La temporada 2003-2004, però, va ser fitxat pel club francèsRennes, on va destacar durant la primera temporada col·locant-se en la segona posició del ràmking de màxims golejadors del campionat de lliga, només per darrere deDjibril Cissé, i, sobretot, durant la següent, la 2004-2005, quan va proclamar-se màxim golejador de laLigue 1. El2006, després delMundial d'Alemanya, va ser transferit alBorussia Dortmund per 5.000.000 d'Euros, aprocimadament. El19 de juliol de2009 va ser presentat davant d'una gran multitud quan va tornar al FC Basel. Va debutar amb victòria per 2-1 davant delFC Sion el26 de juliol del 2009, marcant un dels gols. En aquella temporada 2009-2010 va marcar 15 gols en 19 partits, aconseguint el Basel, a més a més, guanyar la Lliga i la Copa. La següent temporada va marcar 27 gols, convertint-se en el màxim golejador de la lliga.
En el transcurs del seu 59è partit amb la selecció, (el30 de maig de2008 contraLiechtenstein) Alexander Frei va aconseguir batre el rècord del fins llavors màxim golejador de la selecció suïssaKubilay Türkyilmaz, que havia marcat 34 gols anteriorment.
Va ser convocat per participar en l'Eurocopa 2008 com a capità del combinathelvètic, però es va lesionar contra laRepública Txeca, perdent-se la resta del torneig al torçar-se els lligaments del genoll.[3]
El5 d'abril del2011, va decidir retirar-se de la selecció nacional després de ser durament criticat en un empat contraBulgària per a les eliminatòries a l'Eurocopa 2012.[4]