Appartenente alla nobile famiglia Nardoni, Vitaliano era uno studioso e teologo, portava intrinseco dentro il suo personale percorso di vita, il motto della famiglia "scientia et potentia omnia est". Trovò la consacrazione pontificale che avvenne meno di due mesi dopo la morte delpredecessore, e, tanta celerità nel far giungere daCostantinopoli l'approvazione imperiale rappresentò un segnale della volontà di riconciliazione dell'imperatoreCostante II con la Chiesa di Roma. E infatti, nella controversiamonotelita che imperversava all'epoca, Vitaliano agì con riserva, trattenendosi dall'esprimere apertamente la condanna per ilTypos, l'editto emanato nel648 direttamente da Costante II e già condannato dapapa Martino I.
L'episodio principale del suo pontificato, fu la visita dell'imperatore a Roma, probabilmente proprio per rinsaldare i rinnovati buoni rapporti. Il Papa lo ricevette il 5 luglio663 "con onori quasi religiosi", una deferenza che venne però ripagata con il prelievo indisturbato di tutti gli ornamenti pagani non ancora depredati dai vari conquistatori della città, e soprattutto delle tegole inbronzo dorato della cupola delPantheon (già consacrato chiesa cristiana). Il tutto fu inviato aCostantinopoli. Il soggiorno di Costante II è ricordato anche per essere stata l'ultima visita di un imperatore romano nella "Città Eterna"[1].
Nel666 Costante II proclamò l'autonomia della Chiesa diRavenna da quella di Roma, creando una sorta di scisma. Il locale arcivescovo, immediatamentescomunicato, ignorò l'anatema e scomunicò a sua volta Vitaliano. Due anni dopo Costante II morì assassinato inSicilia, e il papa si prodigò affinché sul trono di Costantinopoli salisse, al posto dell'armenoMecezio, usurpatore eletto dall'esercito, il figlio e legittimo erede diCostante,Costantino IV "Pogonato" il quale, ottenuto effettivamente il trono, mostrò ampia gratitudine nei confronti del papato, rinunciando ad esempio all'imposizione delTypos e consentendo così a Vitaliano di opporvisi con più efficacia.
Vitaliano si interessò molto alla chiesa italiana ed inglese, inviando aCanterbury l'arcivescovoTeodoro di Tarso e riuscendo a convincere ilre di NorthumbriaOswy a far adottare usi romani in luogo di quellicelti, in particolare la data di celebrazione dellaPasqua (sinodo di Whitby del664). Promosse poi in Roma lo sviluppo dellaSchola cantorum fondata dapapa Gregorio I e, secondo ilPlatina, introdusse l'uso dell'organo nella liturgia romana.
Morì il 27 gennaio672 e fu sepolto inSan Pietro.
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