Leplutonium est l'élément chimique desymbole Pu et denuméro atomique 94. C'est unmétalradioactiftransuranien de lafamille desactinides. Il se présente sous la forme d'un solide cristallisé dont les surfaces fraîches sont gris argenté mais se couvrent en quelques minutes, en présence d'humidité, d'une couche terne de couleur grise, tirant parfois sur le vert olive, constituée d'oxydes et d'hydrures ; l'accroissement de volume qui en résulte peut atteindre 70 % d'un bloc de plutonium pur, et la substance ainsi formée tend à se désagréger en une poudrepyrophorique.
Plutonium vu par la tranche sur lesalt cake issu du procédé multicycle de réduction directe d'oxyde (MCDOR, an anglaismulticycle direct oxide reduction) : ledioxyde de plutonium PuO2 est dissous dans lechlorure de calcium CaCl2 fondu de820 à 875 °C dans un creuset enoxyde de magnésium MgO pour y être réduit en plutonium métallique[5].
Le plutonium est unmétal de lafamille desactinides présentant, comme la plupart des autres métaux, un aspect argenté brillant comme lenickel. Cependant, au contact de l'air, il se recouvre rapidement d'une couche terne grisâtre, avec des couleurs pouvant tirer sur le jaune ou le vert olive, cette dernière teinte provenant dudioxyde de plutonium[6] PuO2.
Comme leneptunium et l'uranium — et, dans une moindre mesure, leprotactinium — la structure électronique du plutonium auxconditions normales de température et de pression est déterminée par lesorbitales 5f, qui contribuent de manière prépondérante aux liaisons interatomiques. Les distances entre atomes s'en trouvent réduites dans ces matériaux, qui présentent de ce fait unemasse volumique particulièrement élevée : celle du plutonium vaut19,816g/cm3, plus du double de celle de l'einsteinium (8,84g/cm3), qui a pourtant unemasse atomique supérieure. Or les distances interatomiques dans uncristal influencent la largeur desbandes électroniques : plus ces distances sont petites, plus les bandes sont étroites. La bande 5f étant mathématiquement moins large que les bandes 6d et 7s, elle devient ici suffisamment étroite pour tendre à localiser les électrons dans le cristal, dont les propriétés métalliques sont par conséquent fortement dégradées[7]. De là provient toute la complexité du plutonium : compte tenu de la structure de bandes très particulière du matériau, où les bandes 5f et 6d ont des niveaux d'énergie très voisins, les électrons 5f du plutonium sont à la limite entre état localisé et état délocalisé dans le cristal, de sorte qu'une légère variation d'énergie interne suffit pour passer de l'un à l'autre, ce qui se traduit par des modifications brutales des propriétés macroscopiques du matériau.
Conséquence de l'influence des électrons 5f, les cristaux des actinides légers sont moins symétriques que ceux des métaux usuels, car les orbitales 5f sont très directionnelles[8], et contraignent la géométrie des cristaux. Le protactinium cristallise dans lesystème quadratique, moins symétrique que ceux des métaux usuels, tandis que l'uranium et le neptunium cristallisent dans lesystème orthorhombique, encore moins symétrique, et que le plutonium cristallise dans lesystème monoclinique, le moins symétrique de tous. Il s'ensuit que le plutonium à l'état standard est peuductile, peumalléable, peuplastique, et est au contraire plutôt dur et fragile ; on compare souvent ses propriétés mécaniques à celles de lafonte grise[9].
D'une manière générale, la radioactivité désorganise la structure cristalline du plutonium par accumulation dedéfauts cristallins[8]. Cependant, l'auto-irradiation peut également chauffer suffisamment le matériau pour conduire à unrecuit, ce qui contrebalance l'effet précédent pour des températures supérieures à1 000K[12].
On connaît une vingtaine d'isotopes du plutonium. Leplutonium 244 présente lademi-vie la plus longue, avec 80,8 millions d'années, suivi par leplutonium 242, avec 373 300 ans, et leplutonium 239, avec 24 110 ans. Tous les autres isotopes du plutonium ont une demi-vie inférieure à 7 000 ans. Le plutonium présente également huitisomères nucléaires, dont la demi-vie est toujours inférieure à une seconde[14].
Leplutonium 239 est, avec l'uranium 233 et l'uranium 235, l'un des trois principauxisotopes fissiles utilisés par l'industrie nucléaire ou à des fins militaires. Leplutonium 241 est également fortement fissile, c'est-à-dire qu'il peutfissionner sous l'impact d'unneutron thermique en libérant suffisamment d'autres neutrons pour permettre la fission d'autres atomes et entretenir ainsi uneréaction en chaîne ; il est cependant bien plus radioactif que leplutonium 239, et produit, pardésintégration β, de l'américium 241, un fort émetteur departicules α indésirables dans les applications habituelles du plutonium. Soumis à des neutrons thermiques, les isotopes239Pu et241Pu ont une probabilité d'environ3⁄4 de fissionner et d'environ1⁄4 de donner du240Pu et du242Pu respectivement, de sorte que le taux de240Pu dans le plutonium résiduel après une réaction nucléaire est supérieur à celui du plutonium initial.
La présence deplutonium 240 dans une masse deplutonium 239 limite l'intérêt militaire de celui-ci car cet isotope présente un taux defission spontanée supérieur de plus de quatre ordres de grandeur à celui duplutonium 239 — environ 440 fissions/s/g, soit plus de 1 000 neutrons/s/g[17] — ce qui dégrade les performances explosives du matériau et accroît les risques d'explosion incontrôlée[18]. Le plutonium est dit de qualité militaire (weapon-grade) lorsqu'il contient moins de 7 % deplutonium 240, et de qualité combustible (fuel-grade) lorsqu'il en contient moins de 19 %. Le plutonium haute qualité (supergrade), contenant moins de 4 % deplutonium 240, est utilisé, en raison de sa plus faible radioactivité, pour les armes nucléaires devant être conservées à proximité immédiate des équipages, dans lessous-marins nucléaires lanceurs d'engins et les divers types denavires de guerre par exemple[19]. Leplutonium 238 n'est pas fissile mais peut facilement être fissionné sous l'effet de neutrons rapides ainsi que d'uneradioactivité α[15].
Lesradioisotopes du plutonium libèrent une chaleur de désintégration variable selon les isotopes considérés. Cette grandeur est généralement donnée enwatts parkilogramme ou enmilliwatts pargramme. Elle peut atteindre des valeurs significatives dans les pièces en plutonium de grande taille (par exemple, dans lestêtes nucléaires). Tous les isotopes du plutonium libèrent également de faiblesrayonsγ.
Chaleur de désintégration d'isotopes du plutonium[25]
Principale impureté duplutonium 239. La qualité d'un plutonium est généralement exprimée en pourcentage de240Pu. Son taux defission spontanée est défavorable aux applications militaires.
L'élasticité de la phaseδ estanisotrope, pouvant varier d'un facteur six à sept selon les directions[27].
Dans les armes à fission, l'onde de choc qui comprime le noyau (au-delà de quelques dizaines de kilobars) provoque également une transition de la phaseδ vers la formeα, nettement plus dense, ce qui permet d'atteindre plus facilement lacriticité[27].
