Maria va començar a jugar a tennis sent molt jove i, sense haver rebut entrenament professional, va guanyar el seu primer torneig a l'edat de 12 anys.[2] Als 14 va aconseguir la victòria en el campionat de tennis del Brasil, en individual femení.[3] Unint-se al circuit internacional, el1958 va guanyar el seu primer gran títol en l'Obert de Roma.[4] A continuació, va guanyar el dobles femení en elTorneig de Wimbledon, fent parella amb l'estatunidencaAlthea Gibson.[5]
El1959, va guanyar el seu primer títol individual a Wimbledon, derrotant a l'estatunidencaDarlene Hard, 6-4, 6-3, en la final. Aquell mateix any, va obtenir el títol individual en l'Obert dels Estats Units i es va situar en el número 1 del rànquing,[1] a més d'obtenir el premi a la millor esportista femenina de l'any, concedit perAssociated Press.[6] Al seu país d'origen es va convertir en una heroïna nacional i elPresidentJuscelino Kubitschek li va retre homenatge.[7]
Maria Bueno va ser número u de la classificació mundial en els anys 1959,1960,1964 i1966, període en el que va guanyar els títols en la competició individual a Wimbledon tres vegades i quatre vegades en l'Obert dels Estats Units. Va disputar una final de l'Obert d'Austràlia i una altra al deFrança, perdent ambdues contra la seva gran rival, l'australianaMargaret Court.[8] En la competició de dobles, va guanyar les 12 finals deGrand Slam que va disputar, amb sis parelles diferents. El 1960 va fer ple de Grand slams en dobles, malgrat haver patithepatitis.[9]