Mapa Washingtonu, D.C. v roce 1835 (vč. okresu Alexandria)
Okres byl původně součástí sousedníhookresu Fairfax. Území současného okresu se společně s městemAlexandria v roce 1791 stalo dle zákona Residence Act součástíDistrict of Columbia, území vybraného pro nové federální hlavní město USA. District of Columbia původně neměl zahrnovat území státu Virginie, ale na přáníprezidenta Washingtona se tak stalo pod podmínkou že na této části hlavního města nebudou postaveny žádné veřejné budovy. Zákonem Organic Act of 1801 bylo území hlavního města (zahrnující městaAlexandria,Georgetown aWashington) dáno pod přímou vláduKongresu, který na jeho území vytvořil dva okresy. Alexandria County z území na pravém břehu řeky Potomac tj. původně patřící státu Virginie a Washington County na území na levém břehu řeky Potomac tj. původně patřícíMarylandu. Obyvatelé obou okresů tím zároveň přišli o zastoupení vKongresu.
Ekonomické zanedbávání okresu ze strany Kongresu, absence reprezentace v Kongresu společně s možností, že by právě Kongres mohl na území hlavního města zakázat otroctví a obchod s otroky jehož byla Alexandrie lokálním centrem vzbudil nevoli místních obyvatel. Vzniklo tak hnutí usilující o připojení okresu zpět k otrokářskému státu Virginie. V letech 1840 až 1846 podali obyvatelé několik peticí jak Kongresu, tak Virginskému parlamentu, ve kterých žádali o umožnění navrácení území Virginii (retrocession).3. února1846 odsouhlasil parlament Virginii připojení okresu pokud toto bude potvrzeno Kongresem. Ten potvrdil návrat území hlavního města ležícího na pravém břehu řeky Potomac 9. července a prezidentJames K. Polk zákon podepsal následujícího dne. V referendu konaném 1. a 2. září se obyvatelé 763 hlasy proti 222 vyjádřili pro připojení k Virginii (město Alexandrie 734 pro, 116 proti, zbytek okresu 29 hlasů pro a 106 proti). Připojení území k Virginii bylo vyhlášeno 7. září, ale parlament státu Virginie formálně odsouhlasil připojení okresu až v březnu následujícího roku.
V roce 1852 vytvořil parlament na části okresuMěsto Alexandria (City of Alexandria), které se v roce 1870 stalo samostatným okresem v rámci Virginie (společně se všemi městy ve Virginii mající statusCity). V roce 1920 byl okres přejmenovánparlamentem státu Virginie na Arlington County, aby se předešlo záměně s městem Alexandria. Název byl vybrán podle zde se nacházejícího Arlington House, který nechal v letech 1803 až 1818 postavit George Washington Parke Custis, nevlastní vnukGeorge Washingtona. Arlington house se později stal sídlem rodiny Custisovi dceryMary Anne Custis Lee, manželky pozdějšího konfederačního generálaRoberta E. Lee. O nemovitost rodina přišla běhemamerické občanské války v roce 1864 a na pozemku byl krátce poté založenArlingtonský národní hřbitov.