Lesalliages de plutonium peuvent être obtenus en ajoutant unmétal à du plutonium fondu. Si le métal ajouté est suffisammentréducteur, le plutonium peut être apporté sous forme d'oxydes ou d'halogénures. L'alliage plutonium-gallium et l'alliage plutonium-aluminium, qui stabilisent la phaseδ du plutonium à température ambiante, sont obtenus en ajoutant dutrifluorure de plutonium PuF3 à dugallium ou de l'aluminium fondus, ce qui présente l'avantage d'éviter de manipuler du plutonium métallique, très réactif[28].
Plutonium-gallium Pu-Ga — Alliage principal utilisé pour lamise en forme, l'usinage et lesoudage de pièces en plutonium en évitant les problèmes structurels posés par lestransitions de phasesα–δ. Il est utilisé principalement pour la réalisation d'armes nucléaires à implosion[29].
Plutonium-aluminium Pu-Al — Alternative à l'alliage plutonium-gallium, mais tend à interagir avec lesparticules α en émettant desneutrons, ce qui réduit son intérêt pour réaliser des armes nucléaires. Il peut en revanche être utilisé pour réaliser ducombustible nucléaire[30].
Plutonium-cérium Pu-Ce etplutonium-cérium-cobalt Pu-Ce-Co — Peuvent être utilisés comme combustibles nucléaires.
Uranium-plutonium U-Pu — Avec environ 15 à 30 % d'atomes de plutonium, cet alliage peut être utilisé comme combustible nucléaire poursurgénérateurs. Il estpyrophorique et très sensible à la corrosion au point de s'enflammer ou de se désintégrer au contact de l'air, ce qui nécessite de l'allier à d'autres constituants. L'addition d'aluminium, decarbone ou decuivre n'apporte aucune amélioration notable, tandis que lezirconium et lefer améliorent la résistance à la corrosion, mais ne permettent pas d'éviter la désintégration après plusieurs mois d'exposition à l'air. L'addition detitane ou dezirconium élève lepoint de fusion de l'alliage[31].
Uranium-plutonium-zirconium U-Pu-Zr — Peut être utilisé comme combustible nucléaire, notamment pour surgénérateurs[32],[33]. Le titane et le zirconium accroissent la résistance à la corrosion, réduisent l'inflammabilité et améliorent la ductilité, la résistance, l'usinabilité et les caractéristiques thermiques. L'alliageuranium-plutonium-molybdène U-Pu-Mo présente la meilleure résistance à la corrosion, mais le titane et le zirconium sont préférés aumolybdène en raison de meilleures propriétés physiques[31].
Thorium-uranium-plutonium Th-U-Pu — Étudié comme possible combustible nucléaire pour surgénérateurs[31].
Le plutonium pur à température ambiante présente des surfaces argentées qui ternissent en quelques minutes au contact de l'air[15]. Il présente quatreétats d'oxydation courants ensolution aqueuse, plus un cinquième plus rare[35] :
Un complexe avec du plutonium à l'état d'oxydation formel +2, le [K(2.2.2-cryptand)][PuIICp″3], oùCp″ = C5H3(SiMe3)2, a également été publié[37].
La couleur des solutions d'ions de plutonium dépend à la fois de l'état d'oxydation et de la nature de l'anionacide[38]. C'est ce dernier qui influence le degré de complexation du plutonium.
Pyrophoricité en conditions statiques de morceaux de plutonium[41] (visibles ici rougeoyant au fond d'une boîte métallique).
Le plutonium pur exposé à l'humidité, que ce soit dans l'air ou dans l'argon, se recouvre en quelques minutes d'une couche terne constituée d'un mélange d'oxydes et d'hydrures[26], qui se désagrège en formant une fine poussière volatile dont l'inhalation peut constituer un risque sanitaire sérieux. C'est la raison pour laquelle le plutonium est manipulé dans desboîtes à gants qui préviennent la dispersion atmosphérique de ces poussières.
Plus précisément, le plutonium exposé à l'air sec se recouvre d'une couche dedioxyde de plutonium PuO2 qui assure unepassivation remarquable du métal, réduisant la progression de l'oxydation dans le matériau à une valeur aussi faible que 20 pm/h[41]. En revanche, la présence d'humidité introduit des hydrures PuHx, avec1,9 <x < 3, quicatalysent lacorrosion par l'oxygène O2, tandis que l'humidité en l'absence d'oxygène introduit des oxydes intermédiaires comme le sesquioxyde Pu2O3 qui favorisent la corrosion par l'hydrogène. Enfin, l'humidité en présence d'oxygène conduit à l'oxydation du dioxyde PuO2 pour former un oxyde supérieur PuO2+x sur la couche de dioxyde qui semble favoriser la corrosion du métal dans l'air humide[41].
Les poudres de plutonium, de ses hydrures et de certains oxydes tels que Pu2O3 sontpyrophoriques, c'est-à-dire qu'elles peuvent prendre feu spontanément au contact de l'air à température ambiante, et sont par conséquent manipulées sous atmosphère sèche inerte d'azote N2 ou d'argon Ar. Le plutonium massif ne s'enflamme qu'au-dessus de400 °C. Le Pu2O3 s'échauffe spontanément et se transforme endioxyde de plutonium PuO2, qui est stable dans l'air sec, mais réagit à chaud avec lavapeur d'eau[42]. Les réactions en jeu seraient ainsi :
La valeur dex dépend de lapression partielle d'hydrogène et de la température de réaction. Ces hydrures, qui sont solides cristallisés dans le système cubique à faces centrées, sont rapidement oxydés par l'air, et se dissocient en leurs éléments constituants lorsqu'ils sont chauffés sous vide dynamique, c'est-à-dire avec pompage continu de l'hydrogène libéré.
Cet élément artificiel[43], en raison de sa toxicité radiologique et chimique, est« l'un des éléments les plus préoccupants dans l'environnement » où il a commencé à être libéré par les explosions et essais nucléaires, dès 1945[44]. Le plutonium dans l'environnement provient essentiellement des essais nucléaires atmosphériques, avec 15 PBq de 239Pu, 240 Pu ainsi disséminés selon Harley (1980)[45]. En 2019, l’inventaire mondial de plutonium de qualité militaire stocké en Russie, aux États-Unis, en Chine, au Royaume-Uni, en France, en Inde, au Pakistan, en Corée du Nord et en Israël était de 148 tonnes (environ 340 PBq) (RECNA, 2024)[45],[46]Le plutonium, chimiquement réactif, interagit avec les aérosols et subit des régulations biogéochimiques complexes en milieu aqueux, tandis que le ¹³⁷Cs (généralement émis avec lui), plus inerte, suit principalement des dynamiques physiques[45]. L'étude comparative de leurs cinétiques environnementales a permis d'en mieux cerner les risques respectifs (et d'approfondir la compréhension des mécanismes atmosphériques et océaniques, et aussi de mieux cerner les transformations géophysiques et biogéochimiques induites par les perturbations climatiques)[45].
Le niveau de risque varie considérablement selon la présentation (massique à nanoparticulaire) du plutonium, et selon lesisotopes en jeu. Dans l'air ses principaux isotopes peuvent être le ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu et ²⁴¹Pu. Le ²³⁹Pu et le ²⁴⁰Pu sont les plus abondants et ont des demi-vies très longues (jusqu'à plus de 6 500 ans), ce qui signifie qu'ils restent radioactifs pendant des dizaines de milliers d'années[47]. Les isotopes ²³⁸Pu et ²⁴¹Pu, bien que présents en plus faibles quantités, et dotés de demie-vies radioactives plus courtes (respectivement de 87,7 et 14,1 ans), sont aussi surveillés car radiotoxiques et chimiquement toxiques[45].
