kleber (Ein­komponentenkleber auf Polyesterbasis) klebstoffkaschiert. Die Temperatur der Kaschierwalze betrug 50°C, der Anpreßdruck 6 bar. Es wurde eine Ver­bundfolie mit einer Gesamtdicke von 50 µm hergestellt.2. Cellular glass 320 DM (decomposition point <250 ° C), thickness 21 microns, was withPolyester amide from 32% by weight adipic acid, 12.5% by weight butanediol,15.5% by weight of diethylene glycol and 40% by weight of AH salt (BAK 402-001,Bayer AG, MFI 11 g / 10 min at 190 ° C; 2.16 kg; measured according to DIN 53 735;Melting point 175 ° C, measured according to ISO 3146 / C2; Anti contentblocking agent 0.1% by weight) and a biodegradable adhesive (acomponent glue based on polyester). The temperaturethe laminating roller was 50 ° C, the contact pressure 6 bar. It became a verbundle film made with a total thickness of 50 microns.

An den gefertigten Verbundfolien wurden die folgenden physikalischen Eigen­schaften wie folgt gemessen:The following physical properties became inherent in the composite films producedmeasured as follows:

Mechanische EigenschaftenMechanical properties

An den Proben wurden die mechanischen Größen Reißfestigkeit und Reißdehnung sowohl in Längs- als auch in Querrichtung gemäß DIN 53 455 bestimmt. Der E-Modul in Längs- und Querrrichtung wurde entsprechend der DIN 53 4S7 be­stimmt. Die Dicke der einzelnen Muster wurde nach DIN 53 370 bestimmt.The mechanical parameters of tensile strength and elongation at break were determined on the samplesdetermined in both the longitudinal and transverse directions according to DIN 53 455. The The modulus of elasticity in the longitudinal and transverse directions was determined in accordance with DIN 53 4S7Right. The thickness of the individual samples was determined in accordance with DIN 53 370.

PermeationseigenschaftenPermeation properties

An den Proben wurde die Durchlässigkeit von Sauerstoff bei einer Temperatur von 23°C und einer relativen Feuchte von 75% nach DIN 53 380 gemessen. Weiterhin wurde die Durchlässigkeit von Wasserdampf bei einer Temperatur von 23°C und einer relativen Feuchte von 85% gemäß DIN 53 122 bestimmt.The permeability of oxygen at a temperature of23 ° C and a relative humidity of 75% according to DIN 53 380 measured. Fartherthe permeability of water vapor at a temperature of 23 ° C anda relative humidity of 85% determined according to DIN 53 122.

VerbundhaftungAssociation liability

An den Proben wurde die Verbundhaftung gemäß DIN 53 357, Verfahren B ge­messen zwischen der Siegelschicht und der Trägerfolie gemessen.The bond adhesion according to DIN 53 357, method B gemeasure between the sealing layer and the carrier film.

SiegelnahtfestigkeitenSealing seam strengths

An den Proben wurde die Festigkeit von Siegelnähten, die an einem Siegelgerät mit beidseitig beheiztem Siegelwerkzeug gefertigt wurden, bestimmt. Unter der Siegel­festigkeit wird die Höchstkraft verstanden, die erforderlich ist, um eine unter definierten Bedingungen (Druck, Zeit, Temperatur) hergestellte Siegelnaht zu trennen. Die Siegelnahtfestigkeit wird in N angegeben, die Streifenbreite als Index hinzugefügt (N/15 mm). Der Siegelbereich ist der Temperaturbereich, in dem eine meßbare Siegelfestigkeit vorhanden ist.The strength of the sealing seams on the samples was determined using a sealing devicesealing tool heated on both sides were determined. Under the sealStrength is understood to mean the maximum force that is required to under ato defined conditions (pressure, time, temperature)separate. The seal seam strength is given in N, the strip width as an indexadded (N / 15 mm). The sealing area is the temperature range in which ameasurable seal strength is present.

Aus der zu prüfenden Folienbahn wurden zwei fehlerfreie, saubere Probenstreifen entnommen. Zur Siegelung wurden sie mit den zu versiegelnden Flächen aufein­andergelegt und so zwischen die Siegelbacken gehalten, daß die Probe an jeder Seite mindestens 1 cm überstand. Die Siegelung muß senkrecht zur Folienlaufrichtung erfolgen.Two faultless, clean sample strips were made from the film web to be testedtaken. For sealing, they were aligned with the surfaces to be sealedput on and held between the sealing jaws so that the sample on each sideprotruded at least 1 cm. The seal must be perpendicular to the film running directionrespectively.

