2010-ben szerződött le azAsylum Records lemezkiadóval, első jelentős sikere azIcona Pop duóval közösI Love It című dal volt 2012-ben, amely Európában és Észak-Amerikában is top 10-be tudott kerülni.
Első nagylemeze, aTrue Romance 2013-ban jelent meg, és bár a kritikusok elismerően nyilatkoztak róla, piacilag nem lett sikeres. 2014-benIggy AzaleaFancy című slágerében működött közre, majd még ebben az évben piacra került első teljesen önálló kislemeze amely a legjobb 10-be került aBillboard 100-as listáján. Ez volt aBoom Clap, amely aCsillagainkban a hiba című filmben is hallható volt. Második albuma, aSucker 2014 végén jelent meg, és két kislemez is sikeres lett róla (Break the Rules,Doing It).
2024 júniusában jelent meg hatodik stúdióalbuma, aBrat. A lemez szinte azonnal kulturális divatot teremtett, és Charli XCX kereskedelmileg és kritikailag legsikeresebb lemeze lett. Azangol „brat” kifejezés eredetileg „rosszcsont kölyköt” jelentett, ez alakult át és lett az „öntudatos, magabiztos, szabályszegő nő” szinonimája.[4]
ABrat borítója
Az album erőteljes és kifejező borítója, a szókimondó dalok, az énekesnő interjúi hozzájárultak, hogy abrat kifejezés nagyon gyorsan társadalmi-kulturális jelentőséget kapjon. Nem sokkal azután, hogyJoe Bidenamerikaielnök bejelentette, hogy nem indul az elnökválasztáson, és alelnökét,Kamala Harrist jelölte meg legalkalmasabb elnökjelöltként, Charli XCX azt aTwitter-üzenetet írta, hogy „Kamala IS brat”, azaz „Kamala TÉNYLEG vagány”. Válaszul Harris a lemezborító zöld színére változtatta Twitter-fiókjának fejlécét és a borító betűtípusával írta ki a „kamala hq” (a csatorna hivatalos elnevezése) feliratot.[5][6]
A „brat jelenség” olyan erőteljes lett, hogy néhány nappal később már aNational Geographic jelentetett meg cikket a világtörténelem leghíresebb „brat” hősnőiről.[7] A lemez megjelenését követő hónapokat „brat summer” néven kezdték emlegetni, és a jelenség végigsöpört az angolszász közösségi médián.