Du plutonium a massivement été libéré dans l'atmosphère par les bombes lâchées sur Hiroshima et Nagazaki lors de la seconde guerre mondiale, et par les essais nucléaires américains, notamment dans leSite d'essais du Nevada (principal site d'essais nucléaires des États-Unis entre 1951 et 1992)), ainsi que lors des séries d'essais soviétiques faits sur le polygone nucléaire deSemipalatinsk de 1949 à 1989 (sur les 456 explosions réalisées, plus de 100 furent atmosphériques, causant une contamination radioactive massive), et sur l’archipel de Novaya Zemlya, 130 essais nucléaires ont été réalisés entre 1955 et 1990 par les soviétiques (dont certains étaient atmosphériques), incluant l’essai de laTsar Bomba en 1961, la plus puissante explosion nucléaire jamais réalisée ; 50 mégatonnes). Divers accidents ont aussi libéré du plutonium, dont ceux du Mining and Chemical Combine (GKhK, complexe nucléaire situé àJeleznogorsk (anciennementKrasnoyarsk-26), dans lekraï de Krasnoyarsk, àKrasnoyarsk (en Sibérie centrale), ,Novaya Zemlya. D'autres "évènements" contaminants ont été puis de laCatastrophe nucléaire de Kychtym (aucomplexe nucléaire Maïak près de la ville secrète d'Oziorsk (anciennementTcheliabinsk-40), dans l'oblast de Tcheliabinsk) ; l'accident de Thulé, au Groenland en 1968; l'accident nucléaire de Palomares (au large de l'Espagne en 1966) ; l'accident de Tchernobyl en 1986[48] ; l'accident de Fukushima au Japon en 2011[49], ainsi que les fuites accidentelles de rejets liquides lors del'accident de 2005 de Sellafield (rupture d'une canalisation majeure dans l'usine anglaise de retraitement de Sellafield, la sœur jumelle de l'usine de la Hague)[50],[45] ; avec des retombées jusque dans les zones polaires[51].
Selon le type d'émission, le plutonium peut atteindre lastratosphère ou être confiné à la troposphère. Dans l'air, il se fixe d'abord sur des aérosols, qui sont transportées par les vents et lessivés par les pluies (ce qui fait du plutonium un traceur pour l'étude des mouvements de masses d'air, des phénomènes météorologiques et des zones réellement isolées (grottes souterraines)[45]. Dans l'air, le plutonium (et le 137Cs) se fixent sur des aérosols et se déplacent alors selon des processus physiques et chimiques qui sont ceux des autres aérosols ; mais le plutonium étant chimiquement réactif dans l'eau, sa cinétique y est plus complexe, en lien avec des processus biogéochimiques et géophysiques également à prendre en compte[45].
Une grande partie de ce plutoniumatmosphérique est rapidement lessivé par les pluies et autres eaux météoritiques et tend,in fine, à rejoindre les océans. Depuis 1967, des chercheurs japonais ont analysé sa présence dans l'eau de pluie, la poussière, et les eaux marines[52],[53]. En particulier, le projet international GEOSECS a permis de cartographier sa répartition dans l'océan Pacifique, en surface[54],[55] et en profondeur[56]. Ces travaux ont montré que , contrairement au césium-137 (¹³⁷Cs), qui est essentiellement transporté par des voies physiques (processus d'advection et dediffusion), la cinétique environnementale du plutonium est, elle, très influencé par desprocessus biogéochimiques, via de multiples et complexes interactions avec les organismes vivants, le réseau trophique et les sédiments. Ceci explique qu'on retrouve encore du plutonium dans lacolonne d'eau des océans[57], surtout dans les zones profondes du Pacifique Nord, parfois à plus de 2 000 mètres[58]. Les sédiments marins n'en contiennent qu'une faible partie, sauf près des anciens sites d'essais nucléaires comme les atolls de Bikini et d'Enewetak. La surveillance du plutonium et d'autres radionucléides comme le ¹³⁷Cs et le ¹³⁵Cs permet de mieux comprendre les effets à long terme des activités humaines sur l'environnement et les changements climatiques[45].
Du strict point de vue chimique, le plutonium estcombustible etpyrophorique, de sorte qu'il présente un risque d'incendie.
Il présente aussi une toxicité chimique non négligeable : en tant que métal, il interagit préférentiellement avec certains tissus biologiques (notamment lorsqu'il est oxydé ou sous forme de composés solubles). Bien que sa radioactivité (émission de particules alpha) soit la principale source de danger, sa chimie contribue à sa capacité à être bioaccumulé dans certains organes (foie et os principalement chez l'homme), où il peut provoquer des dommages cellulaires et génétiques. Le plutonium est faiblement absorbé par le tractus gastro-intestinal, mais l'inhalation de particules fines (isues de fumées par exemple) est une voie d'exposition critique, entraînant des effets toxiques à long terme. Il est considéré commecancérogène,mutagène ettératogène, avec des risques accrus de cancerspulmonaires,hépatiques etosseux.
En milieu professionnel, des mesures strictes de confinement et de surveillance médicale sont mises en œuvre pour limiter les risques liés à sa manipulation.
L'accumulation de plutonium dans un volume approchant de lamasse critique est susceptible de conduire au déclenchement d'uneréaction nucléaire émettant une quantité létale deneutrons et derayonsγ[10]. Le risque est d'autant plus grand avec le plutonium que la masse critique duplutonium 239 n'est généralement que le tiers de celle de l'uranium 235[15]. Ce risque est accru en solution en raison de l'effetmodérateur de l'hydrogène de l'eau, quithermalise lesneutrons[35].
Plusieursaccidents de criticité impliquant du plutonium ont été rapportés auXXe siècle, certains ayant entraîné la mort de personnes touchées. Ce fut par exemple le cas aulaboratoire national de Los Alamos le21 août 1945 lors d'une erreur de manipulation de briques encarbure de tungstène utilisées commeréflecteurs de neutrons autour d'une sphère en plutonium de qualité militaire, ce qui causa 25 jours plus tard la mort d'Harry Daghlian Jr., alors chercheur duprojet Manhattan, à la suite d'unsyndrome d'irradiation aiguë consécutif à la dose qu'il a reçue, estimée à 5,1 Sv[59],[60]. Neuf mois plus tard,Louis Slotin mourut également à Los Alamos d'un accident semblable en manipulant des réflecteurs enbéryllium autour de la même sphère en plutonium, appeléedemon core[61]. Toujours à Los Alamos, un accident différent est survenu en, coûtant la vie à un laborantin, nomméCecil Kelley, lors d'une opération de purification du plutonium, à la suite de la formation d'une masse critique dans un récipient de mélange. D'autres accidents de ce type se sont produits à travers le monde, que ce soit auxÉtats-Unis, enUnion soviétique, auJapon ou dans d'autres pays[62].
