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CH267565A - Process for the preparation of an α, B-unsaturated carboxamide. - Google Patents

Process for the preparation of an α, B-unsaturated carboxamide.

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CH267565A
CH267565ACH267565DACH267565ACH 267565 ACH267565 ACH 267565ACH 267565D ACH267565D ACH 267565DACH 267565 ACH267565 ACH 267565A
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CH
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German (de)
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Ag J R Geigy
Original Assignee
Ag J R Geigy
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  Verwendung von neuen     2-Aroxazolyl-5-aryl-thiophenverbindun-          gen    zum optischen Aufhellen von textilen organischen Mate  rialien.    Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung    von neuen, wertvollen 2-Aroxaz.olyl-5-aryl-thiophenverbin-         dungen    zum optischen Aufhellen von textilen organischen Ma  terialien, wobei diese Verbindungen der allgemeinen Formel    EMI0002.0001         <B>entsprechen, worin R einen Benzol- oder</B>     Naphthalinrest,     <B>A</B>  <B>einen in</B>     2-Stellung   <B>an den</B>     Oxazolring   <B>und in</B>     5-Stellung   <B>an</B>       R   <B>gebundenen</B>     Thiophenrest   <B>und R1 einen Benzol- oder Naphtha-</B>  <B>linrest, von welchem zwei benachbarte</B>     Ringkohlenstoffatome          gugleich   <B>dem</B>     Oxazolring   <B>angehören, bedeuten, X eine</B>     Sulfon-          eäureestergruppe,     <B>eine gegebenenfalls</B>     N-substituierte        Sulfon-          säureamidgruppe   <B>oder einen Rest der Formel</B>    <B>(2) -so</B>     2-w       <B>darstellt, worin W einen mit einem</B>     Kohlenstoffatom   <B>direkt</B>  <B>an das Schwefelatom der</B>     Sulfonylgruppe        gebundenen   <B>organi-</B>  <B>schen</B>     Substituenten   <B>bedeutet, und m für 1, 2 oder 3 steht.</B>    <B>Die Reste R und R1 können</B>     Naphthalinreste   <B>sein.</B>    <B>Vorzugsweise stellen sie</B>     Benzolreste   <B>dar;   diese können wei-</B>  <B>tere</B>     Substituenten   <B>enthalten,</B>     z.B.        Alkyl-   <B>oder</B>     Alkoxygrup-          pen,   <B>Halogenatome wie Chlor oder Fluor,</B>     Phenylgruppen,        Phe-          nylalkylgruppen,   <B>ferner</B>     Cycloalkylgruppen   <B>wie insbesondere</B>       Cyclohexyl.       <B>Unter diesen neuen</B>     2-Aroxazolyl-5-aryl-thiophen-          verbindungen   <B>der Formel (1) seien diejenigen besonders er-</B>  <B>wähnt, welche der allgemeinen Formel</B>    EMI0003.0001         entsprechen,   worin R2 einen     Benzolrest    und R3 einen Benzol  rest, von welchem zwei benachbarte     Ringkohlenstoffatome    zu-    gleich dem     Oxazolring    angehören, bedeuten, n für 1 oder 2    steht und X1 eine     Sulfonsäurealkylester-,    Sulfonsäure-         alkenylester-,        Sulfonsäurearylester-    oder Sulfonsäurear-         alkylestergruppe,    eine     Sulfonsäureamidgruppe    der Formel  EMI0003.0010         oder einen Rest der Formel    (5)     -S02    - W1  darstellt, worin Y ein Wasserstoffatom,   eine     Alkyl-    oder         Hydroxyalkylgruppe    und Y1 ein Wasserstoffatom, eine     Alkyl-,            Hydroxyalkyl-,        Carboxyalkyl-    oder     Alkoxyalkylgruppe,    eine    gegebenenfalls am Stickstoff weitersubstituierte Aminoalkyl-         gruppe,    wie     z.B.       (6) - CH 2 - CH 2 - CH 2 -     NH2    ,  EMI0003.0021         EMI0004.0001         (9) - CH 2 - CH 2 -     NH    -     COOC2H5    ,    oder einen     Aralkylrest    bedeuten, wobei Y und Y1 in der For  mel (4)   zusammen mit dem     Stickstoffatom    einen 3- bis     6-          gliedrigen        heterocyclischen    Ring,     z.B.    eine Gruppe  EMI0004.0010       EMI0004.0011           bilden <SEP> können, <SEP> und <SEP> W <SEP> in <SEP> der <SEP> Formel <SEP> (5) <SEP> für <SEP> eine <SEP> Alkyl-,<tb>  Halo <SEP> enalk <SEP> 1-,<tb>  Hydroxyalkyl-, <SEP> Sulfatoalkyl- <SEP> oder <SEP> Alkenylgruppe, <SEP> wie <SEP> z.B.       (13) - CH 3 ,    (14) - CH 2 - CH 3 .    (15) -     CH2    -     CH20H    ,  (16) -     CH2    - CH2C1 ,      (17) - CH 2 - CH 2 -     OSO3-Kation     (18) - CH     =    CH 2 und  (19) - CH 2     T    CH = CH 2 ,    oder für eine Gruppe der Formel  EMI0005.0004         oder für einen     Aryl-    oder     Aralkylrest    steht.      Zu den neuen 2-Aroxazolyl-5-aryl-thiophenverbin-         dungen    der     Formel    (1) gelangt man nach an sich     bekannten       Methoden, beispielsweise indem man in     2,5-disubstituierten            Thiophenverbindungen    der Formel  EMI0005.0012         worin A, R und R1 die eingangs     angegebene    Bedeutung be-    sitzen, durch Umsetzung mit     Sulfonierungsmitteln    wie Schwe  felsäure     oder        Chlorsulfonsäure    1 bis 3     Sulfonsäuregruppen          einführt,      dann diese     Sulfonsäuregruppen    in an sich bekann  ter Weise,     z.B.    mit     Phosphoroxychlorid    in     inerten    organi  schen     Lösungsmitteln    wie Chlorbenzol oder mit     Thionylchlorid     in     Sulfonsäureehloridgruppen        umwandelt    undEMI0005.0027        die     Sulfonsäurechloridgruppen    - ebenfalls nach an sich  bekannten Methoden -EMI0005.0029      EMI0005.0030     in     Sulfonsäureestergruppen,      in gegebenenfalls     N-sub-          stituierte        Sulfonsäureamidgruppen    oder in Gruppen der oben      angegebenen Formel (2) überführt.    Die hierbei als Ausgangsstoffe dienenden 2,5-d1-    substituierten     Thiophenverbindungen    der Formel (21) sind  entweder bekannt oder lassen sich nach an sich     bekannten       Methoden herstellen, beispielsweise dadurch, dass man Mono-         carbonsäuren    der Formel    (22) R - A -     COOH    ,      worin R     für    einen Benzol- oder     Naphthalinrest    steht und    A einen in     2-Stellung    an die     Carboxylgruppe    und in     5-Stel-          lung    an R gebundenen     Thiophenrest    darstellt,   oder funktio-         nelle    Derivate dieser     Monocarbonsäuren    bei höheren Tempe-         raturen    von     z.8.    120 bis<B>2600</B> C und vorzugsweise in Gegen-    wart von Katalysatoren wie insbesondere     Borsäure    mit o-Hydroxy-         aminoverbindungen    der Formel  EMI0006.0018         umsetzt, worin R1 einen Benzol- oder     Naphthalinrest    bedeu-         tet,    an welchem     -NH2    und -OH in     Nachbarstellung    gebunden  sind.      Die neuen 2-Aroxazolyl-5-aryl-thiophenverbindun-    gen der eingangs umschriebenen     Zusammensetzung    besitzen in    der Regel in gelöstem oder feinverteiltem Zustande eine  mehr oder weniger ausgeprägte Fluoreszenz und können zum  EMI0006.0024           textilen<tb>  optischen <SEP> Aufhellen <SEP> der <SEP> verschiedensten <SEP> organischen <SEP> Mate-              rialien    verwendet werden.   Gute Ergebnisse werden beispiels  weise beim Aufhellen von natürlichen Fasern wie Baumwolle  oder Wolle oder von synthetischen Fasern,     z.B.    von solchen  aus     Celluloseestern    wie     Cellulosepropionat    oder     Acetyl-          cellulose        (Cellulosediaeetat    oder     Cellulosetriacetat;      Acetat  seide), Polyamiden     (z.B.    Nylon), Polyestern     (z.B.        "Dacron",          "Terylene")    oder aus     Polyolefinen    wie Polyäthylen und     Poly-          propylen,    aus     Polyvinylchlorid    oder     Polyvinylidenchlorid     erzielt.      Sofern Fasern, welche als Stapelfasern oder end-    lose Fasern, in unbearbeitetem Zustand, in Form von     Strangen     oder Geweben vorliegen können,     erfindungsgemäss    optisch auf  zuhellen sind, so geschieht dies mit Vorteil in wässerigem  Medium, worin die betreffenden Verbindungen suspendiert oder  gelöst sind.   Gegebenenfalls können bei der Behandlung Dis  pergiermittel zugesetzt werden, wie     z.B.    Seifen,     Polyglykol-          äther    von Fettalkoholen, Fettaminen oder     Alkylphenolen,          Cellulosesulfitablauge    oder Kondensationsprodukte von gege  benenfalls     alkylierten        Naphthalinsulfonsäure    mit Formalde  <B>hyd.</B> Als besonders     zweckmässig    erweist es sich, in neutralem,  schwach alkalischem oder saurem Bade zu arbeiten.   