Dalton groeide op inManchester. Nadat hij zijn school had afgemaakt, ging hij naar het National Youth Theatre. Hij studeerde twee jaar lang aan deRoyal Academy of Dramatic Art. In 1966 ging hij naar het Birmingham Repertory Theatre, waar hij hoofdrollen speelde.
Dalton werd bekend door zijn eerste film,The Lion in Winter, waarin hij de koning van Frankrijk speelde. OmdatPierce Brosnan door contractuele verplichtingen niet in aanmerking kwam als de opvolger vanRoger Moore, werd Dalton gevraagd om de hoofdrol te spelen in deJames Bondfilms. Hij zette zich er persoonlijk voor in om de Bondfilms in de geest van de boeken vanIan Fleming te maken. Hij las de boeken en zette een Bond neer die sterk overeenkwam met de persoon zoals Fleming die bedacht had. Hij speelde in deThe Living Daylights (1987, metBondmeisjeMaryam d'Abo) en inLicence to Kill (1989, BondmeisjesTalisa Soto enCarey Lowell). Daarna stopte Dalton met Bond, ging hij acteren in de televisieserieScarlett en had hij een bijrol in de filmHot Fuzz. Hij speelde verderJulius Caesar in de televisiefilmCleopatra uit 1999. Ook sprak Dalton de stem in van Mr. Pricklepants inToy Story 3 enToy Story 4.
Hij speelde ook in veel Britse kostuumdrama's, waaronderWuthering Heights (1970) enJane Eyre (1983).