Ainsi, lesrayonsγ traversent tous lestissus et touchent l'ensemble de l'organisme, tandis que lesrayons β sont moins pénétrants et que lesrayons α ne franchissent pas l'épiderme mais sont bien plus énergétiques (quelques mégaélectron-volts, contre quelques kiloélectron-volts pour les rayons β etγ). Ainsi, lesparticules α sont dangereuses lorsqu'elles sont émises au sein même des tissus par le plutonium absorbé[40]. Le principal risque est l'inhalation de particules contenant du plutonium, notamment sous forme dedioxyde de plutonium PuO2, qui se forme rapidement au contact de l'air et qui tend à se désagréger en fines poussières en présence d'humidité. On a ainsi montré une incidence accrue defibrose pulmonaire[65],[66] et decancer du poumon chez des salariés du secteur nucléaire[67]. Le risque de cancer du poumon croît lorsque la dose équivalente de plutonium inhalé atteint 400 mSv[68]. En revanche, l'ingestion ne permet d'absorber que 0,04 % du PuO2 ingéré[40]. Les risques concernent également les os, où le plutonium s'accumule, ainsi que le foie, où il est concentré[10].
Tous les isotopes du plutonium ne présentent pas le même niveau de radiotoxicité. Le plutonium de qualité militaire, constitué à plus de 92 % deplutonium 239, présente ainsi une radiotoxicité plutôt modérée[69], en raison de sonactivité massique plus faible que celle duplutonium 240 et surtout duplutonium 238. Leplutonium 241 a une activité un millier de fois plus élevée, émettant desrayons β qui sont plus pénétrants que lerayonnement α, bien qu'un millier de fois moins énergétiques.
Leplutonium 238 présente la plus forte radiotoxicité, tandis que leplutonium 241, dont la concentration dans le plutonium croît avec le temps, produit rapidement de l'américium 241, qui émet desrayonsγ énergétiques susceptibles d'exposer l'environnement à une irradiation significative[70].
L'apparition de fibroses et de tumeurs pulmonaires a été mise en évidence chez le chien et le rat après inhalation de composés peu solubles tels que les oxydes de plutonium : la relation dose-effet mise en évidence comporte un seuil d'apparition des tumeurs pour une dose au poumon autour de 1 Gy[72],[73]. Ce seuil d'apparition des tumeurs correspondrait chez l'homme à un dépôt pulmonaire d'environ 200 kBq, soit 87 µg) de239PuO2[72].
Le plutonium présente un risque d'incendie, particulièrement lorsqu'il est sous forme de poudre finement divisée. En présence d'humidité, il forme à sa surface deshydrures qui sontpyrophoriques et sont susceptibles de prendre feu à température ambiante. Le risque est réel, et s'est matérialisé en 1969 par un important feu de plutonium aulaboratoire national de Rocky Flats[74]. L'accroissement de volume résultant de l'oxydation du plutonium peut atteindre 70 % et briser les récipients de confinement[42]. La radioactivité de ce métal combustible constitue un risque supplémentaire.
L'oxyde de magnésium MgO est sans doute la substance la plus efficace pour éteindre un feu de plutonium : il refroidit le métal en agissant commedissipateur thermique tout en coupant l'alimentation en oxygène de lacombustion. Afin de prévenir les risques d'incendie, il est recommandé de manipuler le plutonium sous atmosphère sèche inerte[42].
Le plutonium présente la toxicité d'unmétal lourd au même titre que l'uranium, par exemple, si ce n'est qu'elle varie selon l'isotope concernée, sa présentation, selon le fait qu'il est inhalé ou ingéré, et qu'elle est moins documentée que celle de la plupart des autres métaux lourds. Les études des années 1970/1980 ne placent pas la toxicité chimique comme risque majeur associé au plutonium[75],[76]. Plusieurs populations exposées à des poussières de plutonium ont été suivies de près afin d'évaluer l'impact sur leur santé de leur contamination au plutonium[77], comme les personnes résidant à proximité de sites d'expérimentation nucléaires atmosphériques lorsqu'ils étaient autorisés, les personnes travaillant dans des installations nucléaires, les rescapés dubombardement atomique de Nagasaki, voire des patients « en phase terminale » de maladies mortelles à qui a été injecté du plutonium dans les années 1945-1946 pour en observer lamétabolisation dans lecorps humain. Ces études ne montrent généralement pas de toxicité particulièrement élevée pour le plutonium, avec des exemples de cas célèbres comme celui d'Albert Stevens, cité parBernard Cohen(en)[76], qui vécut jusqu'à un âge avancé après avoir subi des injections de plutonium. Plusieurs dizaines de chercheurs dulaboratoire national de Los Alamos ont également inhalé des quantités significatives de poussières de plutonium dans lesannées 1940 sans développer de cancer du poumon[78].
Certains discours antinucléaires[79],[80],[81],[82],[83],[84] affirment que « l'ingestion d'un seul millionième de gramme est fatale », ce qui n'est pas étayé par la documentation existante[85]. Les données épidémiologiques des membres du « club desUPPU[d] », c'est-à-dire des 26 personnes ayant travaillé aulaboratoire national de Los Alamos sur du plutonium et en ayant ingéré au point qu'il était suivi dans les urines, montrent par exemple une mortalité et un taux de cancers inférieurs à la moyenne[86].
L'affirmation selon laquelle « Il suffirait de quelques centaines de grammes de plutonium répandue uniformément sur terre, pour y effacer toute forme de vie humaine »[84] n'est pas non plus conforme aux données disponibles. On estime en effet que la dispersion d'une masse de l'ordre du kilogramme sur une surface de quelques centaines de kilomètres carrés (soit dans un rayon d'environ 10 km) conduit à une contamination inférieure au centième de microgramme par mètre carré[83],[87], de sorte quelques centaines de grammes répartis uniformément à la surface de la Terre seraient bien en deçà de toute quantité détectable.
Il convient cependant de distinguer laradiotoxicité duplutonium 238, qui est particulièrement élevée, de celle duplutonium 239 employé par l'armée et l'industrie nucléaire, dont la radioactivité spontanée est sensiblement moindre. Ces deuxisotopes sont produits en quantités très différentes, par des circuits distincts et pour des usages qui n'ont aucun rapport : leplutonium 238 est produit à raison de quelques kilogrammes essentiellement comme source d'énergie embarquée pourgénérateur thermoélectrique à radioisotope, tandis que leplutonium 239 est produit à raison de plusieurs tonnes pour tirer profit de sa nature d'isotope fissile dans des réacteurs nucléaires ou des armes nucléaires[88].
On estime que chez l'Homme, 10 % du plutonium qui a franchi la barrière intestinale ou pulmonaire quitte le corps (via l'urine, et les excréments). Le reste après passage dans le sang se fixe pour moitié dans lefoie et pour moitié dans lesquelette, où il demeure très longtemps et pour partie à vie (Le DOE américain estime que lademi-vie dans l'organe est respectivement de 20 et 50 ans pour le foie et l'os, selon des modèles simplifiés ne tenant pas compte de redistributions intermédiaires (en cas defracture et/ou deménopause (cf. décalcification) et lors du recyclage normal de l'os, etc). Le DOE précise que le taux accumulé dans le foie et le squelette dépend aussi de l'âge de l'individu (l'absorption dans le foie augmente avec l'âge), et qu'en fait, le plutonium se fixe d'abord sur la surface corticale et trabéculaire des os avant d'être lentement redistribué dans tout le volume minéral osseux.
