Nacque da una famiglia di agricoltori, Ernest Lebrun e Anne Marie Navel, e frequentò brillantemente l'École Polytechnique e l'École des mines diventandoingegnere minerario aVesoul e aNancy, ma lasciò la sua professione a 29 anni per entrare in politica.
Lebrun diventò deputato nel1900 come membro del Partito Repubblicano. Fu Ministro delle Colonie dal1911 al1914 e Ministro delle Regioni Libere dal1917 al1919. Legandosi all'Alleanza Democratica, venne eletto alSenato nel1920. Fu presidente del Senato dal1931 al 1932.
Fu elettopresidente della Repubblica il 10 maggio1932. La sua elezione avvenne allorché la legislatura era arrivata al suo termine e si erano già svolte le elezioni per il nuovo parlamento. L'assassinio del precedente presidentePaul Doumer ad opera diPavel Gurgulov, infatti, rese necessario convocare in fretta il Parlamento ormai sciolto, non essendo possibile la convocazione dell'assemblea appena eletta ma non ancora in funzione. Di conseguenza, a votare fu un'assemblea dove figuravano numerosi deputati non rieletti e una maggioranza di centrodestra che era stata battuta alle elezioni.
Il 10 maggio1939 fu rieletto per un altro mandato di sette anni dallo stesso Parlamento della vittoria delFronte Popolare nel1936, non tanto per le qualità della sua presidenza, ma per la necessità di risolvere in fretta la questione dell'elezione del capo dello Stato, visto che l'entrata dellaFrancia nel conflitto bellico sembrava ormai imminente. A causa dell'invasione tedesca, nel giugno1940 fu costretto a lasciareParigi insieme a tutto il governo per trasferirsi aBordeaux.
Pur non essendosi mai dimesso ufficialmente dalla carica di presidente della Repubblica, Lebrun fu costretto a ritirarsi a vita privata e si stabilì aVizille. Dopo un periodo in cui fu messo sotto sorveglianza a cura dell'esercito italiano, tra il settembre1943 e l'agosto1944 subì anche l'arresto e la deportazione inAustria ad opera dei nazisti.
Ricondotto inFrancia, dopo la Liberazione tentò inutilmente di farsi considerare daCharles de Gaulle come capo dello Stato ancora in esercizio e in carica fino alla scadenza del mandato nel1946. Ma de Gaulle, che dopo la capitolazione del Congresso aVichy nel luglio1940 considerava ormai del tutto esaurita la fase della Terza Repubblica, si limitò a riceverlo.
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