格林兄弟对民间流传的童话故事和古老传说的搜集开始于1806年，共历经数十年（1812年－1857年）。他们将当时民间的文学资料搜集起来，并合而为一。哥哥雅各布·格林是严谨的史家，负责故事的搜集；弟弟威廉·格林擅长写作，负责对搜集来的故事进行相应的改写。故事的搜集并非都通过没有受过教育的农民，其中的大部分倒是经由受过良好教育的中产阶级女性的讲述。

1812年第一版《格林童话》的第一卷出版，收录了86篇童话故事；第二卷于1814年出版，增加了70个故事。其后第二、三、四、五、六、七版亦分别于1819、1837、1840、1843、1850和1857年出版，收录的故事不断增加。格林兄弟生前出版的第七版中共收录故事200则，加上宗教传说多达210则。其中以《灰姑娘》、《白雪公主》、《小红帽》、《睡美人》、《美女与野兽》、《糖果屋》、《青蛙王子》、《渔夫和他的妻子》、《野狼和七只小羊》、《勇敢的小裁缝》、《不来梅的城市乐手》、《穿靴子的猫》等最为著名。