Ainsi, lesrayonsγ traversent tous lestissus et touchent l'ensemble de l'organisme, tandis que lesrayons β sont moins pénétrants et que lesrayons α ne franchissent pas l'épiderme mais sont bien plus énergétiques (quelques mégaélectron-volts, contre quelques kiloélectron-volts pour les rayons β etγ). Ainsi, lesparticules α sont dangereuses lorsqu'elles sont émises au sein même des tissus par le plutonium absorbé[40]. Le principal risque est l'inhalation de particules contenant du plutonium, notamment sous forme dedioxyde de plutonium PuO2, qui se forme rapidement au contact de l'air et qui tend à se désagréger en fines poussières en présence d'humidité. On a ainsi montré une incidence accrue defibrose pulmonaire[65],[66] et decancer du poumon chez des salariés du secteur nucléaire[67]. Le risque de cancer du poumon croît lorsque la dose équivalente de plutonium inhalé atteint 400 mSv[68]. En revanche, l'ingestion ne permet d'absorber que 0,04 % du PuO2 ingéré[40]. Les risques concernent également les os, où le plutonium s'accumule, ainsi que le foie, où il est concentré[10].
Tous les isotopes du plutonium ne présentent pas le même niveau de radiotoxicité. Le plutonium de qualité militaire, constitué à plus de 92 % deplutonium 239, présente ainsi une radiotoxicité plutôt modérée[69], en raison de sonactivité massique plus faible que celle duplutonium 240 et surtout duplutonium 238. Leplutonium 241 a une activité un millier de fois plus élevée, émettant desrayons β qui sont plus pénétrants que lerayonnement α, bien qu'un millier de fois moins énergétiques.
Leplutonium 238 présente la plus forte radiotoxicité, tandis que leplutonium 241, dont la concentration dans le plutonium croît avec le temps, produit rapidement de l'américium 241, qui émet desrayonsγ énergétiques susceptibles d'exposer l'environnement à une irradiation significative[70].
L'apparition de fibroses et de tumeurs pulmonaires a été mise en évidence chez le chien et le rat après inhalation de composés peu solubles tels que les oxydes de plutonium : la relation dose-effet mise en évidence comporte un seuil d'apparition des tumeurs pour une dose au poumon autour de 1 Gy[72],[73]. Ce seuil d'apparition des tumeurs correspondrait chez l'homme à un dépôt pulmonaire d'environ 200 kBq, soit 87 µg) de239PuO2[72].
Le plutonium présente un risque d'incendie, particulièrement lorsqu'il est sous forme de poudre finement divisée. En présence d'humidité, il forme à sa surface deshydrures qui sontpyrophoriques et sont susceptibles de prendre feu à température ambiante. Le risque est réel, et s'est matérialisé en 1969 par un important feu de plutonium aulaboratoire national de Rocky Flats[74]. L'accroissement de volume résultant de l'oxydation du plutonium peut atteindre 70 % et briser les récipients de confinement[42]. La radioactivité de ce métal combustible constitue un risque supplémentaire.
L'oxyde de magnésium MgO est sans doute la substance la plus efficace pour éteindre un feu de plutonium : il refroidit le métal en agissant commedissipateur thermique tout en coupant l'alimentation en oxygène de lacombustion. Afin de prévenir les risques d'incendie, il est recommandé de manipuler le plutonium sous atmosphère sèche inerte[42].
Le plutonium présente la toxicité d'unmétal lourd au même titre que l'uranium, par exemple, mais elle est moins documentée que celle de ce dernier, et les études ne placent pas la toxicité chimique comme risque majeur associé au plutonium[75],[76]. Plusieurs populations exposées à des poussières de plutonium ont été suivies de près afin d'évaluer l'impact sur leur santé de leur contamination au plutonium[77], comme les personnes résidant à proximité de sites d'expérimentation nucléaires atmosphériques lorsqu'ils étaient autorisés, les personnes travaillant dans des installations nucléaires, les rescapés dubombardement atomique de Nagasaki, voire des patients « en phase terminale » de maladies mortelles à qui a été injecté du plutonium dans les années 1945-1946 pour en observer lamétabolisation dans lecorps humain. Ces études ne montrent généralement pas de toxicité particulièrement élevée pour le plutonium, avec des exemples de cas célèbres comme celui d'Albert Stevens, cité parBernard Cohen(en)[76], qui vécut jusqu'à un âge avancé après avoir subi des injections de plutonium. Plusieurs dizaines de chercheurs dulaboratoire national de Los Alamos ont également inhalé des quantités significatives de poussières de plutonium dans lesannées 1940 sans développer de cancer du poumon[78].
Certains discours antinucléaires[79],[80],[81],[82],[83],[84] affirment que « l'ingestion d'un seul millionième de gramme est fatale », ce qui n'est pas étayé par la documentation existante[85]. Les données épidémiologiques des membres du « club desUPPU[e] », c'est-à-dire des 26 personnes ayant travaillé aulaboratoire national de Los Alamos sur du plutonium et en ayant ingéré au point qu'il était suivi dans les urines, montrent par exemple une mortalité et un taux de cancers inférieurs à la moyenne[86].
L'affirmation selon laquelle « Il suffirait de quelques centaines de grammes de plutonium répandue uniformément sur terre, pour y effacer toute forme de vie humaine »[84] n'est pas non plus conforme aux données disponibles. On estime en effet que la dispersion d'une masse de l'ordre du kilogramme sur une surface de quelques centaines de kilomètres carrés (soit dans un rayon d'environ 10 km) conduit à une contamination inférieure au centième de microgramme par mètre carré[83],[87], de sorte quelques centaines de grammes répartis uniformément à la surface de la Terre seraient bien en deçà de toute quantité détectable.
Il convient cependant de distinguer laradiotoxicité duplutonium 238, qui est particulièrement élevée, de celle duplutonium 239 employé par l'armée et l'industrie nucléaire, dont la radioactivité spontanée est sensiblement moindre. Ces deuxisotopes sont produits en quantités très différentes, par des circuits distincts et pour des usages qui n'ont aucun rapport : leplutonium 238 est produit à raison de quelques kilogrammes essentiellement comme source d'énergie embarquée pourgénérateur thermoélectrique à radioisotope, tandis que leplutonium 239 est produit à raison de plusieurs tonnes pour tirer profit de sa nature d'isotope fissile dans des réacteurs nucléaires ou des armes nucléaires[88].
On estime que chez l'Homme, 10 % du plutonium qui a franchi la barrière intestinale ou pulmonaire quitte le corps (via l'urine, et les excréments). Le reste après passage dans le sang se fixe pour moitié dans lefoie et pour moitié dans lesquelette, où il demeure très longtemps et pour partie à vie (Le DOE américain estime que lademi-vie dans l'organe est respectivement de 20 et 50 ans pour le foie et l'os, selon des modèles simplifiés ne tenant pas compte de redistributions intermédiaires (en cas defracture et/ou deménopause (cf. décalcification) et lors du recyclage normal de l'os, etc). Le DOE précise que le taux accumulé dans le foie et le squelette dépend aussi de l'âge de l'individu (l'absorption dans le foie augmente avec l'âge), et qu'en fait, le plutonium se fixe d'abord sur la surface corticale et trabéculaire des os avant d'être lentement redistribué dans tout le volume minéral osseux.
