1970eko hamarraldianmikrouhinenespektroskopiako ikerketak egin zituen.Irrati-astronomia baliatuta espazioan sortzen diren molekulen ibilbideak aztertu zituen; batez ere,karbono etanitrogenoko kate luzeko molekulak interesatzen zitzaizkion. Krotoren ustez, kate horiekkarbono-izarretan eratzen ziren, hau da, karbono ugariko izar erraldoien eguratsetan. Kroto kate horiek sortzen ziren kondizioak antzeratzeko modua bilatzen ari zen.
1985ean,Houstona (Texas) joan zen,Riceko Unibertsitatera. Han, bere lagun bat,Robert F. Curl, Riceko beste katedradunRichard E. Smalleyrekin batera, azken honek diseinatutako laser berezi bat frogatzen aritu zen, gaiak lurrun bihurtzen eta atomoen agregatu txikiak (cluster direlakoak) sortzen. Karbono-clusterrak sortu zituztengrafitotik,heliorekin nahastu zituzten gero, eta hutsa egindako ganbera batean hozten utzi. Clusterrak aztertzean, karbono-kate luzeen ordez, karbono-atomoen egitura itxiak eta simetrikoak aurkitu zituzten, 60 atomokoak. Karbono-molekula berriak (C60)futbol-baloiaren antzeko egitura zuen, bai etaBuckminster Fuller estatubatuar arkitektoaren kupula geodesikoen antza ere. Kroto eta haren lankideekbuckminsterfulereno izena jarri zioten. Aurkikuntza horregatik, hau da, grafitoa etadiamantea ez bezalako karbono-mota berria aurkitzeagatik, Krotok, Smalleyk eta CurlekKimikako Nobel saria jaso zuten 1996an.
2010eko irailean, Krotok, beste 54 pertsona ospetsurekin batera,The Guardian egunkarian argitaratutako gutun ireki bat sinatu zuen,Benedikto XVI.a aita santuakBritainia Handira egin behar zuen bisitaldiaren aurkakoa iritzia agertzeko.
