Després d'haver estatelegitpapa, als 84 anys, va sercoronat aVelletri, ciutat on va serbisbe, va ocupar també la seu papal durant dos anys, i aquí va fer les seves primeres promocions cardenalicies. Va viure aRoma de novembre de 1181 a març de 1182, però la dissidència que regnava a la ciutat el va empènyer a passar la resta del seu papat fora de la Ciutat, principalment aVelletri iAnagni, finalment aVerona.
Luci es va enfrontar amb l'emperadorFrederic I per la possessió dels territoris que havien pertangut a la comtessaMatilde de Toscana. La polèmica sobre la successió a l'herència de la comtessa havia quedat pendent des de laPau de Venècia (conclosa pel seu predecessorAlexandre III el 1177), i l'emperador Frederic va proposar el 1182 que laSanta Seu renunciés a les seves pretensions, rebent a canvi dues dècimes dels ingressos imperials d'Itàlia: un dècim per al Papa i l'altre per als cardenals. Luci no va acceptar ni aquesta proposta ni un compromís presentat per Frederic l'any següent; ni la discussió personal entre els dos poderosos, que va tenir lloc a Verona l'octubre de 1184, va portar a resultats definitius.
Mentrestant, altres motius de desacord van aparèixer en la negativa del Papa a satisfer els desitjos de Frederic pel que fa a la regulació de les eleccions episcopals alemanyes, que havien tingut lloc durant elcisma,[2] [2] , i en particular de les controvertides eleccions per a la seu episcopal de Trèveris. el 1183 .
L'any 1184 Luci III va conèixer l'abatGioacchino da Fiore prop de l'abadia de Casamari, de qui va rebre la interpretació d'una profecia[3] i després li va concedir laLicentia Scribendi. A més, el Pontífex va instar Gioacchino a escriure les seves obres, com ho testimonienLuca Campano i el mateix fundador de l'orde dels Florians.
En la recerca de la seva política de defensa de les prerrogatives papals, Luci va declinar finalment, el 1185, la invitació de coronarEnric VI com a successor predestinat de Frederic, i la fractura entre l'imperi i la Santa Seu es va fer encara més àmplia en qüestions de política italiana.
El novembre de 1184 Luci III va celebrar un sínode a Verona, que va condemnar elscàtars, elspatarins, elsvaldesos i elsarnaldistes, i anatematitzar tots els que havien estat declaratsheretges i els seus partidaris. Al final del sínode amb labutllaAd abolendam, va condemnar totes les formes d'heretgia i va encarregar a tots els bisbes de dur a terme una investigació acurada sobre l'heretgia a la sevadiòcesi, una o dues vegades l'any.[4]
El 1185 van començar els preparatius per a laTercera Croada, en resposta a les crides deBalduí IV de Jerusalem. Abans que s'acabessin, Luci va morir als 88 anys a Verona i va ser enterrat a lacatedral d'aquesta ciutat.