Ebenso ist  es vorteilhaft, wenn die Behandlung bei erhöhten Temperaturen  von etwa 50 bis 100o C, beispielsweise bei Siedetemperatur    des Bades oder in deren Nähe (etwa     90o    C) erfolgt. Für die  erfindungsgemässe Veredlung kommen auch Lösungen in organi  schen Lösungsmitteln in Betracht.      Die Menge der     erfindungsgemäss    zu verwendenden    neuen     Thiophenderivate,    bezogen auf das optisch aufzuhel  lende Material, kann in weiten Grenzen schwanken. Schon  mit sehr geringen Mengen, in gewissen Fällen     z.8.    solchen  von     0,01%    kann ein deutlicher und haltbarer Effekt erzielt  werden. Es können aber auch Mengen bis zu etwa     2%    zur An  wendung gelangen.        Die neuen, als     Aufhellmittel    dienenden 2-Aroxazolyl-         5-aryl-thiophenverbindungen    der Formel (1) können auch wie    folgt verwendet werden:    a) In Mischung mit Farbstoffen oder Pigmenten oder  als Zusatz zu Färbebädern, Druck-,     Aetz-    oder  Reservepasten. Ferner auch zur Nachbehandlung  von Färbungen, Drucken oder     Aetzdrucken.       b) In Mischungen mit chemischen Bleichmitteln oder  als Zusatz zu Bleichbädern.    c) In Mischung mit     Appreturmitteln,    wie Stärke    oder synthetisch zugänglichen Appreturen. Die  erfindungsgemässen Erzeugnisse können beispiels  weise auch den zur Erzielung einer knitter  festen Ausrüstung benützten Flotten zugesetzt    werden.    d) In Kombination mit Waschmitteln. Die Wasch-    mittel und     Aufhellmittel    können den zu be  nützenden Waschbädern getrennt zugefügt wer  den. Es ist auch vorteilhaft, Waschmittel zu  verwenden, die die     Aufhellungsmittel    beige  mischt enthalten.   Als Waschmittel eignen sich  beispielsweise Seifen, Salze von     Sulfonat-          waschmitteln,    wie     z.B.    von sulfonierten, am       2-Kohlenstoffatom    durch höhere     Alkylreste     substituierten     Benzimidazolen,    ferner Salzen  von     Monocarbonsäureestern    der 4-Sulfophthal-    säure mit höheren Fettalkoholen, weiterhin    Salze von     Fettalkoholsulfonaten,          Alkylaryl-          sulfonsäuren    oder     Kondensationsprodukten    von  höheren Fettsäuren mit     aliphatischen        Oxy-          oder        Aminosulfonsäuren.    Ferner können nicht-           ionogene    Waschmittel herangezogen werden,     z.B.          Polyglykoläther,    die sich von     Aethylenoxyd    und  höheren Fettalkoholen,     Alkylphenolen    oder Fett  aminen ableiten.      Wird das     Aufhellverfahren    mit anderen Behandlungs-    oder     Veredlungsmethoden    kombiniert, so erfolgt die kombinier  te Behandlung vorteilhaft mit Hilfe geeigneter Präparate.  Diese beständigen Präparate sind dadurch gekennzeichnet, dass  sie neue Verbindungen der eingangs angegebenen Formel (1)  sowie     Dispergiermittel,    Waschmittel, Farbstoffe, Pigmente  oder     Appreturmittel    enthalten.    Die Verbindungen der eingangs angegebenen Formel    (1) können ferner auf einem in feiner     Verteilung    vorliegen  den Trägermaterial fixiert zur Anwendung gelangen.      Es sind zwar in der französischen Patentschrift    1.335.174 bereits     2-Phenyl-5-[-benzoxazolyl-(2')]-thiophene     für die optische Aufhellung von     Polymerisations-    oder     Poly-          kondensationsprodukten    wie Polyamide und Polyester vorge  schlagen worden.   Die erfindungsgemäss zu verwendenden Ver  bindungen unterscheiden sich jedoch von diesen Verbindungen  vor allem durch Anwesenheit einer Gruppe     (-X)m.    Dieser Unter  schied zeitigt eine an sich nicht zu erwartende allgemeine  Verbesserung der     Aufhellerwirkung.    Stellt man zum Beispiel  die Verbindung (erfindungsgemäss)    EMI0011.0001         der Verbindung  EMI0011.0002         gemäss französischer Patentschrift Nr. 1.335.174 (Formel 28)  gegenüber, so zeigt sich auf Polyestergewebe ein Anstieg  des     Aufhelleffektes    um 40 Einheiten (von 120 auf 160), auf  Nylongewebe um 35 Einheiten (von 115 auf 150).    Ganz ähnlich liefert der Vergleich der Verbindung     (erfindungs-          gemäss)     EMI0011.0006         mit der Verbindung  EMI0011.0007         gemäss französischer Patentschrift Nr. 1.335.174  (Formel<B>1,)</B>  zum Beispiel auf Polyestergewebe einen Anstieg des     Aufhell-          effektes    um 40 Einheiten (von 110 bis 150), bewertet nach  dem     Ciba-Weissmasstab    (vgl.     CIBA-Rundschau,    Oktober 1960,  Seiten 28 bis 30).      In den nachfolgenden Herstellungsvorschriften    A bis M und in den Beispielen bedeuten die Teile, sofern    nichts anderes bemerkt wird, Gewichtsteile und die Prozen-         te    Gewichtsprozente.             Herstellungsvorschrift    für die erfindungsgemäss zu verwen  dender. Verbindungen:       Herstellun        svorschrift    A  13,8 Teile der Verbindung der Formel  EMI0013.0004         werden in 66     Volumteile        eisgekühlte.-        Chlorsulfonsäure    ein-    getragen. Hierauf wird das Gemisch     während    15 Minuten bei    <B>150</B> C     gerührt.    Anschliessend werden 27     Volumteile    Thionyl-    Chlorid unter     Rühren    bei 15o C zugegeben.   Nach 30 Minuten  lässt man das Reaktionsgemisch zu einer gut     gerührten    Mi  schung aus 1300     Volumteilen    Chloroform und 800 Teilen Eis  tropfen, trennt die     Chloroformsohicht    ab, trocknet mit  Natriumsulfat und engt im Vakuum auf einem Wasserbad zur    Trockne ein.    Man erhält 16 Teile der Verbindung der Formel  EMI0013.0015              in    Form eines     gelben    Pulvers vom     Schmelzpunkt    180 bis    184' C.      In analoger Weise erhält man aus der Verbindung  der Formel  EMI0014.0001         das     Sulfonsäurechlorid    der Formel  EMI0014.0003              Schmelzpunkt:    169 bis 172o C.    In analoger Weise erhält man aus der Verbindung    der Formel  EMI0014.0005         das     Sulfochlorid    der Formel  EMI0014.0007         Schmelzpunkt: 233 bis<B>235</B> o C.      In analoger Weise erhält man aus der Verbindung    der Formel  EMI0015.0001         ein Gemisch von zwei     Sulfochloriden    der Formeln  EMI0015.0003       EMI0015.0004         das bei 175 bis<B>182</B> o C     schmilzt.         Herstellungsvorschrift B    17,  65 Teile der Verbindung der Formel  EMI0016.0001         werden wie unter A beschrieben mit 66     Volumteiler.          Chlorsulfonsäure    und dann mit 27     Volumteilen        Thionylchlo-          rid    behandelt.     Anschliessend    wird auf 800 Teile Eis     gego:,-          sen,        genutseht    und mit Wasser gewaschen. Nach dem     TrocknE,ti       im Vakuum bei 70o C erhält man 28 Teile eines     Sulfochlorid-          Sulfonsäuregemisehes    vom Schmelzpunkt 290 bis 300o C.      Das Gemisch wird hierauf in 100 Teilen     Thionylchlorid    wäh  rend 90 Minuten am     Rückflussktlhler    erhitzt. Nach dem Ein-    dampfen zur Trockne erhält man 28 Teile der Verbindung    der Formel  EMI0016.0016         vom     Schmelzpunkt    237     bis24C0        t".         Herstellungsvorschrift C    6     Volumteile    einer     73%igen    wässerigen     Kalium-          fluoridlösung,    50     Volumteile        Xy.lol    und 21,6 Teile des       Sulfochlorides    der Formel (27)   unter A werden wäh  rend einer Stunde am     Rückflusskühler    gekocht. Nach dem       Stehen_lassen    über Nacht wird     genutscht,    der gelbe Nie  derschLag mit Wasser gewaschen und im Vakuum bei 60o C    getrocknet.  EMI0017.0011           Man <SEP> erhält <SEP> <B>18,3</B> <SEP> "'eile <SEP> des <SEP> Sulfrrr'--ä@;refluori.des       der Formel  EMI0017.0012         in Form eines gelben     Pulvers        v-#m    Schmelzpunkt 205 bis  210 C.    EMI0017.0015           Nach <SEP> dreimaligem <SEP> a,.is <SEP> Pyridin <SEP> +<tb>  Wasser <SEP> schmilzt <SEP> das <SEP> SulforasPri.t,efitiorid <SEP> bei <SEP> ;.:.' <SEP> bis <SEP> <B>2230</B><tb>  '"<tb>  @i>>@:@. <SEP> @@?.gt <SEP> folgende <SEP> AnalysE-r"y:;@e:;<tb>  '21H1 <SEP> P03N,<B>3</B> <SEP> 2F     EMI0017.0016           N<tb>  .@ <SEP> <B>r</B><tb>  H <SEP> 4, <SEP> @'' <SEP> N <SEP> 3,46.         --Herstellungsvorschrift--D-    1     Mol    des     Sulfonsäurechlorides    der Formel (25)  oder der Formel (27) wird zu einem Gemisch aus einer kon  zentrierten wässerigen Lösung von Ammoniak (30     Mol)    und       20i000    Volumenteilen     Aethanol    gegeben.   