Lecombustible nucléaire usagé provenant deréacteurs à eau légère conventionnels contient un mélange d'isotopes238Pu,239Pu,240Pu et242Pu. Ce mélange n'est pas suffisamment enrichi enplutonium 239 pour permettre la réalisation d'armes nucléaires mais peut êtrerecyclé encombustible MOX. Lescaptures neutroniques accidentelles au cours de laréaction nucléaire accroissent la quantité deplutonium 240 et deplutonium 242 chaque fois que le plutonium est irradié dans un réacteur àneutrons thermiques de sorte que, à l'issue d'un premier cycle, le plutonium ne peut plus être utilisé que par desréacteurs à neutrons rapides. Si de tels réacteurs ne sont pas disponibles, ce qui est généralement le cas, le plutonium en excès est généralement éliminé en formant desdéchets radioactifs à vie longue. La volonté de réduire la quantité de tels déchets et de les valoriser a poussé à réaliser davantage de réacteurs à neutrons rapides[108].
Leprocédé chimique le plus courant, ditPUREX (de l'anglaisplutonium-uranium extraction), permet le retraitement du combustible nucléaire usé en extrayant le plutonium qu'il contient afin de former un mélange d'oxydes (avec de l'uranium provenant d'autres exploitations) ditcombustible MOX (de l'anglaismixed oxides), essentiellement dudioxyde d'uranium UO2 et dudioxyde de plutonium PuO2, pouvant être utilisé à nouveau dans certains réacteurs nucléaires. Du plutonium de qualité militaire peut être ajouté à ce mélange pour en accroître les performances énergétiques. Le MOX peut être utilisé dans les réacteurs à eau légère et contient environ 60 kg par tonne de combustible ; après quatre années d'utilisation, les trois quarts du plutonium sont consommés. Lessurgénérateurs sont conçus afin d'optimiser l'utilisation des neutrons produits au cours de la réaction nucléaire en les utilisant pour produire, à partir d'atomes fertiles, davantage de matériaufissile qu'ils en consomment[108].
Le MOX est utilisé depuis lesannées 1980, notamment enEurope. LesÉtats-Unis et laRussie ont signé, en, l'Accord de gestion et de traitement du plutonium (ou PMDA, pour l'anglais,Plutonium Management and Disposition Agreement) par lequel ils entendent éliminer 34 tonnes de plutonium de qualité militaire ; leDOE américain prévoit d'avoir recyclé cette masse de plutonium en MOX avant la fin de l'année 2019[109].
Le MOX accroît le rendement énergétique total. Une barre de combustible nucléaire est retraitée après une utilisation de trois ans afin d'en extraire les déchets, qui représentent alors environ 3 % de la masse totale de ces barres[40]. Les isotopes d'uranium et de plutonium produits au cours de ces trois années d'exploitation[f] sont laissés dans la barre de combustible, qui retourne dans un réacteur pour y être utilisé. La présence degallium jusqu'à hauteur de 1 % pondéral dans le plutonium de qualité militaire peut interférer avec l'utilisation à long terme de ce matériau dans un réacteur à eau légère[110].
Leplutonium 238 a unedemi-vie de 87,74 ans. Il émet une grande quantité d'énergie thermique accompagnée de faibles flux deneutrons et dephotons d'énergiegamma. Un kilogramme de cet isotope peut dégager une puissance thermique d'environ 570 W. Il émet principalement desparticules α d'énergie élevée mais qui sont faiblement pénétrantes, de sorte qu'il ne nécessite qu'un blindage léger. Une feuille de papier suffit pour arrêter des rayons α[112].
Ces caractéristiques font de cet isotope du plutonium une source thermique particulièrement intéressante pour les applications embarquées devant fonctionner sans possibilité de maintenance directe pendant la durée d'une vie humaine. Il a par conséquent été utilisé comme source de chaleur dans lesgénérateurs thermiques à radioisotope (RTG, pourradioisotope thermoelectric generator) etéléments chauffants à radioisotope (RHU, pourradioisotope heater unit) comme ceux des sondesCassini-Huygens[113],Voyager,Galileo etNew Horizons, ainsi que leroverCuriosity deMars Science Laboratory.
Le plutonium 238 a également été utilisé avec succès pour alimenter desstimulateurs cardiaques afin d'éviter les interventions chirurgicales répétées pour remplacer la source d'énergie[115]. Leplutonium 238 a depuis été largement remplacé dans cet usage par lespiles au lithium, mais il restait encore en 2003 entre 50 et 100 patients aux États-Unis équipés de stimulateurs cardiaques alimentés auplutonium 238[116].
Le plutonium étant susceptible d'être utilisé à des fins militaires et/ou deterrorisme nucléaire, il fait l'objet de nombreux textes et conventions internationaux, visant à en prévenir laprolifération. Pour ce qui concerne le plutonium recyclé à partir de combustible nucléaire usé, il présente un risque limité pourla prolifération en raison de sa contamination élevée en isotopes non fissiles tels que leplutonium 240 et leplutonium 242, dont l'élimination n'est pas réalisable.
Mais un réacteur opérant avec untaux de combustion très faible produit peu de ces isotopes indésirables, laisse donc un matériau nucléaire potentiellement utilisable à des fins militaires. Le plutonium de qualité militaire est censé être constitué au moins de 92 % deplutonium 239, mais il est techniquement possible de faire exploser unebombe nucléaire sale ou de faible puissance à partir de plutonium ne contenant que 85 % deplutonium 239[h]. Le plutonium produit par un réacteur à eau légère avec un taux de combustion normal contient généralement moins de 60 % deplutonium 239, 10 % deplutonium 241fissile et jusqu'à 30 % d'isotopes indésirablesplutonium 240 et 242. On ignore s'il est possible de faire exploser un engin nucléaire constitué d'un tel matériau, cependant un tel engin pourrait probablement répandre de la matière radioactive sur une surface étendue.
Les efforts conjoints des États-Unis et de la Russie visant à réduire bilatéralement leurs stocks de plutonium militaire sont actuellement bloqués à la suite d'une décision des États-Unis de diluer le risque en enfouissant et confinant ses excédents de plutonium de qualité militaire dans un dépôt géologique[118]. De nombreux analystes pensaient ou affirmaient que la récupération de ce plutonium enfoui nécessiterait des opérations minières à une échelle suffisante pour rendre de telles "mines" observables par les satellites ou d'autres moyens et donc évitables[118]. La Russie a critiqué cette approche comme impermanente et trop facilement réversible[118]. Une étude récente (2022) de Tracy et Ewing a conclu que l'utilisation de techniques minières avancées (telles que l'extraction par dissolution saline et la lixiviation in situ) a été négligée dans les analyses précédentes ; elles permettraient effectivement une récupération rapide et clandestine du plutonium enfoui ; l'enfouissement produirait donc une nouvelle ressource géologique de plutonium[118]
L'Agence internationale de l'énergie atomique classifie donc tous lesisotopes du plutonium, qu'ils soient fissiles ou non, comme matériau directement utilisable à des fins nucléaires, c'est-à-dire comme matériau nucléaire qui peut être utilisé pour la fabrication d'explosifs nucléaires sanstransmutation nienrichissement supplémentaire. En France, le plutonium est une matière nucléaire dont la détention est réglementée par lechapitre III ducode de la Défense[119].
