Nel 1992 conquista la maglia verde della classifica a punti alTour de France, vincendo anche la sua prima tappa nellaGrande Boucle, quella con arrivo aBruxelles. Nel finale di stagione vince anche tre tappe allaVuelta a Burgos e altrettante allaVolta Ciclista a Catalunya, ed è inoltre medaglia d'argento nella prova in linea deiCampionati del mondo di Benidorm, battuto in una volata ristretta dall'italianoGianni Bugno. Nella stagione seguente, dopo alcuni piazzamenti nelle classiche primaverili, vince due tappe allaVuelta a España e due allaVolta Ciclista a Catalunya, oltre a numerose prove e frazioni di gare del calendario spagnolo. Nel 1994, dopo una buona primavera che lo vede imporsi in ben sette tappe—perlopiù in volata—e nella classifica a punti allaVuelta a España, è vittima di una brutta caduta il 3 luglio adArmentières durante la prima frazione delTour de France: nella volata finale della tappa impatta contro un poliziotto sportosi dalle transenne, cadendo e rimediando diverse fratture anche facciali (alla mandibola e agli zigomi).[2] Rientrato alle corse dopo circa due mesi, torna anche al successo con una vittoria parziale allaVolta Ciclista a Catalunya.
Nel 1995 dimostra di essere un corridore capace di vincere in qualsiasi tipo di gara: tra marzo e giugno vince infatti due importanticlassiche di primavera, laMilano-Sanremo e laFreccia Vallone, ma anche gare di una settimana, che rimarranno il suo terreno preferito (laParigi-Nizza e laVolta Ciclista a Catalunya); in luglio conclude invece al quarto posto ilTour de France, aggiudicandosi una vittoria di tappa e per la seconda volta la maglia verde, e vestendo inoltre lamaglia gialla per due giorni. In settembre conquista infine la classifica generale dellaVuelta a España: Jalabert domina la gara, veste la maglia amarillo per diciannove giorni, e fa sue anche cinque tappe e le classifiche a punti e scalatori, oltre alla graduatoria a squadre con la sua ONCE. Nel corso di quella Vuelta è anche protagonista di un gesto di grande sportività: durante la tappa di Sierra Nevada raggiunge negli ultimi metri il tedescoBert Dietz, autore di una fuga di 200 chilometri, tuttavia rallenta e lo lascia vincere.[3] Grazie ai numerosi successi (ventidue esclusi circuiti e classifiche accessorie),[1] al termine della stagione è il ciclista numero uno al mondo sia nella classifica mondialeUCI che per la stampa internazionale.
Atteso dai francesi come il successore diBernard Hinault (vincitore di 5 Tour), non riuscirà più a lottare per i primissimi posti della classifica del Tour, ma sarà comunque capace di specializzarsi nelle gare contro il tempo, continuando a brillare in corse a tappe quali ilGiro d'Italia (quarto nel 1999) e ilGiro della Svizzera (secondo sempre nel 1999). Dopo aver lasciato la squadra della ONCE alla fine del 2000, conclude la carriera nellaCSC-Tiscali tornando ad entusiasmare i francesi negli ultimi due Tour disputati (2001 e 2002) dove conquista lamaglia a pois di miglior scalatore.