Die Siegelfestigkeitsprüfung erfolgte nach folgender Standardbedingung:
Druck: 50 N/cm²,
Zeit: 0,5 sec,
Temperatur: in 10 K-Schritten ab 150°C.The seal strength test was carried out according to the following standard condition:
Pressure: 50 N / cm² ,
Time: 0.5 sec,
Temperature: in 10 K steps from 150 ° C.

Aus der hergestellten Siegelnaht wurde aus der Mitte exakt in Folienlaufrichtung mit einem Prüfstreifenschneider ein 15 mm breiter Prüfstreifen geschnitten. Mit einer Zugfestigkeitsmaschine wurde er auf Siegelfestigkeit untersucht, indem er senkrecht zur Siegelnaht getrennt wurde. Angegeben wurde jeweils der Maximalwert der beim Zerreißen auftretenden Kraft.The seal seam produced was used from the center in exactly the same direction as the filmcut a 15 mm wide test strip using a test strip cutter. With aThe tensile strength machine was examined for seal strength by using it verticallywas separated to the sealed seam. In each case, the maximum value was given for theTearing force.

Die Ergebnisse der Untersuchungen an den Proben aus Beispiel 1 und 2 sind in Tabelle 1 aufgeführt.The results of the tests on the samples from Examples 1 and 2 are shown inTable 1 listed. 

Tabelle 1 Table 1

Meßergebnisse für die Verbundfolien aus Beispiel 1 und 2 Measurement results for the composite films from Examples 1 and 2

Claims (15)

Translated fromGerman

1. Biologisch abbaubare und kompostierbare, siegelbare Verbundfolie,dadurch gekennzeichnet, daß die Folie aus einer nicht thermoplastischen biologisch abbaubaren Trägerfolie mit niedriger Elastizität und einer elastischen und extrudierbaren biologisch abbaubaren Siegelschicht besteht, deren Schmelz­punkt mindestens 50°C niedriger als der Schmelz- bzw. Zersetzungspunkt der Trägerfolie ist.1. Biodegradable and compostable, sealable composite film,characterized in that the film consists of a non-thermoplastic biodegradable carrier film with low elasticity and an elastic and extrudable biodegradable sealing layer, the melting point of which is at least 50 ° C lower than the melting or The point of decomposition of the carrier film is.2. Verbundfolie gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Trägerfolie im wesentlichen aus Zellglas oder Zellglasmodifikationen besteht.2. Composite film according to claim 1, characterized in that theCarrier film consists essentially of cellophane or cellophane modifications.3. Verbundfolie gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Trägerfolie einseitig, vorzugsweise auf der äußeren, der Siegelschicht abgewandten Seite mit einem Nitrocellulose-Lack lackiert ist.3. Composite film according to claim 2, characterized in that theCarrier film on one side, preferably on the outer, the sealing layeropposite side is coated with a nitrocellulose varnish.4. Verbundfolie nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Siegelschicht biologisch abbaubare aliphatische Polyester oder teilaro­matische Polyester mit einem Anteil der aromatischen Säuren von nicht mehr als 50 Gew.-%, bezogen auf alle Säuren oder aus diesen Polyestern abgelei­tete funktionelle Derivate in Form von Polyesterurethanen mit einem Esteranteil von mindestens 75 Gew.-%, oder Polyestercarbonaten mit einem Esteranteil von mindestens 70 Gew.-% oder Polyesteramiden mit einem Esteranteil von mindestens 20 Gew.-% oder deren Mischungen und gegebenenfalls übliche Additive und Hilfsmittel enthält.4. Composite film according to one of claims 1 to 3, characterized in thatthe sealing layer of biodegradable aliphatic polyester or partaroMatic polyester with an aromatic acid content of no morethan 50% by weight, based on all acids or derived from these polyestersFunctional derivatives in the form of polyester urethanes with aEster content of at least 75 wt .-%, or polyester carbonates with aEster content of at least 70 wt .-% or polyester amides with aEster content of at least 20 wt .-% or their mixtures andoptionally contains conventional additives and auxiliaries.5. Verbundfolie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Siegelschicht Polyester aus