Dann wird während    zwei     Stunden    bei 50 bis<B>600</B> C gerührt. Durch     Abkühlen    und    Eindampfen wird das     Sulfonsäureamid    abgeschieden und aus  dem angegebenen Lösungsmittel umkristallisiert.    Auf diese Weise erhält. man die     Sulfonsäureamide       der nachfolgenden Formeln:  EMI0018.0010         Hellgelbe Kristalle aus     Dioxan.    Schmelzpunkt: 285 bis 2870    C17 H1203 N2 S2    berechnet: C     57,29%    H     3,39%    N     7,86%    S     17,99%     gefunden: C<B>57,20%</B> H 3,64 N     7.,65%    S     18,16e.     EMI0018.0018           Gelbliche Kristalle aus     Butanol.    Schmelzpunkt: 209 bis         2120C.       C21 H2003 N2 S2    berechnet:   C     61,14%    H     4,89%    N     6,79%    S     15,55%     gefunden: C     61,05%    H     4,92%    N     6,56%    S     15,32%.     Verwendet man in diesem Beispiel anstelle des       Sulfochlorides    der Formel (25) oder (27) das _ unter- A    beschriebene Gemisch der zwei     Sulfochloride    der Formeln  (31) und (32),   so erhält man ein Gemisch von zwei     Sulfon-          säureamiden    der Formeln  EMI0019.0015         das nach dem     Umkristallisieren.aus        Dioxan    in Form hell  gelber Kristalle anfällt     und    bei 229 bis 234     a    C     schmilzt.         Herstellungsvorschrift E    Die in der Tabelle I aufgeführten Verbindungen    werden nach folgender allgemeiner Vorschrift erhalten:      1110     Mol    des     Sulfochlorides    der Formel (25<B>)</B> wird  EMI0020.0003           zu <SEP> einer <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 1%10 <SEP> Mol <SEP> des <SEP> entsprechenden <SEP> Amins <SEP> i.r<tb>  200n <SEP> Volumteilen <SEP> Aethanol <SEP> gegeben <SEP> und <SEP> während <SEP> 2 <SEP> Stunden<tb>  bei <SEP> 50 <SEP> bis <SEP> <B>600 <SEP> C,</B> <SEP> gerührt. <SEP> Durch <SEP> Abkühlen, <SEP> Eindampfen <SEP> odF,i<tb>  Ausfällen <SEP> mit <SEP> Wasser <SEP> wird <SEP> das: <SEP> Amid <SEP> abgeschieden <SEP> und <SEP> aus<tb>  dem <SEP> angegebenen <SEP> Lösungsmi <SEP> <I>f <SEP> r.-,1</I> <SEP> lzmkrista) <SEP> l.i,liert,.       EMI0020.0004         EMI0021.0001           In analoger Weise werden aus dem     Sulfochlorid       der Formel (27) und einem Amin H - Z die in der Tabelle     II       aufgeführten     Sulfonsäureamide    erhalten:  EMI0022.0004         EMI0023.0001           In analoger Weise werden aus dem     Sulfonsäure-          Chlorid    der Formel (31) und     n-OQtadecylamin    oder     Allyl-          amin    oder aus dem     Sulfonsäurechlorid    der     FornE    1 (29) mit       Diäthanolamin    die Sulfonamide der nachstehenden Formeln  erhalten:    EMI0024.0009         Hellgelbe Kristalle aus     Butanol     Schmelzpunkt:     144    bis 1490 C  C36 H5003 N2 S2 . 112 H20  berechnet: C 68,42 H 8,13 N     4,43    S 10,16  gefunden: C 68,53 H 8,43 N     4,43    S 10,21  EMI0024.0014       EMI0024.0015           Hellgelbe <SEP> Kristallf@ <SEP> aus <SEP> Dioxan.<tb>  Schmelzpunkt: <SEP> 202 <SEP> b.is <SEP> 204e <SEP> C     EMI0024.0016           C21H:1803N2S2<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 61,44 <SEP> H <SEP> 4,42 <SEP> S <SEP> 15,62<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 61,52 <SEP> H <SEP> 4,40 <SEP> S <SEP> 15,33       EMI0025.0001         Hellgelbe Kristalle aus     Butanol     Schmelzpunkt: 218 bis 222o C  C23 H2405 N2 S2  berechnet:   C 58,46 H 5,12 N 5,93 S     13j57     gefunden:     C-    58,37 H 5,12 N 5,82 S 13,69    Herstellungsvorschrift F    Die in der Tabelle     III        aufgeführten    Verbindungen    werden nach folgender allgemeinen Vorschrift erhalten:    1/10     Mol    des     Sulfochlorides    der Formel (34) wird  zu einer Lösung von 2/10     Mol    des entsprechenden Amins in  EMI0025.0010           2000 <SEP> Volumteilen <SEP> Aethanol <SEP> gegeben <SEP> und <SEP> während <SEP> 2 <SEP> Stunden <SEP> hgl<tb>  50 <SEP> bis <SEP> <B>600</B> <SEP> C <SEP> gerührt.   <SEP> Durch <SEP> Abkühlen, <SEP> Eindampfen <SEP> oder       fällen mit Wasser wird das     Amid    abgeschieden und aus dem  angegebenen     Lösungsitittel        umkristallisiert.     EMI0025.0014         EMI0026.0001           In analoger Weise wird aus dem     Sulfonsäure-          chlorid    der Formel (32) und     n-Octylamin    das     Sulfonsäure-          amid    der nachfolgenden Formel erhalten:    EMI0027.0006         schwach     grünliche    Kristalle aus     Dioxan          Schmelzpunkt:    210 bis 212o C         C34H4705N3S3       berechnet: C 60,59 H 7,04 N 6,23 S 14,27       gefunden:    C 60,36 H 6,90 N 6,09 S 14,51.             Herstellungs$or.#chrift    G    Eine Lösung von 3,76 Teilen des Sulfonsäure-         chlorides    der Formel (25) in 40     Volumteilen    Aceton wird    zu einer     Lösung    von 3 Teilen     Aminoessigsäure    in 40     Volum-          teilen    wässerige     1N-Natriumhydroxydlösung    gegeben und die    Mischung bei Raumtemperatur (etwa     180C)        gerührt.    Hierbei  wird durch Zugabe von wässeriger     1N-Natriumhydroxydlösung     dafür gesorgt,   dass die     Mischung    stets schwach alkalisch  reagiert (p     H    8 bis 9). Nach etwa einer Stunde hat sich die  Suspension stark verdickt und die Aufnahme der Natronlauge    bleibt bei 13     Volumteilen        steh#-.r,       Man trägt die Paste in 150     Volumteile        5%ige    Salz-    säure ein,     nutscht,    wäscht mit Wasser und kristallisiert    zweimal aus heissem     Aethanol        um.Man    erhält die Verbindung    der Formel  EMI0028.0021         in Form von     hellbeigen    Kristallen, die bei 248 bis     2500C       schmelzen.           C19H1405N2S2     berechnet: C 55,06 H 3,40 N 6,76 S 15,47  gefunden: C 55,11 H 3,52 N 6,77 S 15,32.      In ähnlicher Weise erhält man aus dem     Sulfon-          säurechlorid    der     Formel.(25)    und     Aminocapronsäure,    die  Verbindung der-Formel  EMI0029.0005       EMI0029.0006           Hellbeige <SEP> Kristalle <SEP> aus <SEP> Dioxan.<tb>  Schmelzpunkt: <SEP> 182 <SEP> bis <SEP> 1840 <SEP> C.<tb>  C23 <SEP> H2205N2S2<tb>  berechnet: <SEP> -C <SEP> 58, <SEP> 71 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 71 <SEP> N <SEP> <B>5195</B> <SEP> s <SEP> <B>13..63</B><tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 58,44 <SEP> H <SEP> 4,88 <SEP> N <SEP> 6,04 <SEP> S <SEP> 13,46.                Herstellungsmorschrift    H    Eine     Mischung    von 3,76 Teilen des     Sulfonsäure-          chlorides    der Formel (25), 50     Volumteilen        Benzol    und 3,3  Teilen wasserfreiem Aluminiumchlorid wird auf 70o C er-         hitzt,    wo die     Chlorwasserstoffentwicklung    einsetzt.   Man       rührt    bei dieser Temperatur bis zum Aufhören der     HCl-Ent-          wicklung,        kühlt    dann auf 200 C ab, gibt 100     Volumteile          5%ige    Salzsäure zu und     rührt        während    10 Minuten. Dann wird    mit 300     Volumteilen        Essigsäureäthylester    ausgeschüttelt,  der     Essigester-Extrakt    mit Natriumsulfat getrocknet und    im Vakuum eingedampft.    Man erhält 2,4 Teile der Verbindung der Formel  EMI0030.0020         als gelbes Pulver vom Schmelzpunkt 160 bis 1680 C.    Dreimalige Umkristallisation aus Chlorbenzol +     Petrcl        ä,t        lier     liefert gelbe Kristalle vom Schmelzpunkt     23'ä    his     240,5 C    .  C23     H1503NS2     berechnet: C 66,17 H 3,62 N     3.,35    S 15,36  gefunden: C 66,05 H 3,73 N 3,27 S 15,32.             Hersteliungs_vorsahrift;    J    20 Teile des     Sulfonsäurechlorides    der Formel (27)    werden zu einer Lösung von 1,22 Teilen     Natriummetall    in    500     Volumteilen        Aethanol    gegeben. Man     rührt    3     Stunden    bei  3 bis<B>50</B> C, lässt das Gemisch über Nacht stehen und auf  Raumtemperatur (18o C) erwärmen, versetzt mit 500 Teilen  Wasser und     nutscht    den Niederschlag ab. Nach dem Trocknen    erhält man 16,6 Teile des     Sulfonsäureäthylesters    der Formel  EMI0031.0010         in Form eines hellgelben Pulvers vom Schmelzpunkt 139  bis 1420 C.      Eine Probe schmilzt nach zweimaligem     Umkristal-          lisieren    aus     n-Butanol    bei 140 bis     142o    C und zeigt folgen-    de Analysendaten:         C23        H2304NS2       berechnet: C 62,56 H 5,25 N 3,17 S 14,52  gefunden: C     62,44    H 5,37 N 3,25 S     14,74.              