Interruppe gli studi nel1857, a causa della morte del padre, per potere sostenere economicamente la famiglia. Riprese dopo poco la scuola, concludendo gli studi superiori alLiceo Condorcet di Parigi, ottenendo successivamente all'Università della capitale francese la facoltà all'insegnamento dellafilosofia. Lalaurea gli venne invece conferita nel1892, all'età di 51 anni.
Ardente pacifista,radicale di stamposocialista, attaccato nel suo paese d'origine per le idee da lui espresse, si trasferì nel1866 inSvizzera, dove fu professore di filosofia all'Accademia di Neuchâtel (1866-1870), e fondò laLega internazionale per la pace e la libertà (Ligue internationale de la paix et de la liberté).In quegli anni sviluppò la sua teoria pacifista con la pubblicazione diL'Abolition de la guerre par l'instruction eChristianisme libéral, in cui affermò la sua indipendenza dallareligione come istituzione. In seguito alle sue conferenze, nel1873 venne creata la Chiesa indipendente di Neuchâtel.
L'attività di Buisson proseguì comunque negli anni, fino al1894, anno in cui scoppiò l'Affare Dreyfus, che lo convinse ad entrare inpolitica. A causa dell'ingiustizia perpetrata ai danni diAlfred Dreyfus, si convinse della necessità di creare un organismo preposto alla difesa dei diritti umani, e nel1898 fondò laLigue des droits de l'homme, che presiedette per diversi anni. Fu membro dellaMassoneria[1].
Eletto alSenato della Repubblica, proseguì la sua lotta per il riconoscimento dell'uguaglianza e della certezza del giudizio, tra il1902 e il1914, anni in cui venne riconfermato dall'elettorato. Presiedette la commissione per laLegge di separazione tra Stato e Chiese del 1905. Nel1919 si ripresentò alle consultazioni, per poi abbandonare definitivamente la vita politica nel1924, a 81 anni, per ritirarsi a vita privata.