• a) aliphatischen bifunktionellen Alkoholen, bevorzugt linearen C₂ bis C₁₀-Dialkoholen insbesondere Ethandiol, Hexandiol oder ganz beson­ ders bevorzugt Butandiol und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen Alkoholen, bevorzugt mit 5 oder 6 C-Atomen im cycloaliphatischen Ring, wie insbesondere Cyclohexandimethanol, und/oder teilweise oder vollständig statt der Diole monomere oder oligomere Polyole auf Basis Ethylenglykol, Propylenglykol, Tetrahydrofuran oder Copolymere daraus mit Molekulargewichten bis 4000, bevorzugt bis 1000, und ge­gebenenfalls geringen Mengen von verzweigten bifunktionellen Alko­holen, bevorzugt C₃-C₁₂-Alkyldiolen, insbesondere Neopentyglykol, und zusätzlich gegebenenfalls geringen Mengen von höherfunktionel­len Alkoholen wie vorzugsweise 1,2,3-Propantriol oder Trimethylol­propan als alkoholfunktionalisiertem Baustein sowie aus aliphatischen bifunktionellen Säuren, vorzugsweise C₂-C₁₂-Alkyldicarbonsäuren, be­sonders bevorzugt Bernsteinsäure oder Adipinsäure und gegebenen­falls aromatischen bifunktionellen Säuren wie vorzugsweise Tere­phthalsäure, Isophthalsäure, Naphthalindicarbonsäure und zusätzlich gegebenenfalls geringen Mengen höherfunktionellen Säuren wie bei­spielsweise Trimellitsäure als säurefunktionalisiertem Baustein oder
• b) aus säure- und alkoholfunktionalisierten Bausteinen, vorzugsweise mit 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette, vorzugsweise Hydroxybutter­säure, Hydroxyvaleriansäure, Milchsäure, oder deren Derivaten, bei­spielsweise ε-Caprolacton oder Dilactid,
  oder einer Mischung aus mehreren der genannten Polyester und/oder einem oder mehreren Copolymeren aus den Bausteinen a) und b) sowie gegebenenfalls übliche Additive und Hilfsstoffe enthält.

5. Composite film according to one of claims 1 to 4, characterized in that the sealing layer is made of polyester

• a) aliphatic bifunctional alcohols, preferably linear C₂ to C₁₀ dialcohols, in particular ethanediol, hexanediol or very particularly preferably butanediol and / or cycloaliphatic bifunctional alcohols, preferably having 5 or 6 carbon atoms in the cycloaliphatic ring, such as in particular cyclohexanedimethanol, and / or partially or completely instead of the diols, monomeric or oligomeric polyols based on ethylene glycol, propylene glycol, tetrahydrofuran or copolymers thereof with molecular weights of up to 4000, preferably up to 1000, and, if appropriate, small amounts of branched bifunctional alcohols, preferably C₃ -C₁₂ -alkyldiols, in particular neopentyglycol, and in addition, if appropriate, small amounts of higher-functionality alcohols, such as preferably 1,2,3-propanetriol or trimethylol propane as an alcohol-functionalized building block, and of aliphatic bifunctional acids, preferably C₂ -C₁₂ -alkyldicarboxylic acids, particularly preferably succinic acid or adip acid and optionally aromatic bifunctional acids such as preferably terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid and additionally optionally small amounts of higher functional acids such as trimellitic acid as an acid-functionalized building block or
• b) from acid- and alcohol-functionalized building blocks, preferably with 2 to 12 carbon atoms in the alkyl chain, preferably hydroxybutyric acid, hydroxyvaleric acid, lactic acid, or their derivatives, for example ε-caprolactone or dilactide,
  or a mixture of several of the polyesters mentioned and / or one or more copolymers from the building blocks a) and b) and, if appropriate, conventional additives and auxiliaries.

6. Biologisch abbaubare und kompostierbare Verbundfolie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Siegelschicht alipha­ tische oder teilaromatische Polyesterurethane mit Urethangruppen gebildet aus

• a) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen und zusätz­lich gegebenenfalls höherfunktionellen Isocyanaten, mit vorzugsweise 1 bis 12 C-Atomen bzw. 5 bis 8 C-Atomen im Falle von cycloaliphati­schen Isocyanaten, vorzugsweise Tetramethylendiisocyanat, Hexa­methylendiisocyanat, Isophorondiisocyanat, gegebenenfalls zusätzlich mit linearen und/oder verzweigten und/oder cycloaliphatischen bi­funktionellen und/oder höherfunktionellen Alkoholen, vorzugsweise C₃-C₁₂-Alkyldi- oder -polyole oder cycloaliphatischen Alkoholen mit 5 bis 8 C-Atomen, vorzugsweise Ethandiol, Hexandiol, Butandiol, Cyclohexandimethanol, und/oder gegebenenfalls zusätzlich mit linea­ren und/oder verzweigten und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen und/oder höherfunktionellen Aminen und/oder Aminoalkoholen mit vorzugsweise 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette, vorzugsweise Ethylendiamin oder Aminoethanol, und/oder gegebenenfalls weitere modifizierte Amine oder Alkohole wie insbesondere Ethylendiamino­ethansulfonsäure, als freie Säure oder als Salz sowie gegebenenfalls übliche Additive und Hilfsstoffe enthält.

