L'âge venant, il utilise de plus en plus souvent son physique dans son jeu et assoit sa réputation grâce, entre autres, à ses interprétations du capitaineBligh dansLes Révoltés du Bounty et deQuasimodo dans lefilm du même nom qui font de lui une des figures les plus respectées duseptième art. Il est leréalisateur d'un unique long métrage,La Nuit du chasseur, considéré comme un classique du cinéma.
En1931 il débute sur la scène new-yorkaise dansPayment deferred (Paiement différé). En1932 le couple s'installera définitivement auxÉtats-Unis et il tournera la même année son premier film américain,The Old Dark House (Une soirée étrange) avecBoris Karloff. Tout en menant une carrière cinématographique, il multiplie ses interventions théâtrales : entre1944 et1945 il fait la connaissance deBertolt Brecht qu'il pousse à travailler sur une version américaine deLa Vie de Galilée dont il effectue la traduction et qui sera mis en scène en1947 et dont sera tiré un court-métrage. Après laSeconde Guerre mondiale, il apparaît dans plusieurs pièces de Shakespeare àStratford-upon-Avon, et fait des lectures radiophoniques et des enregistrements d'œuvres aussi diverses que laBible (en1959) ouLes Clochards célestes (The Dharma Burms) deJack Kerouac, en passant parMr. Pickwick's Christmas deCharles Dickens (en1944). Il participe aussi à des documentaires et à plusieurs séries télévisées en tant qu'invité.
Dans lesannées 1950, il rencontre quelques difficultés lors de lachasse aux sorcières menée par lesénateurJoseph McCarthy. Durant cette même période il donne des cours àShelley Winters comme élève. Il utilise dans ses cours des chansons deBillie Holiday pour illustrer les techniques vocales. Il s'essaye à la réalisation lors du tournage deL'Homme de la tour Eiffel quandBurgess Meredith, le réalisateur en titre qui tient aussi un rôle dans le film, joue une scène. C'est en1955 qu'il réalise son unique film,The Night of the Hunter (La Nuit du chasseur), avecRobert Mitchum dans le rôle principal,film noir sous forme de conte moral, à l'atmosphère étrange et à l'éclairage très étudié mais qui ne rencontre pas à sa sortie le succès espéré. Refroidi par cet échec, il n'en fera pas d'autre et ce n'est que bien plus tard que ce film sera considéré comme un des chefs-d'œuvre du cinéma.
D'un physique ingrat, Charles Laughton incarne souvent la monstruosité morale ou physique (Quasimodo,Henri VIII, le capitaine Bligh dansLes Révoltés du Bounty). Il disait de lui-même : « J'ai un visage qui ressemble à l'arrière-train d'un éléphant. » ou encore « J'ai un visage qui arrêterait un cadran solaire. », mots qui en disent long sur l'estime qu'il portait à son physique. Ce dégoût de lui-même ne fait qu'exacerber sa sensibilité dans la manière dont il approche ses personnages et lui donne un jeu d'acteur qui suscite l'admiration.
Amateur de peinture vers la fin de sa vie, admirateur inconditionnel deNicolas de Staël, il achète plusieurs œuvres de cet artiste au moment où celui-ci n'est pas encore connu, révélant par là même un autre aspect de sa personnalité. Il possédait aussi une oeuvre de Pierre Auguste Renoir, ce qui renforça les liens d’amitié et de complicité qu'il put avoir avec le fils de celui-ci, Jean Renoir, lorsqu'il tourna sous sa direction dansVivre libre (This Land Is Mine).
1926 :Le Revizor (The Revizor) deNicolas Gogol : première apparition, débuts sur la scène londonienne (pièce aussi connue sousThe Government Inspector)
1951 puis1952 :Don Juan aux enfers (Don Juan in Hell), troisième acte deMan and Superman deGeorge Bernard Shaw : drame, Laughton est aussi à la direction
1951 puis1952 :Don Juan aux enfers (Don Juan in Hell), troisième acte deMan and Superman deGeorge Bernard Shaw : drame, Laughton joue aussi dans la pièce
1938 :Vedettes du pavé (St. Martin's Lane) deTim Whelan (Royaume-Uni) : comédie (Sidewalks of London : titre américain)
1939 :Quasimodo (The Hunchback of Notre Dame) deWilliam Dieterle : drame classique, premier film à laRKO (aussi connu sousQuasimodo, le bossu de Notre-Dame)
1949 :L'Homme de la tour Eiffel (The Man of the Eiffel Tower) deBurgess Meredith, Charles Laughton etIrving Allen — Irving Allen ne fait que les trois premiers jours de tournage, Laughton dirige quand Meredith est devant la caméra (non crédité)
En1941, au début du tournage deIt Started with Eve (Ève a commencé), un assistant aurait déclaré que si Jonathan Reynolds Senior (rôle principal du film joué par Laughton) avait vécu deux siècles plus tôt, il aurait pu être un grandpirate, voire lecapitaine Kidd. Laughton interprétera ce personnage quelques années plus tard (1945) dans lefilm éponyme.
Il est caricaturé parAlbert Uderzo etRené Goscinny dans l'album desAventures d'Astérix,La Serpe d'or, sous les traits de Gracchus Pleindastus, préfetromain deLutèce et chef du réseau de trafiquants de serpes d'or. L'album sort en1960 dans la revuePilote, la même année que le filmSpartacus deStanley Kubrick dans lequel joue Charles Laughton. Le nom du personnage de Gracchus Pleindastus est lui-même un clin d'œil au film dans lequel il tient le rôle dusénateur corrompu Sempronius Gracchus.
Pour interpréter son rôle dansTempête à Washington, il s'inspire d'un véritablesénateur,John C. Stennis (Mississippi) en écoutant des enregistrements de l'homme politique et s'imprègne de l'accent et du rythme de ses paroles.
