Har earstefilmrol hie Kerr yn 'e BritskefilmContraband, út1940, mar by demontaazje waard harsêne út 'e úteinlike ferzje knipt. Har optredens yn har twa folgjende Britske films,Major Barbara enLove on the Dole (beide út1941) waarden lykwols goed ûntfongen. Dêrnei spile se ynHatter's Castle en, asNoarskefersetsstriidster, ynThe Day Will Dawn (beide út1942). Fral dy lêste film wie in grut súkses, en Kerr waard troch it Britskebioskooppublyk keazen tapopulêrste nasjonale filmstjer. Yn1943 spile se trije ferskillendefroulju yn 'ebiografyske filmThe Life and Death of Colonel Blimp. Hoewol't itBritske Leger wegere en wurkje oan dy produksje mei, en ek al miendeWinston Churchill dat de film it oarlochsmoreel fan it Britske folk oantaaste soe, dochs waardColonel Blimp in trochslaand súkses.
Tsjin dy tiid begûn Kerr derop te stean dat har namme útsprutsen wurde moast as [kɑː(ɹ)] (ynstee fan 'e gongberderútspraak [kœː(ɹ)] (lykascur, dat "strjithûn" of "rotsak" betsjut). DeAmerikaanskefilmstudioMetro-Goldwyn-Mayer (MGM) begûn har dêrom letter oan te priizgjen mei deslogan ''Kerr rhymes with Star!" ("Kerr rymt op Stjer!"). Kerr kaam ûnder de oandacht fan MGM troch har rol as in beswierdenon ynBlack Narcissus, út1947, dy't ek yn 'e Feriene Steaten súksesfol wie. Fanwegen harBritsk-Ingelskeaksint en har nei Amerikaanske mjitstêven deftigehâlden en dragen waard se ynHollywood yn 'e iene nei de oare rolcast as in ferfine en reservearre Ingelskedame, lykas ynEdward, My Son (1949), dêr't se har earsteOscar-nominaasje mei yn 'e wacht sleepte. Sels hie se net in soad aardichheid oan sokke rollen, en dêrom griep se eltse kâns ta oarsoartige optredens oan. Sadwaande wie se te sjen yn û.m.King Solomon's Mines (1950), inaventoerefilm dy't op lokaasje ynAfrika opnommen waard; yn itreligieuzeeposQuo Vadis? (1951); en yn 'eremake fanThe Prisoner of Zenda (1952). Yn1952 spile Kerr ek yn twaharkspullen op 'eradio.
Guon fan Kerr har bekendste rollen hie Kerr as de gûvernanteAnna Leonowens yn 'e tsjinst fan 'ekening fanSiam yn 'emusicalferfilmingThe King andI (1956), en as tsjinspylster fanCary Grant ynAn Affair to Remember (1957). Hja waard op 'e nij nominearre foar in Oscar foar bêste aktrise foar har rollen ynThe King andI,Heaven Knows, Mr. Allison,Separate Tables enThe Sundowners. Foar har optreden ynThe King andI wûn se deGolden Globe yn 'e kategory bêste aktrise yn infilmmusical of -komeedzje.
Yn1967 hie Kerr in rol yn 'eJames Bond-parodyCasino Royale, in produksje fanColumbia Pictures dy't net ta deJames Bond-kanon fanEon Productions heart. Kerr hie dêrby de twifelige ear om, mei 46 jier, de âldsteBond-girl ea te wêzen. Yn1969 stimde se der ûnder druk fan 'e hieltyd jongere konkurrinsje yn ta om inneakensêne te dwaan yn 'e filmThe Gypsy Moths; dat wie de iennichste neakensêne fan har hielewurkpaad. Mei't se almar minder ynteressante rollen oanbean krige, en der hieltyd mear fraach neineakenens yn films wie, besleat Kerr oan 'e ein fan 'ejierren sechstich om op te hâlden mei filmwurk, en har ynstee ta te lizzen optillefyzje entoaniel. Hoewol't se nea in Oscar wûn, hat se mei seis nominaasjes yn 'e kategory bêste aktrise noch altyd in rekôr op dat mêd. Yn1994 waard har foar har hieleoeuvre ineare-Oscar takend, nei't se yn1991 ek al in eare-BAFTA ûntfongen hie.
Yn 'e earste helte fan 'ejierren tachtich wûn Kerr nijepopulariteit mei hartillefyzjewurk, û.m. mei har rol asferpleechster yn 'etillefyzjefilmWitness for the Prosecution (1982). Letter wurke se mei har âlde freonRobert Mitchum gear oanReunion at Fairborough. Fierders spile se yn1985 detycoon Emma Harte yn 'eminysearjeA Woman of Substance. Foar dat lêste optreden waard se nominearre foar deEmmy Award yn 'e kategory treflike byrol fan in aktrise yn in beheinde searje. Yn1986, doe't se 65 jier wie, hold Kerr op meiaktearjen.
Kerr wenne jierrenlang yn itSwitserskeKlosters en itSpaanskeMarbella, mar nei geraden dat har sûnens minder waard sette se har wer ynGrut-Brittanje nei wenjen, om tichter by har dochters te wêzen. Peter Viertel bleau lykwols yn Marbella.