6. Biodegradable and compostable composite film according to one of claims 1 to 4, characterized in that the sealing layer is formed from aliphatic or partially aromatic polyester urethanes with urethane groups

• a) aliphatic and / or cycloaliphatic bifunctional and additionally optionally higher functional isocyanates, preferably having 1 to 12 carbon atoms or 5 to 8 carbon atoms in the case of cycloaliphatic isocyanates, preferably tetramethylene diisocyanate, hexamethylene diisocyanate, isophorone diisocyanate, optionally additionally with linear ones and / or branched and / or cycloaliphatic bi-functional and / or higher-functional alcohols, preferably C₃ -C₁₂ -alkyl di- or polyols or cycloaliphatic alcohols having 5 to 8 C atoms, preferably ethanediol, hexanediol, butanediol, cyclohexanedimethanol, and / or optionally additionally with linear and / or branched and / or cycloaliphatic bifunctional and / or higher functional amines and / or amino alcohols with preferably 2 to 12 carbon atoms in the alkyl chain, preferably ethylenediamine or aminoethanol, and / or optionally further modified amines or alcohols such as especially ethylene slide mino ethanesulfonic acid, as a free acid or as a salt and, if appropriate, conventional additives and auxiliaries.

7. Verbundfolie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Siegelschicht aliphatische oder aliphatisch-aromatische Polyester­carbonate mit

• a) einem Carbonatanteil, der aus aromatischen bifunktionellen Phenolen, bevorzugt Bisphenol-A, und Carbonatspendern, insbesondere Phos­gen, hergestellt wird oder
  einem Carbonatanteil, der aus aliphatischen Kohlensäureestern oder deren Derivaten wie beispielsweise Chlorkohlensäureestern oder ali­ phatischen Carbonsäuren oder deren Derivaten wie beispielsweise Salzen und Carbonatspendern, beispielsweise Phosgen, hergestellt wird, sowie gegebenenfalls übliche Additive und Hilfsstoffe enthält.

7. Composite film according to one of claims 1 to 4, characterized in that the sealing layer with aliphatic or aliphatic-aromatic polyester carbonates

• a) a carbonate fraction which is produced from aromatic bifunctional phenols, preferably bisphenol-A, and carbonate donors, in particular phos gene, or
  a carbonate fraction which is prepared from aliphatic carbonic acid esters or their derivatives such as, for example, chlorocarbonic acid esters or aliphatic carboxylic acids or their derivatives such as salts and carbonate donors, for example phosgene, and optionally contains conventional additives and auxiliaries.

8. Verbundfolie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Siegelschicht aliphatische oder teilaromatische Polyesteramide mit Amidgruppen gebildet aus

• a) aliphatischen und/oder cycloaliphatischen bifunktionellen Aminen, bevorzugt linearen aliphatischen C₂ bis C₁₀-Diaminen, insbesondere Isophorondiamin und ganz besonders bevorzugt Hexamethylendiamin, wobei diese Amine gegebenenfalls geringe Mengen an verzweigten bifunktionellen Aminen und/oder höherfunktionellen Aminen enthal­ten können, sowie aus linearen und/oder cycloaliphatischen bifunktio­nellen Säuren, vorzugsweise mit 2 bis 12 C-Atomen in der Alkylkette bzw. C₅- oder C₆-Ring im Falle von cycloaliphatischen Säuren, bevor­zugt Adipinsäure, und 5 bis 8 C-Atomen gegebenenfalls geringen Mengen an verzweigten bifunktionellen und/oder gegebenenfalls aro­matischen bifunktionellen Säuren wie beispielsweise Terephthalsäure, Isophthalsäure, Naphthalindicarbonsäure und zusätzlich gegebenen­falls geringen Mengen von höherfunktionellen Säuren, vorzugsweise mit 2 bis 10 C-Atomen, oder
• b) säure- und aminfunktionalisierten Bausteinen, vorzugsweise mit 4 bis 20 C-Atomen in der cycloaliphatischen Kette, bevorzugt ω-Laurin­lactam, besonders bevorzugt ε-Caprolactam, oder einer Mischung aus e) und f) sowie gegebenenfalls übliche Additive und Hilfsmittel enthält.

