A később Nagy-Örményországnak nevezett területi. e. 585-igUrartu néven ismert. Urartu visszaszorulásával összezsugorodott, és aVan-tó közvetlen környékét leszámítva minden területükméd kézre került, köztük a mai Örményország magvát alkotóSzóphéné is. A perzsák hatalmának gyengülésével párhuzamosan az egykori Urartu tartományait aHajasa nevű királyság fogta össze, majd aPerzsa Birodalom összeomlásával márArmenia néven kezdett nagyarányú hódításokba. Urartu változatos etnikumú és kultúrájú állam volt. Eleinte fejedelemségek laza halmaza, később erősen centralizált állam, amelynek keretein belül megindult egy olyan egységesedés, ami később néppé váláshoz vezetett.
A déli Transzkaukázia vegyes eredetű lakossága az urartui–asszír, majd méd–perzsa konfrontációk idején nagyjából egynyelvű és kultúrájú néppé kovácsolódott össze, és magukatḫay néven nevezték.Ḫay népe vélhetően ahettitaékírásos forrásokbólḪayaša (Hajasa) néven ismert területről kapta a nevét. Hajasa az i. e. 8. században függetlenné vált Urartutól, majd a 7. századbanArme elfoglalásával katonailag is jelentős középhatalommá vált. Arme királyságában éltek azarme-törzsek.I. Dareioszbehisztuni feliratain márArminia névvel szerepel a térség, ebből lett azArmenia. Aḫay terjeszkedés olvasztotta egy néppé az urtartui törzseket, mégis ettől kezdveArme nevéből perzsa közvetítésselörményként ismerjük őket.
Az örmény területeket a későasszír korbanmédek foglalták el. Az örmény előkelőség mind a médek, mind az őket követő perzsák ellen többször lázadt fel. Utoljára I. Dareiosz alatt, amikor a felkelést egy perzsa oldalon álló arisztokrata, Dādaršiš segítségével verték le.
Az örmény életmódrólXenophónAnabaszisza ad némi tájékoztatást. Ekkor még nemzetségi közösségben(tun) éltek. Atun rokon nagycsaládok összessége(erd). Létezett már a rabszolgatartás és a vagyoni differenciálódás, az addig nem hasznosítottugar területeket (örményülagarak) a nemzetségfők foglalták el, és rabszolgákkal műveltették. Az önellátó gazdálkodást épp az időben kezdte felváltani a piacra termelés, Xenophón idejében a bor volt a leggyakoribb kiviteli termék.[1]
Az örmény mitológiáról is a perzsa hódoltság korából származnak az első ismeretek. Az ősök kultuszai mellett népes panteon alakult ki. Ebben a főistenḪayk (Hajk). Mellette jelentősAra, a meghaló és feltámadó természetisten, a termékenység istennője,Asztlik, a hadisten,Tork Angel, valamint a vizek és az erő istennője,Narini. Az örmény eposzban kibontakozó mitológiai kép egy része még az asszírok korából ered (Šammu-ramat és Ara háborúja, Hajk ésBél harca), más részük viszont már a méd–perzsa korhoz kötődik (Ervand ésIstuviga, Tigranész ésKürosz küzdelme).
Armenia Magna aperzsa birodalom egyik tartományát, más néven szatrapiáját alkotta. Aszeleukida uralom alatt körzeteit helyi kormányzók igazgatták.III. Antiokhoszmagnésziai veresége (i. e. 189) után az ott élők függetlennek nyilvánították magukat, és egy helyi király,Artaxiász hajtotta uralma alá egész Nagy-Arméniát. Egyik utódjának,Nagy Tigranésznek birodalomépítő törekvései és apontosziVI. Mithridatésszel kötött szövetsége szembeállította az országot Rómával, és azLucullus ésPompeius római hadvezérek hadjáratait követően római védnökség alá került. E protektorátusnak a fenntartásaAugustus és az őt követő császárok nyíltan vallott céljai közé tartozott.
Armenia a két hatalom, Róma és aPártus Birodalom közti állandó harc tárgya lett, mindkettő igyekezett fennhatóságát kiterjeszteni rá. A pártusokat e tekintetben később aSzászánida Birodalom váltotta fel. A pártus Arszakida család oldalágából származó arméniai fejedelmek, aNero általRómában megkoronázottTiridatész utódai általában sikeresen egyensúlyoztak ebben a kiélezett helyzetben, megtartották a pártusok szimpátiáját, miközben Róma-barátságukat hangoztatták. Róma politikája Armeniával szemben csupán rövid időre változott meg, amikorTraianus ideiglenesenprovinciaként a Római Birodalomhoz csatolta az országot (114–116).
Nagy-Armenia volt az első királyság, amely államvallássá tette a kereszténységet a3. század végén,Világosító Szent Gergely térítőmunkája hatására.387-benPerzsia ésKonstantinápoly felosztotta egymás közt az országot, a szászánida uralkodók ezt követő keresztényüldözései számos mártírt követeltek, de egyben felszították az örmény nemzeti érzést is. Azarabok a területet653-ban hódították meg.