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À partir de 1558, FerdinandIer avait élaboré de grands plans pour un mariage de l'un de ses fils avec lareineprotestanteÉlisabeth d'Angleterre afin de renforcer la position des catholiques anglais après la mort de la reineMarieIre. Après que Ferdinand II s'était marié secrètement avecPhilippine Welser, l'empereur a également négocié un lien matrimonial entre Élisabeth et Charles. Des négociations avaient pourtant eu lieu en1559 et à nouveau de 1564 à 1568 pour arranger un mariage. Toutefois, la reine avait finalement décidé qu'elle n'épouserait pas l'archiduc — la principale cause, à part le caractère de la reine, étant la religion[1].
Contrairement à son frère Maximilien II, Charles est un catholique pieux qui promeut laContre-Réforme ; il invite par exemple lesJésuites sur ses terres. Cependant, en 1572, il doit faire des concessions significatives aux États de l'Autriche intérieure à la suite des événements deGraz etBruck en 1578[2], et le protestantisme est désormais toléré en pratique. L'année suivante, dans la tentative d'annuler ces compromis, il a organisé une réunion du nonce apostolique et des représentants deBavière, de l'archevêché de Salzbourg et le Tyrol où il demande de définir une stratégie cohérente pour laContre-Réforme, un engagement qui s'est traduit immédiatement par des mesures dans ses domaines.
Charles meurt àGraz le. Il est enterré dans un mausolée àSeckau avec d'autres membres de la famille desHabsbourg. Ce mausolée, dont la construction est entreprise par Alessandro de Verda en 1587 et achevée par Sébastien Carlone en 1612, est l'un des plus importants édifices du baroque précoce dans lesAlpes du Sud-Est.
Alors que la lignée d'Autriche intérieure devait supporter la majeure partie de laguerre contre l'Empire ottoman, la forteresse deKarlovac enCroatie fut fondée et nommée d'après Charles II.
Charles est également connu comme mécène des arts et des sciences.Roland de Lassus etLodovico Zacconi sont notamment ses protégés.
Les générations sont numérotées dans l'ordre de la descendance masculine depuis les premiers archiducs. Au sein de chaque génération, l'ordre suit celui de l'aînesse.