Poté, co v roce 1919 přišel zCurychuTristan Tzara, se vPaříži začalo rozvíjetdadaistické hnutí a Breton se stal jeho členem. Po čase však začal jeho prostředky shledávat neúčelnými a došlo mezi ním a Tzarou k názorovým střetům. Jeho definitivní rozchod s dadaismem nastal v roce1922. Už dva roky před tím, společně se Soupaultem, vydalMagnetická pole, automatický text, podle Bretonova pozdějšího vyjádření prvnísurrealistické dílo vůbec. Nebylo prezentováno jakoumění, ale jako práce v podstatěvědecká. Ačkoli šlo o vědu, která neuznává aparátlogiky a zkoumá ty nejniternější oblasti lidského ducha. V roce1924 spolu se svými přáteli – Louisem Aragonem,Paulem Éluardem aBenjaminem Péretem – oficiálně ustavil surrealistickou skupinu. Breton se pak po celou dobu jejího trvání nacházel v jejím středu, to nejen pro svůj teoretický přínos, ale i výjimečné osobnostní vlastnosti. Ačkoli později byl často nahlížen jako autoritativní vůdce.
V roce 1924 také vydalManifest surrealismu, ve kterém ho definoval jako „čistý psychický automatismus“ a stal se redaktorem revuiLa Révolution Surréaliste (dvanáct čísel 1924–1929), orgánu nové skupiny. V surrealismu viděl syntezi myšlenek Rimbauda – „přeměnit život“ aMarxe – „změnit svět“. Okolo roku1925 se začal dostávat do ideové blízkostikomunismu. Přesto zpočátku odmítal výzvyPierra Navilla přejít k politické akci a důraz kladl stále především na otázky ducha bez jakékoli vnější kontroly, imarxistické. DoFrancouzské komunistické strany vstoupil, stejně jako Louis Aragon, Paul Éluard, Benjamin Péret aPierre Unik, v roce1927.
André Breton (1924)
Roku1928 napsal svou dosud nejúspěšnější knihu – románNadja. Nezachovává konvenční literární formu, ostatněliteratura, tak jak je běžně chápána, byla jedním z hlavních bodů kritiky surrealistů, ale vypráví skutečný příběh způsobem ozřejmujícím surrealistické vnímání skutečnosti. Téhož roku se vSurrealismu a malířství (po rozšíření vydané znovu v roce1965) snažil o poskytnutí teoretického základu surrealistickému malířství, představovanému dle něj umělci jakoMax Ernst,Pablo Picasso,Joan Miró neboAndré Masson. Spory uvnitř surrealistické skupiny v roce1929 vedly k nutnosti jejího nového vymezení. VeDruhém manifestu surrealismu ho tak Breton definuje jako společensko revoluční hnutí.
Breton a jeho přátelé měli stále větší problémy s komunistickou stranou. Na konci roku1933 z ní byl, spolu s Éluardem aCrevelem, vyloučen. Napětí mezi ním a PCF definitivně vyvrcholilo v roce1935. Breton se stal kritikemstalinismu. V doběšpanělské občanské války se, stejně jako někteří další surrealisté (Tristan Tzara, Benjamin Péret), připojil na stranu republikánů. V roce 1935, v reakci na rozšiřovánífašismu, založil spolu sGeorgesem Bataillem skupinu levicových revolučních intelektuálů, známou pod názvemProtiútok, která si za cíl kladla především rozvoj a podporu revolučních sil. V roce1938 se vMexiku setkal u malířeDiega Rivery seLvem Trockým. Společně došli ke shodě, že pro zachování revolučního potenciálu umění není možná jakákoli politická kontrola a vydali manifestZa nezávislé revoluční umění. Vyzýval k založení Mezinárodní federace nezávislého revolučního umění (FIARI), ta však byla předem odsouzena k neúspěchu.
Mezitím se surrealismus rozšířil i za hraniceFrancie a Breton začal v pozici propagátora hnutí cestovat po světě. Na pozváníVítězslava Nezvala v roce 1935 navštívil iČeskoslovensko. V roce 1938 organizoval v Galerii des-Beaux-Arts v Paříži Mezinárodní výstavu surrealismu.
V roce1940, po obsazení Francie německýmWehrmachtem, odešel přesMalé Antily doNew Yorku. Tam se setkal sMarcelem Duchampem aMaxem Ernstem, společně publikovali v časopisuVVV. Dále vydalProlegomena k Třetímu manifestu surrealismu, anebo ne. Po válce se vrátil doEvropy, ale jeho naděje na nový společenský a politický začátek byla zklamána. Pořádal několik výstav, až do konce života se snažil působit podpůrně ve věci surrealismu.