Herstellrungsvorschrlft    K    4,32 Teile des     Sulfonsäurechlorides    der Formel  (27) werden zu einer bei<B>00</B> C gerührten Lösung von 3,8  Teilen Phenol in 20     Volumteilen        Pyridin    gegeben.   Die Mi  schung wird innerhalb einer Stunde auf 100  C erhitzt,    während 30 Minuten bei     dieser    Temperatur gehalten und ge  rührt, dann abgekühlt und mit 100 Teilen Wasser versetzt.  Nach dem     Nutsehen,    Waschen und     Trocknen    erhält man 3,2  Teile der Verbindung der     Formel     EMI0032.0009         in Form eines     beigen    Pulvers vom Schmelzpunkt 157 bis 1640 C.    Dreimaliges     Umkristallisieren    aus     n-Butanol    gibt gelb  liehe Kristalle vom Schmelzpunkt 174 bis<B>1760</B> C, die  folgende Analysendaten zeigen:       C27H2304NS2          Berechnet:    C 66,24 H     4,74    N 2,86 S 13,10  gefunden:   C 66,29 H 4,71 N 2,87 S     13,0,4.         Herstellungsvorschrift L    7 Teile der Verbindung der Formel  EMI0033.0001         werden in 150     Volumteilen    wasserfreiem     Dioxan    heiss gelöst    und die entsprechende klare Lösung auf Zimmertemperatur       gekühlt.    Diese Lösung wird mit 50     Volumteilen    Ammoniak       24%ig    versetzt eine halbe Stunde am     Rückfluss    gekocht,  und die entstandene Suspension auf Zimmertemperatur gekühlt,         abgenutscht    und mit Alkohol und     Aether    gewaschen.      Man erhält etwa 5,5 Teile, entsprechend 83     %-der       Theorie, der Verbindung der Formel  EMI0033.0011         in Form eines hellgelben     Pulvers,    das bei 282 bis 283o C  schmilzt. Nach zweimaligem     Umkristallisieren    aus     Dioxan/       Wasser mit Hilfe von Aktivkohle werden hellgelbe sehr feine  Kristalle, die bei 282 bis 283  C schmelzen, erhalten.           Anälyse:    C17 H1203 S2     N2        .,     berechnet: C 57,25 H 3,39 N 7,86 S 17,99       ge        ftxnden    : C<B>57,39</B> H<B>3,57</B> N -17,94 S<B>17,53</B>      -Die als Ausgangsmaterial verwendete Verbindung    der Formel     (52)    kann wie folgt hergestellt werden:    22,3 Teile der Verbindung der Formel  EMI0034.0002         18,9 Teile fein gepulverte,     2-Aminophenol-4-sulfonsäure     und 2 Teile     Pyridin    werden in 500     Volumteilen        o-Dichlorbenzol     suspendiert.   Das Reaktionsgemisch wird im Stickstoffstrom  am Rückfluss verrührt, wobei Salzsäure entwickelt wird.  Nach beendeter     Salzsäureentwicklung    (etwa 14 Stunden) wird    das Reaktionsgemisch auf<B>0 0</B> C     gekühlt    und der     Nieder,Schlag            abgenutscht.       Man erhält etwa 27 Teile, entsprechend 729    der Theorie, der Verbindung der Formel  EMI0034.0011         in Form eines gelbgrünen Pulvers, das bei 281o C unter    Zersetzung schmilzt.      27 Teile des     Carbonsäureamids    der Formel (55)    werden in 200     Volumteilen    frisch destilliertem Phosphor-         oxychlorid    aufgenommen, mit 15 Teilen     Phosphorpentachlorid     versetzt und am Rückfluss gekocht. Nach beendeter Salz  säureentwicklung (etwa 17 Stunden) wird das Reaktionsgemisch      unter Vakuum zum Trockene     eingeengt.    Der Rückstand wird  zwei Mal mit 500     Volumteilen    wasserfreien     Dioxan    gekocht.  Die     Dioxanlösungen    werden vereinigt und bei 10o C mit  1000     Volumteilen    Wasser versetzt.   Der kristalline Nieder  schlag wird     abgenutsoht,    zuerst mit Wasser und dann mit  Alkohol gewaschen, und bei 60o C unter Vakuum getrocknet.  Man erhält 15 Teile, entsprechend 55,5     %    der Theorie, der  Verbindung der Formel (52) in Form eines blassgelben  Pulvers, das bei 179 bis 181o C schmilzt. Nach einmaligem       Umkristallisieren    aus     Dioxan    werden unter Zuhilfenahme von  Aktivkohle hellgelbe Nadeln, die bei 191 bis 192<B>0</B> C schmelzen,  erhalten.    Analyse:     C17HlON03S2Ci     berechnet: C 54,33 H 2,68 N 3.73 Cl 9,43 S 17,06       gefunden:    C 54,30     @H    2,91 N 3,75 C1 9,40 S 17,22           Herstellungsvorschrift    M    5 Teile der Verbindung der Formel (52) werden  mit 100     Volumteilen        Monoaethylamin        K70$ig)        eine    Stunde lang  am     Rückfluss    gekocht. Das Reaktionsgemisch wird auf Zimmer  temperatur     gekühlt    und der Niederschlag     abgenutscht.       Man erhält etwa 4 Teile,     entsprechend    78     %    der  Theorie, der Verbindung der Formel  EMI0036.0011         in Form eines hellgelben     Pulvers,    das bei 179 bis 180o C  schmilzt. Nach zweimaligem     Umkristallisieren    aus     Methylen-          chlorid    - Methanol, werden unter Zuhilfenahme von Aktivkohle  hellgelbe     Kristalle,    die bei 181 bis 182o C     schmelzen,er-          halten.       Analyse:     C19H16N203S2       berechne t : C<B>59,36</B> H 4,19 N<B>7,29</B> S<B>16s68</B>  gefunden:   C 59,38     H    4,27 N 7,23 S 16,61  In analoger Weise erhält man aus dem obenerwähnten  Ausgangsmaterial der Formel (52) ein     Sulfonsäureamid    der  Formel  EMI0036.0022         EMI0037.0001           Ausbeute: <SEP> 80 <SEP> % <SEP> der <SEP> -Theorie.<tb>  Hellgelbe <SEP> Nadeln <SEP> aus <SEP> Dioxan<tb>  Schmelzpunkt: <SEP> 195 <SEP> bis <SEP> 1960C<tb>  Analyse: <SEP> C19 <SEP> H1604 <SEP> N2 <SEP> S2<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 56,98 <SEP> H <SEP> 4;Ö3 <SEP> S <SEP> 16,01<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 57,05 <SEP> H <SEP> 4,18 <SEP> S <SEP> 16,04<tb>  In <SEP> analoger <SEP> Weise <SEP> erhält <SEP> man <SEP> aus <SEP> der <SEP> Verbindung<tb>  der <SEP> Formel <SEP> (52) <SEP> da,2-.,Sulfmns.äurieamid, <SEP> dbr. <SEP> .Formel     EMI0037.0002         Ausbeute:   95     %    der Theorie  Hellgelbes Pulver aus Alkohol       Schmelzpunkt:    162 bis     164o    C    Analyse: C21 H2005 S2 N2  berechnet: C 56,74 H     4,54    N 6,30 S     14,43          gefunden:    C 56,79 H 4,76 N 6,52 S     14,49              Ausführungsbeis   <U>fiele:  </U>    Beispiel 1  <B>-------------</B>  Man geht mit 100 Teilen     Polyamidgewebe,        z.8.            "Nylon-Spun",    bei 60o C in ein     Bad    ein, das aus    4000 Teilen Wasser    8 Teilen     Dispergiermittel    (Anlagerunge=       produkt    von 35     Mol        Aethylenoxyd    an 1       Mol        Octadecylalkohol)    und    0,1 Teil der     Verbindung    der Formel     (45c)     besteht.   Hierauf     erwärmt        man.dgs        Eräd    zum Sieden und behan  delt     das    Gewebe 1     Stunde    bei Kochtemperatur. Dann wird  das Gewebe gespült und getrocknet. Das so behandelte Ge  webe weist einen wesentlich höheren     Weissgehalt    auf als  das unbehandelte Gewebe.      Verwendet man in diesem     Beispiel    anstelle der  Verbindung der Formel     (45e)    die Verbindung der Formel    (41b), so erhält man ebenfalls sehr     gute        Aufxielleffekte.         Beispiel 2    Gebleichter Baumwollstoff wird bei einem Flotten-    <B>Verhältnis</B> von 1:30 während einer halben Stunde bei 20 bis       300    C in einem Bad behandelt, das     1,5%,    bezogen auf das  Textilmaterial, der Verbindung der Formel (38) oder (39)  oder eines Gemisches dieser beiden Verbindungen und 5 g       kristallisiertes    Natriumsulfat im Liter enthält.      Nach dem Spülen und Trocknen besitzt der behan-         delte    Baumwollstoff einen höheren Weissgehalt als das nicht  behandelte Ausgangsmaterial.    Beispiel 3    Ein Gewebe aus     Polyäthylenglykolterephthalat            (z.B.        "Dacron")    wird am     Foulard    mit einer wässerigen Dis  persion behandelt, die pro Liter Wasser 2 g der Verbindung  der Formel (49) enthält. Nach dem Trocknen bei<B>700</B> C und  anschliessendem Erhitzen auf 160o C während einer Minute  zeigt das behandelte Gewebe einen höheren Weissgehalt, als  das unbehandelte Gewebe.      Einen ähnlichen     Aufhelleffekt    erhält man     z.B.       mit der Verbindung der Formel     (40a).         BeispielEMI0040.0001        Baumwolle wird bei einem Flottenverhältnis von  1 : 40 in einem Bade bei 60 - 65o C gewaschen, das 10 g    eines Waschmittels folgender Zusammensetzung enthält:  EMI0040.0002           <B>33,3</B> <SEP> % <SEP> Seife<tb>  11,0 <SEP> % <SEP> wasserfreies <SEP> Natriumcarbonat<tb>  14,0 <SEP> 96 <SEP> Natriumpyrophosphat<tb>  7,0 <SEP> % <SEP> Natriumperborat<tb>  3,0 <SEP> % <SEP> Magnesiumsilikat<tb>  0,5 <SEP> % <SEP> Verbindung <SEP> der <SEP> Formel <SEP> (45c)<tb>  <B>.31. <SEP> ,2</B> <SEP> % <SEP> Wasser<tb>  100,0       Danach wird gespült und getrocknet.   