Eli Herschel Wallach est le fils de deux immigrésjuifs originaires dePologne, Bertha (née Schorr) et Abraham Wallach. Il grandit dans la seule famille juive de quatre enfants vivant dans un quartier essentiellement italo-américain, celui deRed Hook àBrooklyn[2]. Il a deux sœurs et un frère. Il est l'oncle de l'historienneJoan Wallach Scott, fille de son frère Sam, et le grand-oncle du journaliste et critique de cinémaAnthony Oliver Scott.
En 1945, Eli Wallach fait ses débuts au théâtre à Broadway puis, l'année suivante, avec la troupe itinérante deKatharine Cornell, il joue dansAntoine et Cléopâtre deShakespeare. D'autres pièces suivent, commeMister Roberts (1948),The Teahouse of the August Moon (1953),Camino Real deTennessee Williams (1953),Major Barbara (1956) et surtout, en 1951,La Rose tatouée de Tennessee Williams, rôle avec lequel il décroche un Tony Award.
En 1956, Wallach débute au cinéma dansBaby Doll d'Elia Kazan dans le rôle de Silva Vacarro, personnage de séducteur. Peu après, il est notamment remarqué dans le film deJohn HustonLes Désaxés (1961).Clark Gable, décédant peu après la fin du tournage,Marilyn Monroe en 1962 etMontgomery Clift en 1966, il reste, pendant plus de cinquante ans, le dernier survivant des quatre acteurs principaux de ce « film maudit ».
Sergio Leone le remarque alors qu’il n’a qu’un petit rôle dansLa Conquête de l'Ouest[3]. Appréciant son humour, il lui confie son rôle le plus célèbre : Tuco, alias « le truand », dansLe Bon, la Brute et le Truand. Il se plia aux exigences du réalisateur tout en inventant un certain nombre de détails, dont le signe de croix maladroit effectué par son personnage pour conjurer régulièrement le mauvais sort.
Outre ses principales prestations dansLe Bon, la Brute et le Truand etLes Sept Mercenaires, où il joue le rôle d'un méchant ambigu qui tente de pardonner aux sept héros engagés par les villageois pour le combattre, il est connu pour son rôle de Don Altobello, personnage trouble, dansLe Parrain III.
Eli Wallach épouse l'actriceAnne Jackson le, dont il a trois enfants : Peter, Katherine et Roberta. Son mariage est d'ailleurs souvent cité en exemple pour sa durée exceptionnelle dans les milieux hollywoodiens : 66 ans[2].
En 2005, Wallach publie son autobiographie :The Good, the Bad and Me (Le Bon, la Brute et Moi)[5], ouvrage dans lequel il explique que ce fut pour lui un honneur de travailler avecClint Eastwood, mais dans lequel il reproche àSergio Leone sa négligence notoire à assurer la sécurité de ses acteurs pendant les scènes dangereuses. Eli Wallach y cite notamment la scène des chaines le reliant à un autre acteur qui devaient être détruites par le passage du train. Or il s'avère que les marches dudit train frôlaient sa tête à quelques centimètres risquant de le décapiter au moindre faux-mouvement. La scène de la pendaison l'a aussi profondément marqué : lorsque le coup de feu part pour couper la corde, le cheval apeuré démarre au galop, sans que personne le retienne et Eli Wallach, les mains toujours attachées à son dos, tente laborieusement de rester en selle sur plus d'un kilomètre.
Pour le filmLe Cerveau, Eli Wallach assure sa post-synchronisation en français en collaboration avec Roger Carel qui se charge de dire les phrases les plus difficiles à prononcer pour l'acteur américain[7].