Une faible disponibilité en uranium naturel est souvent perçue comme une contrainte dans les programmes nucléaires des Etats ; cette contrainte peut paradoxalement conduire à exacerber le risque de prolifération[120]. En effet, un État manquant d'uranium peut chercher à optimiser ses ressources en recyclant plus d'uranium retraité et/ou en utilisant de l'uranium légèrement appauvri, mais il va alors maintenir, voire d'augmenter, sa production de plutonium — matière fissile de choix pour les armes nucléaires — sans besoin d'un apport initial accru en uranium naturel. Dans un réacteur dit "militaire" (produisant du plutonium de qualité militaire via des cycles courts), utiliser ces formes alternatives d'uranium peut multiplier la production de plutonium (par deux à cinq !), ce qui permet de contourner les mesures anti-prolifération, de manière opaques (les estimations extérieures sont plus difficiles) et plus dangereuse (plus de plutonium disponible signifie plus d'ogives potentielles)[120]. Une pénurie d'uranium ne freine donc pas nécessairement un programme militaire, elle peut même le rendre plus agressif. L'inventaire des ressources en uranium naturel d'un pays ne suffit pas à limiter ce risque, les experts, de l'AIEA notamment, doivent finement scruter les pratiques de recyclage et les choix technologiques qui peuvent transformer une limite supposée en accélérateur de prolifération[120].
En raison de sa demi-vie relativement courte à l'échelle géologique, le plutonium naturel remontant à unenucléosynthèse primordiale des supernovae avant l'accrétion du système solaire a depuis longtemps disparu. On sait que certains isotopes du Plutonium (ex : plutonium-244 dont la demi-vie est estimée à environ 80 millions d'années, étaient naturellement présents dans l'environnement terrestre lors des premiers temps géologiques, peu après la formation de la planète il y a environ 4,5 milliards d'années. Il aurait été incorporé à partir des poussières cosmiques qui ont formé la Terre, et donc présent dans les roches primitives de la croûte terrestre durant l'Hadéen (entre −4,6 et −4,0 Ga). Des traces fossiles de sa désintégration en témoignent, identifiées dans certains minéraux anciens, notamment par l'analyse des isotopes de xénon produits comme éléments fils. Son existence passée est aussi attestée par des études isotopiques faites sur des météorites et des roches très anciennes.
Il a ensuite été localement produit plus massivement (et existe encore en quantités infimes) sous forme de239Pu dans desstructures géologiques particulières, où de l'uranium a été naturellement concentré par des processus géologiques il y a environ2 milliards d'années, pour atteindre unecriticité suffisante pour engendrer uneréaction nucléaire naturelle. Son taux de formation dans le minerai d'uranium a ainsi été accéléré par des réactions nucléaires rendues possibles par unaccident de criticité naturel. C'est le cas sur le site duréacteur nucléaire naturel d'Oklo.
On sait, depuis 1942 grâce à deux chimistes américains (Charles A Levine et Glenn T Seaborg), que le plutonium est unélément chimique extrêmement rare dans la nature ; présent à l'état de traces quasi-indétectables dans quelques minerais (pechblende,monazite,carnotite etfergusonite, et alors uniquement sous forme d'isotope ²³⁹Pu, probablement issu d'une capture de neutrons par l'uranium ²³⁸, suivi de désintégrations successives (U²³⁴ + n → U²³⁵ → Np²³⁹ → Pu²³⁹)[121]. Les sources de neutrons responsables de cette transmutation incluent la fission spontanée de l'uranium, les réactions (α,n) induites par les particules alpha des éléments lourds, ainsi que les rayons cosmiques. Dans les minerais riches en uranium comme la pechblende, la fission spontanée et les réactions (α,n) dominent, tandis que dans les minerais à faible teneur en uranium, comme ceux à base de thorium, les réactions (α,n) sont prépondérantes. Dans un conenré de pechblende d'origine canadienne, ces auteurs ont estimé la teneur en en plutonium y était d'environ une partie pour 10¹⁴ en poids. Le taux d'atomes de plutonium est encore plus faible dans les minerais qui contiennent des impuretés absorbant les neutrons. Des publications font état d'observations de traces infimes deplutonium 244 naturel[122], ainsi que deplutonium 239, dans lesminerais d'uranium naturel (de même que duneptunium), où il résulte de l'irradiation de l'uranium par le très faible taux deneutrons créés par la désintégration spontanée de l'uranium.
Dans le monde actuel, il est presque exclusivement produit par l'homme, de 1940 à nos jours. L'isotope238Pu a été produit en 1940 en bombardant une cible d'uranium par dudeutérium aucyclotron deBerkeley[124]. Durant leprojet Manhattan, leplutonium 239 avait le nom de code49, le '4' étant le dernier chiffre de94 (le numéro atomique) et le '9', le dernier chiffre de 239, la masse atomique de l'isotope utilisé pour la bombe, le239Pu[125].
Dans les centrales nucléaires, duplutonium 238 est formé parallèlement auplutonium 239, par la chaîne de transformation commençant par l'uranium 235 fissible.
L'uranium 235 qui capture un neutron thermique peut se stabiliser par émission d'unrayonnementγ dans 16 % des cas. Il forme alors un atome236U, relativement stable (demi-vie de 23 millions d'années).
Une deuxième capture neutronique le transforme en237U (pour mémoire, des noyaux238U peuvent également subir une réaction(n, 2n) qui les transforme en237U par perte d'un neutron). L'uranium 237 est instable avec unedemi-vie de 6,75 jours, et se transforme parémission β− enneptunium 237, relativement stable (demi-vie de 2,2 millions d'années).
Une troisième capture neutronique transforme le noyau enneptunium 238, instable de demi-vie 2,1 jours, qui se transforme enplutonium 238 parémission β−.
Le plutonium 238, d'une demi-vie de 86,41 ans, est un émetteur très puissant derayonnement α. En raison de son activité massique α etγ élevée, il est utilisé commesource de neutrons (par « réaction α » avec des éléments légers), comme source de chaleur et comme source d'énergie électrique (générateurs thermoélectriques à radiositopes). Les utilisations du238Pu pour produire de l'électricité sont cantonnées aux utilisations spatiales, et, par le passé, à certains stimulateurs cardiaques.
On prépare le plutonium 238 à partir de l'irradiation neutronique duneptunium 237, un actinide mineur récupéré pendant le retraitement, ou à partir de l'irradiation de l'américium, en réacteur. Dans les deux cas, pour extraire leplutonium 238 des cibles, on les soumet à un traitement chimique, comportant une dissolution nitrique.
Il n'y a qu'environ 700 g/t deneptunium 237 dans le combustible des réacteurs à eau ordinaire irradié pendant 3 ans, et il faut l'extraire sélectivement.
L'irradiation de l'uranium 238 dans les réacteurs nucléaires génère duplutonium 239 par capture deneutrons. Dans un premier temps, un atome d'uranium 238 capture un neutron et se transforme transitoirement enuranium 239. Cette réaction de capture est plus facile avec des neutrons rapides qu'avec des neutrons thermiques, mais est présente dans les deux cas.
Leneptunium 239 est également instable, et subit à son tour unedécroissance β− (avec une demi-vie de 2,36 jours) qui le transforme enplutonium 239 relativement stable (demi-vie de 24 000 ans).
Leplutonium 239 estfissile, et il peut donc contribuer à laréaction en chaine duréacteur. De ce fait, pour le bilan énergétique d'unréacteur nucléaire, le potentiel énergétique de l'uranium présent dans le réacteur comprend non seulement celui de l'uranium 235 initialement présent, mais également celui de l'uranium 238 fertile qui aura été transmuté en plutonium.