Die so behandelte Baum-    wolle besitzt einen hervorragenden Weisseffekt von guter    Licht-, Säure- und Chlorechtheit.    Bei     Mitverwendung    von Chlor abgebenden Mitteln         während    des     Waschvorganges    wird der optische     Aufhelleffekt     in keiner Weise beeinträchtigt.           Verwendet    man anstelle des Waschmittels der oben an-    gegebenen Zusammensetzung ein solches, das aus     anionen-          aktiven,        nichtionogenen    oder     kationenaktiven,        fü2Sigen    oder  festen synthetischen Waschaktiven Verbindungen besteht, so  gelangt man zu ähnlichen     Weisseffekten.       Der oben angegebene Waschvorgang kann auch bei       Kcchterriperatur    durchgeführt     n7erden>         <B>Beispiel</B> 5    <B>Ein Gewebe aus Aethylenglykol-terephthalsäure-</B>    Polyester     ("Dacron")    wird am     Foulard    mit einer     wässerigen       Dispersion eines     Aufhellmittels    behandelt, welches<B>pro</B> .  Liter Wasser 2,5 g der Verbindung  EMI0041.0005         enthält. Anschliessend wird bei 70o C getrocknet und danach    1 Minute lang auf<B>1800</B> C erhitzt. Das Gewebe zeigt einen         prägnanten        reinweissen        Aufhelleffekt.  Use of new 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds for the optical brightening of textile organic materials. The present invention relates to the use of new, valuable 2-aroxaz.olyl-5-aryl-thiophen compounds for the optical brightening of textile organic materials, these compounds of the general formulaEMI0002.0001    <B> correspond, where R is a benzene or </B> naphthalene radical,     <B> A </B> <B> one in </B> 2-position <B> on </B> the oxazole ring <B> and </B> in </B> 5-position <B> on </B> R <B> bonded </B> thiophene radical <B> and R1 a benzene or naphtha </B> <B> line radical, of which two adjacent </B> ring carbon atoms are identical to <B> the </B> oxazole ring < B> belong to, mean X is a sulfonic acid ester group,     <B> an optionally </B> N-substituted sulfonic acid amide group <B> or a radical of the formula </B> <B> (2) -so </B> 2-w <B>, in which W represents a with a carbon atom directly bonded to the sulfur atom of the sulfonyl group means organic substituents which are bound to the sulfonyl group , and m stands for 1, 2 or 3. </B> <B> The radicals R and R1 can </B> be naphthalene radicals. </B> <B> They preferably represent </B> benzene radicals B> dar;   these can contain further </B> <B> tere </B> substituents <B>, </B> e.g. Alkyl <B> or </B> alkoxy groups, <B> halogen atoms such as chlorine or fluorine, </B> phenyl groups, phenylalkyl groups, <B> further </B> cycloalkyl groups <B> such as in particular </ B > Cyclohexyl. <B> Among these new </B> 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds of the formula (1), particular mention may be made of those which have the general formula </ B >EMI0003.0001    correspond,   where R2 is a benzene residue and R3 is a benzene residue, two adjacent ring carbon atoms of which also belong to the oxazole ring, n is 1 or 2 and X1 is an alkyl sulfonate, an alkenyl sulfonate, aryl sulfonate or an alkyl sulfonate group, a sulfonic acid amide group the formulaEMI0003.0010    or a radical of the formula (5) -S02 - W1, in which Y is a hydrogen atom,   an alkyl or hydroxyalkyl group and Y1 a hydrogen atom, an alkyl, hydroxyalkyl, carboxyalkyl or alkoxyalkyl group, an aminoalkyl group which is optionally further substituted on the nitrogen, e.g. (6) - CH 2 - CH 2 - CH 2 - NH2,EMI0003.0021    EMI0004.0001    (9) - CH 2 - CH 2 - NH - COOC2H5, or an aralkyl radical, where Y and Y1 in the formula (4)   together with the nitrogen atom a 3- to 6-membered heterocyclic ring, e.g. a groupEMI0004.0010  EMI0004.0011      can form <SEP>, <SEP> and <SEP> W <SEP> in <SEP> of the <SEP> formula <SEP> (5) <SEP> for <SEP> a <SEP> alkyl,<tb> Halo <SEP> enalk <SEP> 1-,<tb> Hydroxyalkyl, <SEP> sulfatoalkyl <SEP> or <SEP> alkenyl group, <SEP> like <SEP> e.g. (13) - CH 3, (14) - CH 2 - CH 3.    (15) - CH2 - CH20H, (16) - CH2 - CH2C1, (17) - CH 2 - CH 2 - OSO3 cation (18) - CH = CH 2 and (19) - CH 2 T CH = CH 2, or for a group of the formulaEMI0005.0004    or represents an aryl or aralkyl radical.      The new 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds of the formula (1) are obtained by methods known per se, for example by adding 2,5-disubstituted thiophene compounds of the formulaEMI0005.0012    in which A, R and R1 have the meaning given at the beginning, introducing 1 to 3 sulfonic acid groups by reaction with sulfonating agents such as sulfuric acid or chlorosulfonic acid,      then these sulfonic acid groups in a manner known per se, e.g. with phosphorus oxychloride in inert organic solvents such as chlorobenzene or with thionyl chloride in sulfonic acid chloride groups andEMI0005.0027      the sulfonic acid chloride groups - also according to methods known per se -EMI0005.0029    EMI0005.0030   in sulfonic acid ester groups,      converted into optionally N-substituted sulfonic acid amide groups or into groups of the formula (2) given above. The 2,5-d1-substituted thiophene compounds of the formula (21) which serve as starting materials are either known or can be prepared by methods known per se, for example by using monocarboxylic acids of the formula (22) R - A - COOH,      where R stands for a benzene or naphthalene radical and A represents a thiophene radical bonded in the 2-position to the carboxyl group and in the 5-position to R,   or functional derivatives of these monocarboxylic acids at higher temperatures of e.g. 120 to 2600 C and preferably in the presence of catalysts such as, in particular, boric acid with o-hydroxyamino compounds of the formulaEMI0006.0018    converts, where R1 means a benzene or naphthalene radical to which -NH2 and -OH are bonded in an adjacent position.      The new 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds of the composition described at the outset generally have a more or less pronounced fluorescence in a dissolved or finely divided state and can be used forEMI0006.0024      textile<tb> optical <SEP> brightening <SEP> of the <SEP> various <SEP> organic <SEP> materials can be used.   Good results are achieved, for example, when lightening natural fibers such as cotton or wool or synthetic fibers, e.g. of those made from cellulose esters such as cellulose propionate or acetyl cellulose (cellulose diacetate or cellulose triacetate;      Acetate silk), polyamides (e.g. nylon), polyesters (e.g. "Dacron", "Terylene") or from polyolefins such as polyethylene and polypropylene, from polyvinyl chloride or polyvinylidene chloride.      If fibers, which can be present as staple fibers or continuous fibers, in the unprocessed state, in the form of strands or fabrics, are optically lightened according to the invention, this is advantageously done in an aqueous medium in which the compounds in question are suspended or dissolved.   If necessary, dispersants can be added during the treatment, e.g. Soaps, polyglycol ethers made from fatty alcohols, fatty amines or alkylphenols, cellulose sulphite waste liquor or condensation products of optionally alkylated naphthalenesulphonic acid with formaldehyde hydr.   It is also advantageous if the treatment is carried out at elevated temperatures of about 50 to 100 ° C., for example at the boiling point of the bath or in its vicinity (about 90 ° C.). Solutions in organic solvents are also suitable for the refinement according to the invention. The amount of the new thiophene derivatives to be used according to the invention, based on the material to be optically brightened, can vary within wide limits. Even with very small quantities, in certain cases e.g. 8. those of 0.01% a clearer and more durable effect can be achieved. However, amounts of up to about 2% can also be used.        The new 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds of the formula (1) which serve as lightening agents can also be used as follows: a) As a mixture with dyes or pigments or as an additive to dye baths, printing, etching or reserve pastes. Also for the aftertreatment of dyeings, prints or etching prints.  