8. Composite film according to one of claims 1 to 4, characterized in that the sealing layer is formed from aliphatic or partially aromatic polyester amides with amide groups

• a) aliphatic and / or cycloaliphatic bifunctional amines, preferably linear aliphatic C₂ to C₁₀ diamines, in particular isophoronediamine and very particularly preferably hexamethylenediamine, where these amines can optionally contain small amounts of branched bifunctional amines and / or higher-functional amines, and from linear and / or cycloaliphatic bifunctional acids, preferably with 2 to 12 carbon atoms in the alkyl chain or C₅ - or C₆ ring in the case of cycloaliphatic acids, preferably adipic acid, and 5 to 8 carbon atoms, if appropriate, small amounts on branched bifunctional and / or optionally aromatic bifunctional acids such as, for example, terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid and, if appropriate, small amounts of higher-functional acids, preferably with 2 to 10 carbon atoms, or
• b) contains acid- and amine-functionalized building blocks, preferably having 4 to 20 carbon atoms in the cycloaliphatic chain, preferably ω-laurolactam, particularly preferably ε-caprolactam, or a mixture of e) and f) and, if appropriate, customary additives and auxiliaries.

9. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbundfolie durch Extrusionsbeschichtung der biologisch abbaubaren Trägerfolie mit der biologisch abbaubaren Siegelschicht erfolgt.9. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to one of claims 1 to 9, characterized in thatthat the composite film by extrusion coating the biologicallydegradable carrier film with the biodegradable sealing layer.10. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbundfolie durch einen Kaschierprozeß, bei dem die Siegelschicht als Zulauf durch Naß- oder Thermokaschierung auf die Trägerfolie aufge­bracht wird, hergestellt wird.10. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to one of claims 1 to 9, characterized in thatthat the composite film by a lamination process, in which the sealing layeras an inflow by wet or thermal lamination on the carrier filmis brought, is produced.11. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Naß­kaschierung die Trägerschicht oder die Siegelschicht oder sowohl Träger- als auch Siegelschicht mit einem Kaschierkleber benetzt, gegebenenfalls der Klebstoff getrocknet und beide Folien durch Walzenpresseure miteinander verbunden werden, wobei sowohl lösungsmittelfreie als auch lösungs­mittelhaltige Ein- oder Mehrkomponentenkleber verwendet werden können.11. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to claim 10, characterized in that when wetlamination of the carrier layer or the sealing layer or both carrier andalso coat the sealing layer with a lamination adhesive, if necessary theGlue dried and both foils together by roller pressersare connected, both solvent-free and solventmedium-containing single or multi-component adhesives can be used.12. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die verwendeten Kaschierkleber ebenfalls biologisch abbaubar und kompostier­bar sind.12. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to claim 11, characterized in that theLaminating glue used is also biodegradable and compostedare cash.13. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß ein nicht biologisch abbaubarer Kaschierkleber mit einem Gewichtsanteil an der Verbundfolie von weniger als 1 Gew.-% verwendet wird.13. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to claim 11, characterized in that a nonBiodegradable laminating adhesive with a weight percentage of theComposite film of less than 1 wt .-% is used.14. Verfahren zur Herstellung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Thermokaschierung eine mindestens zweischichtige biologisch abbaubare Siegelschicht verwendet wird, wobei die Schichten unterschiedliche Schmelz­punkte aufweisen und die Schicht mit dem niedrigsten Schmelzpunkt durch die Thermokaschierung mit der Trägerfolie verbunden wird.14. Process for the production of biodegradable and compostableComposite film according to claim 10, characterized in that the Thermal lamination is an at least two-layer biodegradableSealing layer is used, the layers being different enamelhave points and the layer with the lowest melting pointthe thermal lamination is connected to the carrier film.15. Verwendung der biologisch abbaubaren und kompostierbaren Verbundfolie gemäß einem der Ansprüche 1 bis 9 in vorbehandelter oder unvorbehandelter sowie in bedruckter oder unbedruckter Form für die Herstellung von Ver­packungen für Schutz- und Trennfunktionen im Zusammenhang mit Kosmetik und Hygieneartikeln, bei der Abfallentsorgung oder in der Land­wirtschaft.15. Use of the biodegradable and compostable composite filmaccording to one of claims 1 to 9 in pretreated or untreatedas well as in printed or unprinted form for the production of Verpacks for protection and isolation functions related toCosmetics and hygiene items, at waste disposal or in the countryeconomy.