Soumis à unflux neutronique en réacteur, le plutonium 239 peut également capturer un neutron sans subir de fission. Quand le combustible subit des périodes d'irradiation de plus en plus longues, les isotopes supérieurs s'accumulent de cette manière, en raison de l'absorption de neutrons par leplutonium 239 et ses produits. Il se forme ainsi des isotopes240Pu,241Pu,242Pu, jusqu'au243Pu instable qui se désintègre enaméricium 243.
L'isotope intéressant par son caractère fissile est le239Pu, relativement stable à échelle humaine (24 000 ans).
Le rythme de production d'un isotope dépend de la disponibilité de son précurseur, qui doit avoir eu le temps de s'accumuler. Dans un combustible neuf, le239Pu se forme donc linéairement en fonction du temps, la proportion de240Pu augmente suivant une loi au carré du temps (en t2), celle de241Pu suivant une loi au cube du temps (en t3), et ainsi de suite.
Ainsi, quand on utilise un réacteur spécifique pour la fabrication du « plutonium militaire », le combustible utilisé pour la production du plutonium aussi bien que les cibles et la couverture s'il y en a, sont extraits après un bref séjour (quelques semaines) dans le réacteur afin d'avoir l'assurance que leplutonium 239 est aussi pur que possible. En revanche, pour des usages civils, une brève irradiation n'extrait pas toute l'énergie que le combustible peut produire. On n'enlève donc le combustible des réacteurs électrogènes qu'après un séjour beaucoup plus long (trois ou quatre ans).
En première approximation, un réacteur produit typiquement0,8 atome de239Pu pour chaque fission de235U, soit un gramme de plutonium par jour et parMW de puissance thermique (les réacteurs à eau légère produisant moins que les graphite-gaz). Ainsi, en France, les réacteurs nucléaires produisent chaque année environ11 tonnes de plutonium[126].
Le241Pu est également fissile, mais extrêmement radioactif (demi-vie de14,29 ans). En outre il se désintègre en produisant de l'américium 241neutrophage, qui réduit par son accumulation éventuelle l'efficacité des dispositifs nucléaires militaires ou civils.
Le242Pu a une durée de vie beaucoup plus longue que les précédents (373 000 ans). Il n'est pas fissile en neutrons thermiques. Sasection efficace est beaucoup plus faible que celle des autres isotopes ; le recyclage successif du plutonium en réacteur tend donc à accumuler le plutonium sous cette forme très peu fertile.
Leplutonium 244, l'isotope le plus stable d'unedemi-vie de80 millions d'années, ne se forme pas dans les réacteurs nucléaires. En effet, les captures neutroniques successives partant de l'uranium 239 conduisent au243Pu, de très faible demi-vie (de l'ordre de cinq heures). Même dans des réacteurs « à haut flux », le243Pu se transforme rapidement en243Am, sans avoir le temps de capturer un neutron supplémentaire pour former le244Pu.
En revanche, des flux neutroniques plus importants permettent cette formation. Il est synthétisé lors desexplosions nucléaires ou parnucléosynthèse stellaire lors de l'explosion d'unesupernova. Ainsi, en 1952, l'explosion de la première bombe thermonucléaire américaine (testIvy Mike) a ainsi produit deuxradioisotopes alors encore inconnus : leplutonium 244 (244Pu) et le plutonium 246 (246Pu). Lestraces de244Pu dans l'environnement sont généralement attribuées auxessais nucléaires atmosphériques ainsi qu'à des reliquats de244Pu primordial.
Après près de70 ans d'une production mondiale toujours croissante, les stocks déclarés de plutonium atteignent un total de 500 tonnes à la fin de l'année 2013, dont 52 % d'origine civile et 48 % militaire[127]. Les stocks déclarés sont essentiellement répartis entre cinq pays :
↑L'ion PuO2+ est instable en solution et sedismute en Pu4+ et PuO22+ ; le Pu4+ oxyde alors le PuO2+ résiduel en PuO22+ en devenant lui-même du Pu3+. Une solution de PuO2+ devient donc au fil du temps un mélange de PuO22+ et de Pu3+. L'ion UO2+ est instable pour la même raison[36].
↑En anglais,UPPU se lityou pee Pu, c'est-à-dire « tu pisses du plutonium ».
↑En anglais,UPPU se lityou pee Pu, c'est-à-dire « tu pisses du plutonium ».
↑Une fuite importante de plutonium et d'uranium est survenue en à l'usine THORP à la suite d'une rupture de soudure dans une des cuves de retraitement. 200 kg de plutonium ont été perdus avec83 000L de matièreradioactive provenant d'une cuve enbéton armé conçue pour recueillir d'éventuelles pertes. Cette fuite a fait suite à une rupture de canalisation qui n'avait pas été détectée, les techniciens ayant ignoré, durant plusieurs mois, les indicateurs d'alerte à ce sujet, qui signalaient une perte de masse dans la cuve signifiant une fuite. Craignant unaccident de criticité, l'autorité de sûreté a provisoirement fermé l'une des deux installations jumelles[111].
↑abcd ete(en) « Plutonium »,Primer on Spontaneous Heating and Pyrophoricity, surweb.archive.org, U.S. Department of Energy, Washington, D.C. 20585,(consulté le).
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↑K.Hirose, Y.Sugimura et M.Aoyama, « Plutonium and 137Cs in the western North Pacific: Estimation of residence time of plutonium in surface waters »,International Journal of Radiation Applications and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes,vol. 43,no 1,,p. 349–359(ISSN0883-2889,DOI10.1016/0883-2889(92)90105-N,lire en ligne, consulté le)
↑K.Hirose, M.Aoyama, C. S.Kim et C. K.Kim, « Plutonium isotopes in seawater of the North Pacific: Effects of close-in fallout »,ScienceDirect, Elsevier, radionuclides in the Environment,vol. 8,,p. 67–82(lire en ligne, consulté le)
Sandrine Matton ; Mesuresin vitro etin vivo des paramètres de dissolution des oxydes mixtes d'uranium et de plutonium en milieu biologique (In vitro and in vivo measurements of dissolution parameters of mixed uranium and plutonium oxides in biological medium) ; Thèse de Sandrine Matton (sous la direction de Michel Genet), soutenue à l'université de Paris 11 Orsay (Inist CNRS)
IEER,Énergie & Sécuriténo 3 Sommaire : L'utilisation du plutonium militaire comme combustible de réacteur ; Les effets du plutonium sur la santé ; Le MOX en France et en Belgique ; Situation et perspective pour la production du combustible MOX en Russie ; La transmutation n'est pas une alternative à l'enfouissement ; La transformation du plutonium avec le temps], Énergie & Sécuriténo 3, 1997 (scan PDF)
![Plutonium vu par la tranche sur le salt cake issu du procédé multicycle de réduction directe d'oxyde (MCDOR, an anglais multicycle direct oxide reduction) : le dioxyde de plutonium PuO2 est dissous dans le chlorure de calcium CaCl2 fondu de 820 à 875 °C dans un creuset en oxyde de magnésium MgO pour y être réduit en plutonium métallique[5].](/mt/?noimg=&dark=on&url=https%3a%2f%2ffr.wikipedia.org%2fwiki%2fFichier%3aPu%2c94.jpg)