b) In mixtures with chemical bleaching agents or as an additive to bleach baths.  c) In a mixture with finishing agents such as starch or synthetically accessible finishes. The products according to the invention can, for example, also be added to the liquors used to achieve a crease-proof finish. d) In combination with detergents. The detergents and brightening agents can be added separately to the washing baths to be used. It is also advantageous to use detergents which contain the lightening agents in a beige mixture.   Soaps, salts of sulfonate detergents, such as e.g. of sulfonated benzimidazoles substituted on the 2-carbon atom by higher alkyl radicals, also salts of monocarboxylic acid esters of 4-sulfophthalic acid with higher fatty alcohols, furthermore salts of fatty alcohol sulfonates,          Alkylaryl sulfonic acids or condensation products of higher fatty acids with aliphatic oxy or aminosulfonic acids. Non-ionic detergents can also be used, e.g. Polyglycol ethers, which are derived from ethylene oxide and higher fatty alcohols, alkylphenols or fatty amines.      If the lightening process is combined with other treatment or refinement methods, the combined treatment is advantageously carried out with the help of suitable preparations. These stable preparations are characterized in that they contain new compounds of the formula (1) given at the beginning as well as dispersants, detergents, dyes, pigments or finishing agents. The compounds of the formula (1) given at the outset can also be used fixed on a finely divided support material.      2-Phenyl-5 - [- benzoxazolyl- (2 ')] - thiophenes for the optical brightening of polymerization or polycondensation products such as polyamides and polyesters have already been proposed in French patent 1,335,174.   However, the compounds to be used according to the invention differ from these compounds mainly in the presence of a group (-X) m. This difference leads to a general improvement in the whitening effect that is not to be expected. For example, if the compound (according to the invention)EMI0011.0001    the connectionEMI0011.0002    according to French patent specification No. 1.335.174 (formula 28), on polyester fabric there is an increase in the lightening effect of 40 units (from 120 to 160), on nylon fabric by 35 units (from 115 to 150).  The comparison of the connection (according to the invention) gives a very similar resultEMI0011.0006    with the connectionEMI0011.0007    According to French patent specification No. 1.335.174 (formula <B> 1,) </B>, for example on polyester fabric, an increase in the lightening effect of 40 units (from 110 to 150), assessed according to the Ciba white scale (cf. CIBA -Rundschau, October 1960, pages 28 to 30). In the following preparation instructions A to M and in the examples, unless otherwise noted, the parts are parts by weight and the percentages are percentages by weight.             Manufacturing instructions for the invention to be used. Compounds: Preparation A 13.8 parts of the compound of the formulaEMI0013.0004    ice-cooled chlorosulfonic acid is entered in 66 parts by volume. The mixture is then stirred at 150 ° C. for 15 minutes. Then 27 parts by volume of thionyl chloride are added with stirring at 15 ° C.   After 30 minutes, the reaction mixture is added dropwise to a well-stirred mixture of 1300 parts by volume of chloroform and 800 parts of ice, the chloroform layer is separated off, dried with sodium sulfate and evaporated to dryness in vacuo on a water bath. 16 parts of the compound of the formula are obtainedEMI0013.0015         in the form of a yellow powder with a melting point of 180 to 184 ° C. In an analogous manner, one obtains from the compound of the formulaEMI0014.0001    the sulfonic acid chloride of the formulaEMI0014.0003         Melting point: 169 to 172o C.  In an analogous manner, one obtains from the compound of the formulaEMI0014.0005    the sulfochloride of the formulaEMI0014.0007    Melting point: 233 to 235 ° C. In an analogous manner, one obtains from the compound of the formulaEMI0015.0001    a mixture of two sulfochlorides of the formulasEMI0015.0003  EMI0015.0004    which melts at 175 to <B> 182 </B> o C. Manufacturing specification B 17,  65 parts of the compound of formulaEMI0016.0001    are as described under A with 66 volume dividers. Chlorosulfonic acid and then treated with 27 parts by volume of thionyl chloride. It is then poured onto 800 parts of ice, sipped, sipped and washed with water. After drying in vacuo at 70 ° C., 28 parts of a sulfochloride-sulfonic acid mixture with a melting point of 290 to 300 ° C. are obtained.      The mixture is then refluxed in 100 parts of thionyl chloride for 90 minutes. After evaporation to dryness, 28 parts of the compound of the formula are obtainedEMI0016.0016    from melting point 237 to 24C0 t ". Preparation instruction C 6 parts by volume of a 73% strength aqueous potassium fluoride solution, 50 parts by volume of Xy.lol and 21.6 parts of the sulfochloride of the formula (27)   under A are refluxed for one hour. After leaving it to stand overnight, it is suctioned, the yellow filter is washed with water and dried in vacuo at 60.degree.EMI0017.0011      You <SEP> get <SEP> <B> 18.3 </B> <SEP> "'eile <SEP> des <SEP> Sulfrrr' - ä @; refluori.des of the formulaEMI0017.0012    in the form of a yellow powder v- # m melting point 205 to 210 C.    EMI0017.0015      After <SEP> three times <SEP> a, .is <SEP> pyridine <SEP> +<tb> water <SEP> melts <SEP> the <SEP> SulforasPri.t, efitiorid <SEP> at <SEP>;.:. ' <SEP> to <SEP> <B> 2230 </B><tb> '"<tb> @i >> @: @. <SEP> @@ ?. gt <SEP> the following <SEP> Analyze-r "y:; @ e :;<tb> '21H1 <SEP> P03N, <B> 3 </B> <SEP> 2FEMI0017.0016      N<tb>. @ <SEP> <B> r </B><tb> H <SEP> 4, <SEP> @ '' <SEP> N <SEP> 3.46. --Production instructions - D- 1 mol of the sulfonic acid chloride of the formula (25) or of the formula (27) is added to a mixture of a concentrated aqueous solution of ammonia (30 mol) and 20,000 parts by volume of ethanol.   The mixture is then stirred at 50 to 600 ° C. for two hours. The sulfonic acid amide is separated out by cooling and evaporation and recrystallized from the specified solvent.  That way it gets. the sulfonic acid amides of the following formulas:EMI0018.0010    Light yellow crystals from dioxane. Melting point: 285 to 2870 C17 H1203 N2 S2 calculated: C 57.29% H 3.39% N 7.86% S 17.99% found: C 57.20% H 3.64 N 7th, 65% S 18.16e.EMI0018.0018      Yellowish crystals of butanol. Melting point: 209 to 2120C. C21 H2003 N2 S2 calculated:   C 61.14% H 4.89% N 6.79% S 15.55% found: C 61.05% H 4.92% N 6.56% S 15.32%. If in this example, instead of the sulfochloride of the formula (25) or (27), the mixture of the two sulfochlorides of the formulas (31) and (32) described under A is used,   a mixture of two sulfonic acid amides of the formulas is obtained in this wayEMI0019.0015    which is obtained after recrystallization from dioxane in the form of light yellow crystals and melts at 229 to 234 a C. Preparation procedure E The compounds listed in Table I are obtained according to the following general procedure:      1110 mol of the sulfochloride of the formula (25 <B>) </B>EMI0020.0003      to <SEP> a <SEP> solution <SEP> of <SEP> 1% 10 <SEP> mol <SEP> of the <SEP> corresponding <SEP> amine <SEP> i.r<tb> 200n <SEP> parts by volume <SEP> Ethanol <SEP> given <SEP> and <SEP> for <SEP> 2 <SEP> hours<tb> at <SEP> 50 <SEP> to <SEP> <B> 600 <SEP> C, </B> <SEP> stirred. <SEP> By <SEP> cooling, <SEP> evaporation <SEP> odF, i<tb> Precipitation <SEP> with <SEP> water <SEP> is <SEP> the: <SEP> amide <SEP> deposited <SEP> and <SEP> from<tb> the <SEP> specified <SEP> solution <SEP> <I> f <SEP> r .-, 1 </I> <SEP> lzmkrista) <SEP> l.i, liert ,.       EMI0020.0004    EMI0021.0001      In an analogous manner, the sulfonic acid amides listed in Table II are obtained from the sulfochloride of the formula (27) and an amine H - Z:EMI0022.0004    EMI0023.0001      In an analogous manner, the sulfonamides of the following formulas are obtained from the sulfonic acid chloride of the formula (31) and n-OQtadecylamine or allylamine or from the sulfonic acid chloride of the formula 1 (29) with diethanolamine:    EMI0024.0009    Light yellow crystals from butanol Melting point: 144 to 1490 C C36 H5003 N2 S2. 