Tra la fine del 1960 e il gennaio 1961 divenne popolare interpretando conPaolo Poli la coppia di cantastorie che intonavanoLa ballata del pover'uomo, che scandiva gli episodi dello sceneggiato televisivoTutto da rifare pover'uomo, diretto daEros Macchi.
L'attività cinematografica e la Coppa Volpi a Venezia
La sua attività cinematografica ebbe una svolta quando conobbe Pier Paolo Pasolini, che la diresse inLa ricotta (episodio diRo.Go.Pa.G.) e, successivamente (1968), nell'opera teatraleOrgia e nel fimTeorema, per il quale l'attrice si aggiudicò laCoppa Volpi come miglior attrice alFestival del cinema di Venezia. Sempre sotto la regia di Pasolini, nel 1971 giròI racconti di Canterbury.
Desdemona (Laura Betti) e Cassio (Franco Franchi) inChe cosa sono le nuvole? (episodio diCapriccio all'italiana, 1968)Laura Betti ritratta insieme aPier Paolo Pasolini
Dal 1983 è stata ideatrice e direttrice delFondo Pier Paolo Pasolini, che per più di vent'anni ha avuto sede aRoma, inpiazza Cavour. Per lo scrittore, Laura Betti era unatragica Marlene, unavera Garbo con sopra al volto unamaschera inalterabile di pupattola bionda.[2] Il suo rapporto con Pasolini, il suo carattere e le difficoltà dei suoi ultimi anni sono stati descritti impietosamente daEmanuele Trevi inQualcosa di scritto, pubblicato nel 2012 daPonte alle Grazie, secondo classificato alla 66ª edizione delPremio Strega.
Oltre a portare avanti come direttrice l'attività del Fondo, nella parte finale della carriera (1993) Betti aggiornò il suo recital del 1985, dove interpretavaLes Chansons de Bilitis diPierre Louÿs su musiche diClaude Debussy nella prima parte e nella secondaUna disperata vitalità di Pier Paolo Pasolini, eliminando la prima parte e arricchendolo di altri testi pasoliniani e poesie raccolti sotto il titoloUna disperata vitalità.
Nel 2003 creò, presso la biblioteca dellaCineteca di Bologna, ilCentro Studi Archivio Pier Paolo Pasolini, nel quale trasferì, tramite donazione, tutta la documentazione raccolta dal fondo: più di 1.000 volumi e altro materiale inerente all'opera di Pasolini. Il trasferimento da Roma aBologna causò notevoli attriti fra l'attrice e l'amministrazione capitolina.
Nello stesso anno, nella sua città natale, la Casadeipensieri, diretta Da Davide Ferrari, le assegnò la Targa Paolo Volponi, con l'intervento di Gianni Scalia, Marco Antonio Bazzocchi e Giovina Volponi Iannello.
Riposa alcimitero della Certosa di Bologna, nella tomba di famiglia. Dopo la sua morte, il fratello Sergio ha donato alCentro Studi Archivio Pier Paolo Pasolini tutti i documenti personali relativi alla sua carriera, raccolti sotto il nome diFondo Laura Betti. Nel novembre 2015 il Teatro Comunale diCasalecchio di Reno (suo luogo di nascita) è stato a lei intitolato.
Laura Betti con l'orchestra di Piero Umiliani. Quella cosa in Lombardia/Piero/Io son' una (Jolly EPJ 3004, 1960)
Laura Betti con l'orchestra di Piero Umiliani. Macrì Teresa detta Pazzia/Valzer della toppa/Cocco di mamma (Jolly EPJ 3005, 1960)
Laura Betti con l'orchestra di Piero Umiliani. Venere tascabile/Vera signora/E invece no (Jolly EPJ 3006, 1960)
Laura Betti dal film 'Cronache del '22'. Nel '22 sognavo già l'amore/Proprio oggi/Sulla strada che va a Reggio/La prima volta (Jolly EPJ3009, 1961)
Laura Betti N.1. Je me jette/La parade du suicide/Je hais Rome/La belle Léontine (Chansons d'Orphée 150019, 1962)
Laura Betti N.2. Je sais vivre/Piero/Maria le Tatuage/Une vraie dame (Chansons d'Orphée, 150021b, 1962)
Laura Betti e Paolo Poli. Doppio EP. La bambinona/Guglielmino/La bella Leontine/Io Corpus Domini 1938/Mi butto/Donna bocca bella/Donna Lombarda/Orrenda madre/La Lisetta/La Ninetta/La Morettina/La Gigiotta (Carosello LC4001/2, 1964)
Ordine e disordine. Ai brigoli di Casalecchio/M'hai scocciata, Johnny/Monologo della buca/Solitudine/Lamento del nord (I dischi del sole DS 40, 1965)
È autrice del romanzo/autobiografiaTeta Veleta edito daGarzanti nel 1979 e ora fuori catalogo.Teta Veleta si riferisce a uno scritto giovanile di Pasolini, che il poeta spiegherà in seguito così:
«Fu a Belluno, avevo poco più di tre anni. Dei ragazzi che giocavano nei giardini pubblici di fronte a casa mia, più di ogni altra cosa mi colpirono le gambe soprattutto nella parte convessa interna al ginocchio, dove piegandosi correndo si tendono i nervi con un gesto elegante e violento. Vedevo in quei nervi scattanti un simbolo della vita che dovevo ancora raggiungere: mi rappresentavano l'essere grande in quel gesto di giovanetto corrente. Ora so che era un sentimento acutamente sensuale. Se lo riprovo sento con esattezza dentro le viscere l'intenerimento, l'accoratezza e la violenza del desiderio. Era il senso dell'irraggiungibile, del carnale - un senso per cui non è stato ancora inventato un nome. Io lo inventai allora e fu teta veleta. Già nel vedere quelle gambe piegate nella furia del gioco mi dissi che provavo teta veleta, qualcosa come un solletico, una seduzione, un'umiliazione.»
Sempre di Pasolini è l'articolo diVogue del 1971 presente come prefazione del libro.
Ha inoltre curato il volumePasolini cronaca giudiziaria, persecuzione, morte pubblicato nel 1977 da Garzanti e, insieme aGiovanni Raboni, la raccolta di poesieBreyten Breytenbach: un pendaglio da forca,Fondo Pasolini Edizioni.
Nel filmStrada Pia (Italia / Germania 1983) girato dal regista tedescoGeorg Brintrup per la televisione tedescaWDR, Laura Betti, vestita come Sonia "la diva" nel filmLa ricotta (1963), recita poesie di Pasolini.
^Fino a dopo la morte dell'attrice fu molto diffusa la credenza, a quanto pare errata, che Laura Betti fosse nata il 1º maggio 1934. In effetti tutti i suoi necrologi fecero riferimento a quest'ultima data.