Han gikk også nye veier innenfor musikk- og bevegelsespedagogikken. De fleste innen skolen i dag kjenner hans «Orff-instrumenter», som erblokkfløyter,klokkespill,marakas og lignende. Orff gikk inn for en undervisning sentrert om eleven og elevens forutsetninger.
Carl Orff fikkklaver-,cello- ogorgelundervisning fra år 1900. Samme år kom hans første komposisjon. Fra 1913 til 1914 studerte han vedHochschule für Musik und Theater i München, og beskjeftiget seg med å skrivelieder for sang og klaver. I 1911 skrev han lieder til tekster av deromantiske tyske dikterneHölderlin,Heine og andre. Ved siden av å komponere arbeidet han med musikkpedagogikk. Etter en kort krigstjeneste i 1914 var han til 1919kapellmester i München,Mannheim ogDarmstadt. I 1921–1922 studerte han i München medHeinrich Kaminski. Sammen medDorothee Günther grunnla hanGüntherschule München, et utdanningssted som underviste i fagene gymnastikk, rytmikk og dans. Orff ble selv leder for skolens musikkavdeling. Grunnlag for arbeidet var en idé om å utvikle en musikalsk-rytmisk følelse fra bevegelse. På denne idéen utviklet han sammen med medarbeiderenGunild Keetman en ny modell for undervisning av musikk og bevegelse:Orff-Schulwerk.
Carl Orff var gift fire ganger, med operasangeren Alice Solscher fra 1920 til 1925, med musikkterapeuten Gertrud Willert fra 1939 til 1953, med forfatteren og pedagogen Luise Rinser fra 1954 til 1959 og med Liselotte Schmitz fra 1960. Hans eneste barn var fra første ekteskap: skuespillerinnenGodela Orff-Büchtemann (1921–2013).
Carl Orffs atferd undernasjonalsosialismen er de senere årene blitt heftig diskutert, særlig i publikasjonene til den kanadiske historikeren Michael H. Kater.[11][12] Det dannes et bilde av en upolitisk og politisk uinteressert komponist som likevel forsto å holde seg inne med makthaverne slik at han uhindret kunne fortsette sitt kunstneriske arbeid, og som lot seg oppvarte som en av tidens betydeligste tyske komponister.
Orff aksepterte to oppdrag av makthaverne: HansEinzug und Reigen der Kinder («Barnas Inntog og ringdans») ble framført under åpningen avde olympiske leker i Berlin 1936. På oppdrag av byenFrankfurt am Main omarbeidet han i 1939 sitt sceneverk forShakespearesEn midtsommernatts drøm, opprinnelig fra 1917. Den nye versjonen skulle tjene som erstatning for den forbudte musikken til den jødiske komponistenFelix Mendelssohn Bartholdy. I 1944 førte Hitler opp Orff på sin «Gottbegnadeten-Liste»,[13] og han var dermed fritatt for krigs- og arbeidsinnsats på TysklandsHeimatfront, ikke minst fordi makthaverne så på ham som en bevaringsverdig «tysk kulturarv».
Orff var personlig venn av musikkviterenKurt Huber, en av grunnleggerne av motstandsgruppenWeiße Rose. Huber ble henrettet i 1943, og etter krigen skal Orff ha forsøkt å profittere på dette vennskapet ved å hevde overforavnazifiseringskomiteen at han selv var medlem av gruppen, noe som ikke var tilfellet.[14] Det finnes imidlertid ikke belegg i komiteens dokumenter for at Orff framsatte denne påstanden.[15] Etter en konsultasjon med sin tildelte amerikanske offiser og tidligere elev, Newell Jenkins, ble Orff klassifisert som medløper,[16] men han fikk igjen utøve sitt yrke.
Orffs stil blir karakterisert som neoklassisisme/bruksmusikk/primitivisme. Musikken er svært enkel, den består av statiske formler forvandlet gjennom vital rytmikk utenmotivisk utvikling ellerpolyfon behandling. Videre er musikken enstemmig med en klangbunn av bordun og ostinato og helt underkastet teksten som ofte resiteres på en enkel tone og intensiveres ved gjentakelse og rytmisk forskyvning som kan gi inntrykk av magisk-kultisk besvergelse og rituell monotoni. Alt er sterkt knyttet til den sceniske fremstillingen, dvs. at språk, musikk, mimikk, bilde og bevegelse smeltes sammen til en organisk helhet. Begrepene opera, musikkdrama eller skuespill er inadekvate i denne sammenhengen.