112 H2O calcd: C 68.42 H 8.13 N 4.43 S 10.16 found: C 68.53 H 8.43 N 4.43 S 10.21EMI0024.0014  EMI0024.0015      Light yellow <SEP> crystals @ <SEP> made of <SEP> dioxane.<tb> Melting point: <SEP> 202 <SEP> b.is <SEP> 204e <SEP> CEMI0024.0016      C21H: 1803N2S2<tb> calculated: <SEP> C <SEP> 61.44 <SEP> H <SEP> 4.42 <SEP> S <SEP> 15.62<tb> found: <SEP> C <SEP> 61.52 <SEP> H <SEP> 4.40 <SEP> S <SEP> 15.33EMI0025.0001    Light yellow crystals from butanol Melting point: 218 to 222o C C23 H2405 N2 S2 calculated:   C 58.46 H 5.12 N 5.93 S 13j57 found: C- 58.37 H 5.12 N 5.82 S 13.69 Preparation procedure F The compounds listed in Table III are obtained according to the following general procedure:    1/10 mol of the sulfochloride of the formula (34) is converted into a solution of 2/10 mol of the corresponding amine inEMI0025.0010      2000 <SEP> parts by volume <SEP> ethanol <SEP> given <SEP> and <SEP> during <SEP> 2 <SEP> hours <SEP> hgl<tb> 50 <SEP> to <SEP> <B> 600 </B> <SEP> C <SEP> stirred.   <SEP> By <SEP> cooling, <SEP> evaporation <SEP> or precipitation with water, the amide is deposited and recrystallized from the specified solvent.EMI0025.0014    EMI0026.0001      The sulfonic acid amide of the following formula is obtained in an analogous manner from the sulfonic acid chloride of the formula (32) and n-octylamine:    EMI0027.0006    pale greenish crystals of dioxane melting point: 210 to 212 ° C C34H4705N3S3 calculated: C 60.59 H 7.04 N 6.23 S 14.27 found: C 60.36 H 6.90 N 6.09 S 14.51.             Production or. # Grift G A solution of 3.76 parts of the sulfonic acid chloride of the formula (25) in 40 parts by volume of acetone is added to a solution of 3 parts of aminoacetic acid in 40 parts by volume of aqueous 1N sodium hydroxide solution and the mixture at room temperature (about 180C) stirred. The addition of 1N aqueous sodium hydroxide solution ensures that   that the mixture always reacts weakly alkaline (pH 8 to 9). After about an hour the suspension has thickened considerably and the uptake of the sodium hydroxide solution remains at 13 parts by volume. The paste is poured into 150 parts by volume of 5% hydrochloric acid, suction filtered, washed with water and crystallized twice from hot Ethanol in order to obtain the compound of the formulaEMI0028.0021    in the form of light beige crystals that melt at 248 to 2500C.           C19H1405N2S2 calcd: C 55.06 H 3.40 N 6.76 S 15.47 found: C 55.11 H 3.52 N 6.77 S 15.32. In a similar way, the sulfonic acid chloride of the formula (25) and aminocaproic acid, the compound of the formulaEMI0029.0005  EMI0029.0006      Light beige <SEP> crystals <SEP> made of <SEP> dioxane.<tb> Melting point: <SEP> 182 <SEP> to <SEP> 1840 <SEP> C.<tb> C23 <SEP> H2205N2S2<tb> calculated: <SEP> -C <SEP> 58, <SEP> 71 <SEP> H <SEP> 4, <SEP> 71 <SEP> N <SEP> <B> 5195 </B> <SEP> s <SEP> <B> 13..63 </B><tb> found: <SEP> C <SEP> 58.44 <SEP> H <SEP> 4.88 <SEP> N <SEP> 6.04 <SEP> S <SEP> 13.46.                Production regulation H A mixture of 3.76 parts of the sulfonic acid chloride of the formula (25), 50 parts by volume of benzene and 3.3 parts of anhydrous aluminum chloride is heated to 70 ° C., where the evolution of hydrogen chloride begins.   The mixture is stirred at this temperature until the evolution of HCl ceases, then cooled to 200 ° C., 100 parts by volume of 5% hydrochloric acid are added and the mixture is stirred for 10 minutes. Then it is extracted with 300 parts by volume of ethyl acetate, the ethyl acetate extract is dried with sodium sulfate and evaporated in vacuo.  2.4 parts of the compound of the formula are obtainedEMI0030.0020    as a yellow powder with a melting point of 160 to 1680 C. Recrystallization three times from chlorobenzene + petroleum ether gives yellow crystals with a melting point of 23 ° to 240.5 C. C23 H1503NS2 calcd: C 66.17 H 3.62 N 3rd, 35 S 15.36 found: C 66.05 H 3.73 N 3.27 S 15.32.             Manufacture_protection; J 20 parts of the sulfonic acid chloride of the formula (27) are added to a solution of 1.22 parts of sodium metal in 500 parts by volume of ethanol. The mixture is stirred for 3 hours at 3 to 50 C, the mixture is left to stand overnight and warm to room temperature (18o C), 500 parts of water are added and the precipitate is filtered off with suction. After drying, 16.6 parts of the ethyl sulfonate of the formula are obtainedEMI0031.0010    in the form of a light yellow powder with a melting point of 139 to 1420 C.      After recrystallizing twice from n-butanol, a sample melts at 140 to 142 ° C and shows the following analytical data: C23 H2304NS2 calculated: C 62.56 H 5.25 N 3.17 S 14.52 found: C 62.44 H 5.37 N 3.25 S 14.74. Production instruction K 4.32 parts of the sulfonic acid chloride of the formula (27) are added to a solution, stirred at 00 C, of 3.8 parts of phenol in 20 parts by volume of pyridine.   The mixture is heated to 100 ° C. over the course of an hour, kept at this temperature for 30 minutes and stirred, then cooled and treated with 100 parts of water. After grooming, washing and drying, 3.2 parts of the compound of the formula are obtainedEMI0032.0009    in the form of a beige powder with a melting point of 157 to 1640 C.    Recrystallization three times from n-butanol gives yellow crystals from melting point 174 to 1760 C, which show the following analysis data: C27H2304NS2 Calculated: C 66.24 H 4.74 N 2.86 S 13.10 found:   C 66.29 H 4.71 N 2.87 S 13.0.4. Preparation L 7 parts of the compound of the formulaEMI0033.0001    are dissolved in 150 parts by volume of anhydrous dioxane while hot and the corresponding clear solution is cooled to room temperature. This solution is mixed with 50 parts by volume of 24% ammonia and refluxed for half an hour, and the resulting suspension is cooled to room temperature, suction filtered and washed with alcohol and ether.      About 5.5 parts, corresponding to 83% of theory, of the compound of the formula are obtainedEMI0033.0011    in the form of a light yellow powder that melts at 282 to 283o C. After two recrystallizations from dioxane / water with the aid of activated charcoal, light yellow, very fine crystals which melt at 282 to 283 ° C. are obtained.           Analysis: C17 H1203 S2 N2., Calculated: C 57.25 H 3.39 N 7.86 S 17.99 found: C 57.39 H 3.57 > N -17.94 S <B> 17.53 </B> -The compound of formula (52) used as a starting material can be prepared as follows: 22.3 parts of the compound of formulaEMI0034.0002    18.9 parts of finely powdered 2-aminophenol-4-sulfonic acid and 2 parts of pyridine are suspended in 500 parts by volume of o-dichlorobenzene.   The reaction mixture is stirred under reflux in a stream of nitrogen, hydrochloric acid being evolved. When the evolution of hydrochloric acid has ceased (about 14 hours), the reaction mixture is cooled to 0 ° C. and the low blow is filtered off with suction. About 27 parts, corresponding to 729 of theory, of the compound of the formula are obtainedEMI0034.0011    in the form of a yellow-green powder that melts at 281o C with decomposition.      27 parts of the carboxamide of the formula (55) are taken up in 200 parts by volume of freshly distilled phosphorus oxychloride, 15 parts of phosphorus pentachloride are added and the mixture is refluxed. When the evolution of hydrochloric acid has ceased (about 17 hours), the reaction mixture is concentrated to dryness in vacuo. The residue is boiled twice with 500 parts by volume of anhydrous dioxane. The dioxane solutions are combined and 1000 parts by volume of water are added at 10 ° C.   The crystalline precipitate is sucked off, washed first with water and then with alcohol, and dried at 60 ° C. under vacuum. 15 parts, corresponding to 55.5% of theory, of the compound of the formula (52) are obtained in the form of a pale yellow powder which melts at 179 to 181.degree. After recrystallizing once from dioxane, with the aid of activated charcoal, pale yellow needles which melt at 191 to 192 ° C. are obtained.  Analysis: C17HlON03S2Ci calculated: C 54.33 H 2.68 N 3.73 Cl 9.43 S 17.06 found: C 54.30 @ H 2.91 N 3.75 C1 9.40 S 17.22 Preparation M 5 parts the compound of the formula (52) are refluxed with 100 parts by volume of monoethylamine K70 $ ig) for one hour. The reaction mixture is cooled to room temperature and the precipitate is filtered off with suction.  About 4 parts, corresponding to 78% of theory, of the compound of the formula are obtainedEMI0036.0011    in the form of a light yellow powder that melts at 179 to 180o C. After recrystallizing twice from methylene chloride - methanol, with the aid of activated charcoal, pale yellow crystals which melt at 181 to 182 ° C. are obtained. Analysis: C19H16N203S2 calculate t: C <B> 59.36 </B> H 4.19 N <B> 7.29 </B> S <B> 16s68 </B> found:   C 59.38 H 4.27 N 7.23 S 16.61 In an analogous manner, a sulfonic acid amide of the formula is obtained from the above-mentioned starting material of the formula (52)EMI0036.0022    EMI0037.0001      Yield: <SEP> 80 <SEP>% <SEP> of the <SEP> theory.<tb> Light yellow <SEP> needles <SEP> made of <SEP> dioxane<tb> Melting point: <SEP> 195 <SEP> to <SEP> 1960C<tb> Analysis: <SEP> C19 <SEP> H1604 <SEP> N2 <SEP> S2<tb> calculated: <SEP> C <SEP> 56.98 <SEP> H <SEP> 4; Ö3 <SEP> S <SEP> 16.01<tb> found: <SEP> C <SEP> 57.05 <SEP> H <SEP> 4.18 <SEP> S <SEP> 16.04<tb> In the <SEP> analogous <SEP> way <SEP> <SEP> is obtained <SEP> from <SEP> of the <SEP> connection<tb> of the <SEP> formula <SEP> (52) <SEP> da, 2 -., Sulfmns.äurieamid, <SEP> dbr. <SEP> .FormulaEMI0037.0002    Yield:   95% of theory Light yellow powder from alcohol Melting point: 162 to 164 ° C Analysis: C21 H2005 S2 N2 calculated: C 56.74 H 4.54 N 6.30 S 14.43 found: C 56.79 H 4.76 N 6 , 52 S 14.49 execution case <U> would fall:  </U> Example 1 <B> ------------- </B> One goes with 100 parts of polyamide fabric, e.g. 8. "Nylon-Spun" at 60o C in a bath consisting of 4000 parts of water, 8 parts of dispersant (additions = product of 35 moles of ethylene oxide to 1 mole of octadecyl alcohol) and 0.1 part of the compound of the formula (45c).   Then heat the earth to the boil and treat the fabric for 1 hour at boiling temperature. Then the fabric is rinsed and dried. The fabric treated in this way has a much higher whiteness content than the untreated fabric.      If, in this example, the compound of the formula (41b) is used instead of the compound of the formula (45e), very good expansion effects are likewise obtained. Example 2 Bleached cotton fabric is treated at a liquor ratio of 1:30 for half an hour at 20 to 300 ° C. in a bath containing 1.5%, based on the textile material, of the compound of the formula (38) or (39) or a mixture of these two compounds and 5 g of crystallized sodium sulphate per liter.      After rinsing and drying, the treated cotton fabric has a higher whiteness content than the untreated raw material. Example 3 A fabric made of polyethylene glycol terephthalate (e.g. "Dacron") is treated on a padder with an aqueous dispersion which contains 2 g of the compound of formula (49) per liter of water. After drying at <B> 700 </B> C and subsequent heating to 160 ° C for one minute, the treated fabric shows a higher whiteness content than the untreated fabric.      A similar lightening effect is obtained e.g. with the compound of formula (40a). exampleEMI0040.0001      Cotton is washed at a liquor ratio of 1:40 in a bath at 60 - 65o C, which contains 10 g of a detergent of the following composition:EMI0040.0002      <B> 33.3 </B> <SEP>% <SEP> soap<tb> 11.0 <SEP>% <SEP> anhydrous <SEP> sodium carbonate<tb> 14.0 <SEP> 96 <SEP> sodium pyrophosphate<tb> 7.0 <SEP>% <SEP> sodium perborate<tb> 3.0 <SEP>% <SEP> magnesium silicate<tb> 0.5 <SEP>% <SEP> Connection <SEP> of the <SEP> formula <SEP> (45c)<tb> <B> .31. <SEP>, 2 </B> <SEP>% <SEP> water<tb> 100.0 Then it is rinsed and dried.   The cotton treated in this way has an excellent white effect with good light, acid and chlorine fastness. If chlorine-releasing agents are used during the washing process, the optical brightening effect is not impaired in any way.           If, instead of the detergent of the composition given above, one uses one which consists of anion-active, non-ionic or cation-active, oily or solid synthetic detergent-active compounds, then similar white effects are obtained.  The above-mentioned washing process can also be carried out at boiling temperature.> <B> Example </B> 5 <B> A fabric made of ethylene glycol-terephthalic acid- </B> polyester ("Dacron") is treated on a padder with an aqueous dispersion of a brightening agent , which <B> pro </B>. Liters of water 2.5 g of the compoundEMI0041.0005    contains. It is then dried at 70 ° C and then heated to <B> 1800 </B> C for 1 minute. The fabric shows a striking, pure white lightening effect.

Claims (1)

Translated fromGerman
Patentanspruch Verwendung von neuen 2-Aroxazolyl-5-aryl-thlophen- verbindungen der Formel EMI0042.0002 <B>zum optischen Aufhellen von textilen organischen Materialien,</B> wobei in dieser Formel R einen Benzol- oder Naphthalinrest, <B>A</B> einen in 2-Stellung an den Oxazolring und in 5-Stellung an gebundenen Thiophenrest und R1 einen Benzol- oder<B>Naph-</B> thalinrest bedeuten, von welchem zwei benachbarte Ringkohlen- ztoffatone zugleich dem Oxazolring angehören, X<B>eine</B> Sulfon- säureestergruppe,Claim Use of new 2-aroxazolyl-5-aryl-thlophene compounds of the formulaEMI0042.0002 <B> for the optical brightening of textile organic materials </B> where in this formula R is a benzene or naphthalene radical, <B> A </B> is a thiophene radical bonded in the 2-position to the oxazole ring and in the 5-position to the and R1 is a benzene or <B> naph- </B> thalin radical, of which two adjacent ring carbon atoms also belong to the oxazole ring, X <B> a </B> sulfonic acid ester group, eine gegebenenfalls N-substituierte Sulfon- säureamidgruppe oder einen Rest der Formel -S02 -W darstellt, worin W einen mit einem Kohlenstoffatom direkt an das Schwe- felatom der Sulfonylgruppe gebundenen organischen Substituen. ten bedeutet, und m für 1, 2 oder 3 steht. an optionally N-substituted sulfonic acid amide group or a radical of the formula -SO2 -W, in which W is an organic substituent bonded directly to the sulfur atom of the sulfonyl group with a carbon atom. ten means, and m stands for 1, 2 or 3. Unteranspruch Verwendung nach Patentanspruch von 2-Aroxazolyl- 5-aryl-thiophenverbindungen der Formel EMI0042.0021 wobei in dieser Formel R2 einen Benzolrest und R3 einen Benzolrest, von welchem zwei Ringkohlenstoffatome zugleich dem Oxazolring angehören, bedeuten, n für 1 oder 2 steht und X1 eine Sulfonsäurealkylester-, Sulfonsäurealkenyl- ester-, Sulfonsäurearylester- oder Sulfonsäurearalkylester- gruppe, Subclaim Use according to patent claim of 2-aroxazolyl-5-aryl-thiophene compounds of the formulaEMI0042.0021 where in this formula R2 is a benzene radical and R3 is a benzene radical of which two ring carbon atoms also belong to the oxazole ring, n stands for 1 or 2 and X1 is an alkyl sulfonate, alkenyl sulfonate, aryl sulfonate or aralkyl sulfonate group, eine Sulfonsäureamidgruppe der Formel EMI0043.0009 oder einen Rest der Formel -S02-W1 darstellt, worin Y ein Wasserstoffatom, eine Alkyl- oder Hydroxyalkylgruppe und Y1 ein Wasserstoffatom, eine Alkyl-, Hydroxyalkyl-, Carboxy-. alkyl- oder Alkoxyalkylgruppe, eine gegebenenfalls am Stick stoffatom weitersubstituierte Aminoalkylgruppe oder einen Aralkylrest bedeuten, a sulfonic acid amide group of the formulaEMI0043.0009 or a radical of the formula -S02-W1, in which Y is a hydrogen atom, an alkyl or hydroxyalkyl group and Y1 is a hydrogen atom, an alkyl, hydroxyalkyl, carboxy. alkyl or alkoxyalkyl group, an optionally further substituted aminoalkyl group on the stick material atom or an aralkyl radical, wobei Y und Y1 zusammen mit dem Stick stoffatom einen 3- bis 6-glie drigen heterocyelischen Ring bilden können, und W1 für eine Alkyl-, Hydroxyalkyl-, Halo genalkyl-, Sulfatoalkyl- oder Alkenylgruppe oder einen Aryl- oder Aralkylrest steht, where Y and Y1 together with the nitrogen atom can form a 3- to 6-membered heterocyclic ring, and W1 represents an alkyl, hydroxyalkyl, halogenalkyl, sulfatoalkyl or alkenyl group or an aryl or aralkyl radical,
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